废弃活性炭电化学再生研究及安全评价

发布时间：2020-08-31 15:32

　　活性炭是一种优异的吸附材料,在与民众息息相关的包括化工、医疗、环保等方面得到了广泛的运用,特别是在污水处理方面的作用更是举足轻重。使用后的活性炭如作为固废进行处理,在对环境造成污染的同时,也会造成资源浪费。因此,对活性炭进行二次乃至多次使用具有重要的现实意义。目前对活性炭进行再生的方法使用较多的为火生法,火生法虽然会增加活性炭的再生效率,但炭基质损失严重,能耗也高,因此寻找一种低温高效、操作性强的再生技术成为活性炭再生领域急需解决的问题。本文采用电化学阳极氧化法对吸附饱和的活性炭进行再生,有望为活性炭的再生工艺开辟新途径。以柱状活性炭为研究对象,2,4-二硝基甲苯为吸附质,进行活性炭电化学再生实验研究,研究内容主要有以下几个方面:活性炭吸附性能研究,其中包括吸附等温线、吸附动力学曲线以及吸附性能参数的计算;电化学再生效率研究,包括再生效率的影响因素:电解质浓度、电流密度、再生时间、pH值等的测定分析;电化学再生过程中微观结构演变规律研究,包括元素分析、微观形貌和能谱分析、比表面积和孔径分析、X射线衍射分析、红外光谱分析、热重分析;活性炭再生过程阻抗谱研究,将活性炭微观特性与电化学特性进行关联。主要结论如下:(1)准二级动力学模型能够很好的拟合2,4-二硝基甲苯在活性炭上吸附动力学过程;活性炭的吸附等温线符合Freundlich模型;热力学参数计算结果表明该吸附反应是一个自发的吸热过程;该过程以物理吸附为主,同时受颗粒外部扩散和颗粒内扩散过程控制,颗粒外部扩散为吸附过程的主控步骤。(2)在综合考虑再生效果和降低能耗两方面的要求下,活性碳的电化学再生的最佳条件下:电流密度为20mA/cm~2,pH值为5,电解质溶液为15g/L的NaCl溶液,再生时间为2h,再生率可达到100%。(3)活性炭微观结构分析表明,活性炭电化学再生后各类孔型在数量上有少许的增加,平均孔径略有增大,同时比表面积由原来的484.132m~2/g增大到572.289m~2/g;活性炭石墨微晶混乱度减小,晶型向好的方向变化,石墨微晶尺度、微晶片层的有序度和片层直径变大,活性炭石墨化程度提高;再生后活性炭表面含氧基团的数量都有所增加;热重分析可知电解过程使吸附在活性炭上的吸附质解吸,实现了活性炭的再生。(4)再生后活性炭的阻抗谱圆弧半径变大。
【学位单位】：天津理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TQ424.1
【部分图文】：

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图 1-1 电化学再生装置图Fig. 1-1 Electrochemical regeneration device diagram本研究将活性炭颗粒与阳极直接接触，利用活性炭的导电性使每个小炭粒都变成一个小阳极，阳极面积扩大，整个电极称为扩展阳极[38]，进行电化学再生实验。电化学氧化脱附：以 NaCl 为电解质，发生如下反应：1）在阳极上析出氧气和氯气22C l 2e Cl （1-1）224O H 4e 2HO O （1-2）2）在阴极上有 OH-生成 2H O 2e H 2OH22（1-3）

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图 1-2 活性炭电化学再生机理Fig. 1-2 Mechanisms electrochemical regeneration of activated carbon2. 分解吸附质。虽然解吸附过程本身被认为是一种再生过程，但它也有利于被吸附污染物被氧化成无毒产品，或完全矿化并从系统中除去；这样可以避免对所得渗滤液的二次处理。在废弃活性炭的电化学处理过程中，氧化和分解反应可能通过下列三种途径之一发生：i）阳极表面和污染物之间的直接电子转移，ii）通过阳极表面附近的薄层内生成的羟基自由基间接氧化，和 iii）通过被生成氧化物质和过氧化氢间接氧化。3. 电凝法。电凝聚过程可以与电解池内发生的电化学反应同时进行，并且也有助于去除污染物。在这种情况下，在电化学处理过程中使用并牺牲易氧化的阳极材料，例如铁，钢和铝。随着操作时间的增加，金属以二价和三价金属离子的形式溶于大体积溶液中，与水快速反应形成金属氢氧化物，如 Fe(OH)2、Fe(OH)3、Al(OH)3。这些氢氧化物在处理过程中不断产生，使疏水和颗粒污染物在水相中凝结，从而使污染物与溶液分离。

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技术路线图

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