煤中吡咯与吡啶类氮热解燃烧的分子动力学研究

发布时间：2024-07-09 03:28

　　吡咯类氮与吡啶类氮是煤中氮最主要的两种存在形式,研究其热解燃烧机理对于理解煤在热解与燃烧过程中氮的转化与生成具有重要的作用和意义。由于热解燃烧过程的反应速度非常快,现有的实验手段很难完全检测到所有的中间体和产物分布,量子化学计算却不便于模拟大型分子体系在不同实验条件下的反应变化,而传统力场的分子动力学,则不能模拟化学反应中键的断裂和生成。本文采用基于ReaxFF反应力场的分子动力学,通过模拟吡咯与吡啶在热解燃烧过程中化学键形成断裂的反应过程,研究了不同的反应条件对两者热解和燃烧过程的影响,着重考察了煤中氮元素在热解燃烧过程中的转化路径以及影响因素。构造和优化具有不同初始状态的吡咯吡啶体系,模拟了不同的温度、密度(压力)、升温速率下吡咯与吡啶的热解过程。通过分析热解过程中各类中间体和产物随时间的变化趋势,研究了不同热解条件对吡啶吡咯热解过程的影响,并分析了不同的热解条件对氮氧化物生成机理的影响。模拟过程中得到的所有热解、燃烧产物和中间体均能被实验数据所证实,说明基于ReaxFF反应力场的分子动力学方法模拟吡咯和吡啶的热解过程是合理且可信的。结果表明,温度的升高会促进吡咯和吡啶分子的分解,...

【文章页数】：62 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
1. 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 煤中氮氧化物热解和燃烧的研究
    1.3 理论计算模拟方法
    1.4 本文研究的内容和意义
2. 吡咯的热解研究
    2.1 引言
    2.2 温度对吡咯热解的影响
    2.3 密度(压力)对吡咯热解的影响
    2.4 升温速率对吡咯热解的影响
    2.5 本章小结
3. 吡啶的热解研究
    3.1 引言
    3.2 终温对吡啶热解的影响
    3.3 密度(压力)对吡啶热解的影响
    3.4 升温速率对吡咯热解的影响
    3.5 吡啶和吡咯的热解过程对比
    3.6 本章小结
4. 吡咯和吡啶的燃烧
    4.1 引言
    4.2 吡咯燃烧机理的研究
    4.3 吡啶燃烧机理的研究
    4.4 本章小结
5. 总结与建议
    5.1 全文总结
    5.2 下一步建议
致谢
参考文献
附录I 攻读学位期间发表的学术论文



本文编号：4004322