氧化石墨烯基复合膜在水处理中的应用研究

发布时间：2020-09-11 19:06

　　水资源匮乏和水污染是全球面临的难题和挑战,利用膜分离技术将废水转化为可用淡水资源可以有效缓解水资源危机。纳米膜因其拥有纳米尺度的尺寸和孔道,可筛分大分子物质,受到了研究者的广泛关注,特别是氧化石墨烯基纳米膜。氧化石墨烯(GO)膜由具有独特原子厚度的纳米片组装而成,且水分子可以无阻碍通过,是理想的水处理纳米膜。然而,GO膜因其水通量极低,抗压性能差等问题无法大规模工业化应用,尽管研究者已制备出各种不同纳米通道尺寸的GO基复合膜以提高其水通量,但现有的GO基复合膜抗压性能仍然没有得到改善。本文针对以上问题,通过将二维刚性的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)纳米片插层于GO纳米片中,得到同时具有高水通量、高截留率、良好抗压稳定性的GO基复合膜。此外,提出不同维度纳米材料的复合,将二维GO纳米片与一维纳米纤维素晶须(CNC)进行复合,从而提高复合膜截留率、抗污染性能。本文的具体研究内容如下:(1)通过制备二维刚性g-C_3N_4纳米片插层GO的复合膜(GOCN),增加了复合膜中纳米传输通道(褶皱或波纹)的数量,且g-C_3N_4纳米片具有大量的纳米孔和缺陷孔,不阻碍水的传输,从而有效地提高复合膜的水通量(为GO膜的两倍)。此外,由于刚性的g-C_3N_4纳米片在GO纳米片层间支撑,复合膜纳米通道的刚性和稳定性增强,即使在0.5 MPa压力下水通量与压力仍保持线性关系,GOCN复合膜的抗压性能显著提高。(2)通过将二维GO纳米片和一维纳米纤维素晶须进行复合制备CNC-GO复合膜。利用GO纳米片的大横向面积、片状结构以及原子级别厚度,改善棒状CNC形成的无规则、蓬松通道,从而可提高复合膜对伊文思蓝染料分子的截留率(提高15%)。另外,GO纳米片的加入使CNC-GO复合膜的含氧官能团数量增加,亲水性增强,抗污染性能和化学稳定性提高。
【学位单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TQ051.893
【部分图文】：

结构示意图,纳米颗粒

图 1-1 CQDs 的结构示意图[6]Figure 1-1 The schematic structure of CQDs[6]米颗粒如 TiO2、SiO2、Si3N4、Fe3O4纳米颗粒尺寸在 5-40 nm 之间。通组装成自支撑膜很困难，纳米颗粒膜可以通过在二维界面上分离纳米薄膜通过干燥介导的自组装工艺、过滤和吹胀薄膜挤塑直接在孔内形成[10]。粒组成的单组分纳米材料膜包括，由十二烷基硫醇连接的纳米金晶体自纳米金颗粒单层膜[9]，胶体纳米金颗粒功能化膜[11]，聚苯乙烯纳米颗粒多孔膜[12]，蛋白质交联膜[13]，以及利用核壳结构胶体粒子的大规模自组胶体外层形成的一种新型的多尺度多孔结构[14]。纳米颗粒大多被加入陶。一方面，聚合物膜之间纳米颗粒的尺寸越小，两相之间的相互作用就提高聚合物膜的透量、机械性能、亲水性和选择性。另一方面，随着尺寸粒总是呈现出新的性质，如抗菌、抗污染。

化学结构,纳米纤维,纤维素

第一章绪论最古老的膜材料之一，人类在分离膜中使用化学和机械改性的纤维素以及原始纤维素的历史悠久。从上个世纪末开始，一种新型的纤维素——纳米纤维素由于其独特的机械性能、成膜性能、表面改性和安全性已被广泛应用于工业领域[16]。根据美国农业部林业局和制浆造纸工业技术协会(TAPPI)的研究，纳米纤维素可以分为两大类：纤维素纳米晶体(CNCs)，也称为纳米纤维素晶须，以及微纤化纤维素(CNF)[17]。最近，Zhu 等人[18]进行了关于天然纳米纤维素膜的研究，所得纳米纤维素膜的厚度可调控至 23 nm，孔径可调至 2.5 至 12 nm，在压力驱动的过滤过程中，水和有机物可快速通过，对纯水和丙酮的高通量分别为 1.14 Lm-2h-1bar-1和 3.96×104L m-2h-1bar-1，在小纳米尺度纳米颗粒的快速分离纯化方面具有广泛的应用前景。

氧化石墨,纳米,石墨

图 1-3 氧化石墨烯纳米片的结构[31]Figure 1-3 Structure of GO sheet[31]材料主要包括二维碳基材料和其他二维层状结构材料。二维碳基材及其衍生物，具有独特的单原子厚度、二维结构和化学惰性等特点择性分离膜方面具有优势[28; 29]。石墨烯是单层石墨，为了使石墨烯的特性，须在石墨烯纳米片上造纳米孔，或者将纳米片组装成层状子氦也无法透过无缺陷石墨烯[30]。氧化石墨烯作为石墨烯(GO)最重分离膜重要的二维组装单元，与石墨烯类似，GO 纳米片也是单原达数十微米，在 GO 纳米片边缘和基面含有大量的含氧基团，如羟氧基[31]，如图 1-3 所示。与人造纳米孔的石墨烯纳米片不同，GO 主要归因于膜内部大量的纳米通道，包括层间通道、扩大的通道如纳米片边缘间隙之间的褶皱以及表面官能团等[32]。Geim 等人[33]首

【相似文献】