ReaxFF方法研究褐煤热解过程中硫迁移机理

发布时间：2020-10-20 04:09

　　 褐煤在燃烧及热转化等利用过程中,会产生SO_2、H_2S等气体,这些气体一旦排入大气就容易形成酸雨和雾霾,严重危害着人类健康。因此研究煤中硫的迁移机理成为洁净煤研究的重要课题。活性反应力场(Reax FF,reactive force field)方法可以快速检测、捕获热解反应过程中的硫自由基,能够处理复杂体系的化学反应,能为研究褐煤热解过程中硫原子迁移机理提供理论帮助。通过Wolfrum模型结构,分别构建了褐煤直接热解模型、褐煤加氢热解模型和褐煤加氧热解模型,利用Reax FF分子动力学方法模拟了褐煤在三种体系的一系列热解反应,通过编写的C++程序对热解过程中的基元反应进行搜寻和统计,研究了热解温度和热解气氛对硫原子迁移机理的影响。结果表明,加氢热解方法和加氧热解方法能将半焦组分中的硫原子迁移到焦油和气体组分中。这是由于在加氢/加氧热解过程中H_2/O_2分子在硫迁移过程起到重要作用。在加氢热解过程中,大量H_2分子在高温下会提供H自由基,促使杂环硫和硫醚转换成巯基,巯基不稳定,易于分解,其中的-SH官能团会进一步与H_2分反应,形成H_2S,致使硫原子由固相迁移到气相中。在加氧热解过程中,加入的大量O_2分子在高温下会提供O自由基,这些O自由基与煤热解过程中产生的硫自由基反应,形成小分子的含硫自由基,减少半焦中含硫自由的反应。含硫氧自由基继续分解产生含硫气体分子。因此可以将褐煤中的硫原子从半焦组分迁移到气体和焦油组分中。
【学位单位】：华北理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：TQ530.2
【部分图文】：

- 16 -图 7 技术路线图Fig.7 Technology roadmap件前课题组已经有 12 台 Dell 计算服务器（CPU 四核 2.4 G 1TB），可进行动力学模拟计算。同时在中科院超级计算中到 1 个账号，最多可以同时使用 4 个计算节点。以上提供了基础，足以完成本项目的计算工作。实验室的计算服务器以及大连分中心的计算集群上均已部署力学模拟的大规模原子/分子并行模拟器（LAMMPS，ular Massively Parallel Simulator）和 packmol 化学计算软件

华北理工大学硕士学位论文ackmol 软件将 14 个优化后的 W 模型分子和 389 个氢气分子置于 55.0 × 110.0 的周期性边界势箱中，再次进行优化，作为褐煤加氢热解过程模为 LH，如图 10 c。

第 2 章 研究方案出现的硫原子存在形式的种类与模拟次数的关系。从图式的种类随着模拟次数的增加而增加，直到模拟次数超形式的种类不再增加。这说明对于 W 单分子的模拟过就能得到收敛结果。在褐煤直接热解、加氢热解和加氧 个 W 分子模型，所以模拟 1 遍就相当于模拟 14 遍的单中只需模拟 1 次便能达到收敛的效果。
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