煤电化学气化的机理及动力学研究

发布时间：2020-11-01 16:20

　　 煤电化学气化是通过电化学的方法实现煤在低温下的气化过程,与传统煤气化相比,煤电化学气化具有低能耗、绿色环保等优点。该项研究对于实现煤资源的高效、洁净利用,以及煤化工行业的发展具有重要意义。本课题在前人研究工作的基础上,采用计时电流、极化曲线等电化学方法以及气相色谱、傅立叶变换红外光谱、气相色谱-质谱联用等物理表征技术对煤电化学气化的机理和动力学进行了初步研究,研究内容和得到的主要结论如下:(1)通过气相色谱分析,阴极产生的气体为纯净的H2;酸洗煤电化学气化过程中阳极气体未检测出CO2和CO;除灰煤电化学气化过程中检测出少量的CO2,未检测到CO。实验过程中,阳极还检测到痕量的H2产生。(2)红外光谱分析表明,电解后煤表面的羟基以及酚、醇、醚的C-O基团含量大大增加,说明了煤发生电化学气化反应有含氧官能团生成。(3)在GC-MS检测中发现,电解后萃取物中产生了新的含氧衍生物,其多为酯类、硅氧烷、羧酸类等,可以推断,在煤浆的电解过程中,原煤中的有机物质发生了氧化,生成了新的含氧的有机中间产物。(4)明确煤电化学气化过程的机理为:在低于析氧电势下,煤电化学气化的机理是煤颗粒表面的官能团在电极表面被氧化生成含氧官能团和少量的CO2;在高于析氧电势时,O2氧化煤颗粒为主反应,煤颗粒在电极表面的氧化为副反应。(5)通过对极化曲线的研究得到了塔菲尔曲线相关参数,参数表明Fe2+的添加降低了煤电化学极化的过电势,促进了煤电化学气化反应;而Fe3+的添加增大了煤电化学极化的过电势,阻碍了煤与电极表面发生反应。
【学位单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：TQ541
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
    1.1 我国能源现状与能源结构
    1.2 煤气化技术
        1.2.1 传统煤气化技术
        1.2.2 煤电化学气化技术
    1.3 煤电化学气化的机理及动力学研究进展
        1.3.1 煤电化学气化机理研究
        1.3.2 煤电化学气化动力学研究
    1.4 本论文的研究内容
第二章 实验内容和方法
    2.1 实验仪器和设备
    2.2 原料和试剂
    2.3 实验装置与条件
        2.3.1 碳酸盐含量测定
        2.3.2 煤电化学气化
        2.3.3 GC-MS萃取实验
    2.4 实验方法
第三章 煤中碳酸盐含量及吸附气体量的测定
    3.1 前言
    3.2 实验条件与过程
    3.3 结果与分析
        3.3.1 原煤中碳酸盐二氧化碳含量的测定
        3.3.2 渐进升温气体量
        3.3.3 渐进升温两种填料方式试验结果对比
        3.3.4 恒温 60℃的两种填料方式实验结果比较
        3.3.5 改变起始温度的实验结果
        3.3.6 改变终止温度的实验结果
        3.3.7 气体的气相色谱检测结果
        3.3.8 原煤的BET测试
        3.3.9 实验用煤样的制取与分析
    3.4 本章小结
第四章 煤电化学气化的机理及动力学的研究
    4.1 前言
    4.2 实验过程
    4.3 实验结果与讨论
        4.3.1 文献机理验证实验
2+作为催化剂对酸洗煤煤浆进行电解'>        4.3.2 以Fe²⁺作为催化剂对酸洗煤煤浆进行电解
        4.3.3 相同电解电压下电解不同条件下煤浆
        4.3.4 恒电位电解过程中阴、阳极气体成分分析
2+、Fe³⁺含量'>        4.3.5 恒电位电解后Fe²⁺、Fe³⁺含量
        4.3.6 电解过程中阴极气体产量
        4.3.7 电解前后煤样的红外光谱研究
    4.4 本章总结
第五章 煤电化学气化的动力学研究
    5.1 煤电化学气化的动力学研究概述
    5.2 阳极电解液的成分检测（GC-MS）
    5.3 煤浆电解的极化曲线
        5.3.1 极化曲线的测定条件
        5.3.2 三价铁作催化剂时极化曲线
        5.3.3 二价铁作催化剂时极化曲线
    5.4 煤电化学气化过程中塔菲尔方程
        5.4.1 塔菲尔方程
        5.4.2 无催化剂时，除灰煤极化曲线的塔菲尔方程
2+作为催化剂时，除灰煤极化曲线的塔菲尔方程'>        5.4.3 Fe²⁺作为催化剂时，除灰煤极化曲线的塔菲尔方程
3+作为催化剂时，除灰煤极化曲线的塔菲尔方程'>        5.4.4 Fe³⁺作为催化剂时，除灰煤极化曲线的塔菲尔方程
    5.5 本章小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
致谢
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本文编号：2865787