棱柱烷类和芳香环类高能密度化合物的分子设计

发布时间：2020-11-20 15:44

　　 当前各国国防和军事事业的迅速发展向高能材料的研究提出了更高的要求。寻求爆炸性能和稳定性之间俱佳的高能材料成为这一领域的研究热点。由于棱柱烷和芳香环类化合物具有张力大、密度大等高能材料的潜质,因此受到广泛的关注。在本工作中,我们设计了一系列棱柱烷和芳香环的衍生物,采用DFT-B3LYP/6-31G(d,p)方法对其爆炸性能和稳定性进行了预测,从中筛选出最具潜力的高能化合物。本文主要内容如下:1、多硝基八棱柱衍生物以八棱柱为母体,硝基为取代基,设计了四种八棱柱衍生物---八硝基八棱柱(ONOP),八硝基八氮杂八棱柱(ONOAP),四硝基八棱柱(TNOP)和四硝基八氮杂八棱柱(TNOAP)。优化了几何结构,并预测了目标分子的晶体结构、爆速、爆压及稳定性等。计算结果表明,ONOP、ONOAP和TNOAP具有极好的爆炸性能,均超过了常用的高能化合物HMX。对分子解离能的计算结果表明,除ONOP分子外,其他三个分子均表现出良好的热力学稳定性,而ONOP分子也达到了高能密度材料对稳定性的要求。综合考虑分子的爆炸性能和稳定性,TNOAP分子为最具潜力的高能密度化合物。2、二苦味酸胺衍生物我们以二苦味酸胺(DPA)分子为母体,分别以硝基、氨基、硝铵基、氧酯基、氰基和叠氮基为取代基,设计了30个DPA衍生物(X1-X5,X=A,B,C,D,E,F)。计算结果显示,所有分子的爆炸能力均强于烈性炸药TNT,并且有10分子的爆炸能力超过了军用高能炸药RDX。所有分子的解离能都超过170 kJ/mol,有较好的热力学稳定性。多数分子的感度要低于常用高爆军用猛炸药CL-20。综合考虑分子的爆炸性能和稳定性,我们推荐D4,D5和E5分子作为最具潜力的高能密度化合物。3、多硝基尿酸衍生物通过硝基取代尿酸分子中的氢,我们设计了十五种多硝基尿酸衍生物。采用K–J方程对爆炸性能进行了预测。计算结果显示,硝基数目与分子的爆热、密度、爆速和爆压之间存在较好的线性关系。三硝基尿酸和四硝基尿酸的爆速可达8km/s,爆压达30 GPa,且多数目标化合物的比冲量超过了RDX。通过分析键解离能、计算特征高度和自由空间发现,多数分子具有较好的热力学稳定性和可接受的感度。综合考虑爆轰性能和稳定性,我们推荐U123,U124,U234和U1234分子为潜在的高能密度化合物。
【学位单位】：北京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：TQ560.1
【部分图文】：

图 1.1 PA、TNT、RDX 和 HMX 的分子结构到了1987年，美国海军空战中心的Nielsen首次合成了六硝基六氮杂异伍兹烷（CL-20，结构见图1.2），使得这一领域的发展取得了突破性的进展。CL-20的特点是笼状结构十分紧凑，且对称性高，这使得它表现出比HMX和RDX还要强的爆炸性

图 1.2 CL-20 和 ONC 的分子结构70年代是我国在高能材料领域发展的鼎盛时期，不仅成功合成实现了HMX的规模化生产，也在理论发展方面建立了多种性质的近代化学研究所从20世纪90年代开始，就对FOX-7、TNAZ、D

图 1.3 TNTAC 和 DNH 的分子结构鸣等人以六棱柱为母体，通过向体系内引入硝基，设六硝基六氮杂六棱柱（HNHAH）两个分子。分析结性质均优于 HMX 和 RDX（DNH1：9.95 km/s， 47.6
【参考文献】

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3 张宝荣;含氮杂环系列含能材料的结构与性能研究[D];武汉理工大学;2010年

本文编号：2891637