负载型二氧化钛P25催化剂的制备及其光催化固氮性能研究
发布时间：2020-12-03 06:20
上世纪以来,合成氨工业的崛起为解决世界人口增长带来的粮食危机问题带来曙光。如今,80%的化肥都来自于合成氨工业（Haber-Bosch反应）。该反应过程耗能巨大,且排放大量CO2。据统计,每年合成氨工业消耗的天然气总量占全球总消耗量的3%,能源方面消耗量占世界总能耗的1%,温室气体排放量也高达世界总排放量的1%。因此,开展可持续发展的合成氨技术无疑成为21世纪科研界亟待解决的重大难题之一。众多科研工作者尝试改进催化剂并利用光催化、热催化、电催化、光电催化等方式在温和条件下合成氨。其中光催化和自然界光合成过程相似,都是利用太阳能在室温光照条件下进行多相催化反应。本论文将光催化技术引入合成氨工艺,利用太阳能这种理想的绿色能源,可使H2和N2通过反应N2（g）+3 H2（g）→2 NH3（g）在室温条件下不加额外的热能输入获得NH3。主要研究内容如下:第二章以RuCl3水溶液为前驱体,二氧化钛P25为载体制备不同质量比...
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氮循环示意图
第一章 绪论3图 1.1 氮循环示意图1.2 光催化的发展及原理1.2.1 光催化的发展光催化是将丰富、清洁、安全的太阳能转化为可持续、无毒的化学能的过程。光催化剂吸收某特定波长的光后，受激发产生电子和空穴，然后引发一系列的化学反应。自发现 Honda-Fujishima 效应以来，多相光催化应用成为研究热潮[39]。半导体氧化物被广泛应用于光催化氧化有机物[40]、治理污染物、降解废水等领域[41]。进入 90 年代，随着纳米技术的兴起和光催化技术的迅速发展，纳米量级的光催化剂在环境保护[42, 43]、卫生保健[44]、有机合成[45]等多方面均有研究，成为国际最活跃的研究领域之一。典型的应用有水净化、空气净化、杀菌能力等[46]。目前工业废水难降解、毒性大，色泽深，严重危害了生态环境。光催化技术在降解这些有机废水上具有独特的优势。在光的照射下，将有机物氧化分解为二氧化碳、水及一些无机小分子，达到净化水体、消除环境污染的目的。除净化水外，也可净化空气中的有机污染气体。大量新装饰材料、家具、生活用品进入人们的家庭，在美化室内环境的同时造成的空气污染也日趋严重。室内空气污染物主要有甲醛、苯、甲苯等。2009 年，我国第一台光催化型空气净化器国家超细粉末工程
图 1.3 传统氨合成示意图1.3.2 新型氨合成方法光催化合成氨：利用太阳能将氮气（N2）转化为氨气（NH3）。印度科学家 N.R.Dhar最早发现固氮反应能够在太阳光照射下的土壤和沙漠发生[56]，通过分析土壤中的成分（包括 TiO2、ZnO、Fe2O3等）进一步探索这些金属氧化物的固氮作用。1972 年，Fujishima课题组发现 TiO2在电极上可以裂解水，这一发现将半导体催化剂带入大众视野并广泛研究其光催化活性[39]。在催化氮还原反应中，断裂 N≡N 三键需要-4.2 V（相对于标准氢电极）的电压，该还原电位对绝大多数半导体来说都难以达到。为了克服这一限制，多电子还原过程在光催氮还原反应中更可行。反应过程如下：N2+ e →N2-(aq) 4.2 Vversus NHE（1）N2+ H++ e → N2H 3.2Vversus NHE（2）N2+ 2 H++ 2 e →N2H2 1.10Vversus NHE（3）N2+ 4 H++ 4 e →N2H4 0.36Vversus NHE（4）N2+ 5 H++ 4 e → N2H5+ 0.23 Vversus NHE（5）N2+ 6 H++ 6 e → 2 NH30.55 Vversus NHE（6）N2+ 8 H++ 8 e-→ N2H4++0.27 Vversus NHE（7）电催化合成氨：在常温常压条件下利用电化学方法将氮气（N2）还原转化为氨（NH3），是一种具有发展潜力的合成氨策略。但是，由于 N≡N 高能非极性键和氮还原与氢析出强烈的竞争性，选择具备良好活性和选择性的催化剂是必要的[57, 58]。根据现阶段实验和理论计算的氮还原（NRR）数据
本文编号：2896123
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氮循环示意图
第一章 绪论3图 1.1 氮循环示意图1.2 光催化的发展及原理1.2.1 光催化的发展光催化是将丰富、清洁、安全的太阳能转化为可持续、无毒的化学能的过程。光催化剂吸收某特定波长的光后，受激发产生电子和空穴，然后引发一系列的化学反应。自发现 Honda-Fujishima 效应以来，多相光催化应用成为研究热潮[39]。半导体氧化物被广泛应用于光催化氧化有机物[40]、治理污染物、降解废水等领域[41]。进入 90 年代，随着纳米技术的兴起和光催化技术的迅速发展，纳米量级的光催化剂在环境保护[42, 43]、卫生保健[44]、有机合成[45]等多方面均有研究，成为国际最活跃的研究领域之一。典型的应用有水净化、空气净化、杀菌能力等[46]。目前工业废水难降解、毒性大，色泽深，严重危害了生态环境。光催化技术在降解这些有机废水上具有独特的优势。在光的照射下，将有机物氧化分解为二氧化碳、水及一些无机小分子，达到净化水体、消除环境污染的目的。除净化水外，也可净化空气中的有机污染气体。大量新装饰材料、家具、生活用品进入人们的家庭，在美化室内环境的同时造成的空气污染也日趋严重。室内空气污染物主要有甲醛、苯、甲苯等。2009 年，我国第一台光催化型空气净化器国家超细粉末工程
图 1.3 传统氨合成示意图1.3.2 新型氨合成方法光催化合成氨：利用太阳能将氮气（N2）转化为氨气（NH3）。印度科学家 N.R.Dhar最早发现固氮反应能够在太阳光照射下的土壤和沙漠发生[56]，通过分析土壤中的成分（包括 TiO2、ZnO、Fe2O3等）进一步探索这些金属氧化物的固氮作用。1972 年，Fujishima课题组发现 TiO2在电极上可以裂解水，这一发现将半导体催化剂带入大众视野并广泛研究其光催化活性[39]。在催化氮还原反应中，断裂 N≡N 三键需要-4.2 V（相对于标准氢电极）的电压，该还原电位对绝大多数半导体来说都难以达到。为了克服这一限制，多电子还原过程在光催氮还原反应中更可行。反应过程如下：N2+ e →N2-(aq) 4.2 Vversus NHE（1）N2+ H++ e → N2H 3.2Vversus NHE（2）N2+ 2 H++ 2 e →N2H2 1.10Vversus NHE（3）N2+ 4 H++ 4 e →N2H4 0.36Vversus NHE（4）N2+ 5 H++ 4 e → N2H5+ 0.23 Vversus NHE（5）N2+ 6 H++ 6 e → 2 NH30.55 Vversus NHE（6）N2+ 8 H++ 8 e-→ N2H4++0.27 Vversus NHE（7）电催化合成氨：在常温常压条件下利用电化学方法将氮气（N2）还原转化为氨（NH3），是一种具有发展潜力的合成氨策略。但是，由于 N≡N 高能非极性键和氮还原与氢析出强烈的竞争性，选择具备良好活性和选择性的催化剂是必要的[57, 58]。根据现阶段实验和理论计算的氮还原（NRR）数据
本文编号：2896123
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