煤热解与乙烷水蒸气重整耦合过程中焦油的形成及机制

发布时间：2020-12-06 08:57

　　本文针对一种利用Ni/Al2O3催化剂催化乙烷水蒸气重整（SRE）并与煤热解过程耦合来提高焦油产率的新工艺,开展该过程中焦油的形成规律及机理的研究,并与N2、H2和甲烷水蒸气重整（SRM）气氛下的结果进行比较。以不连沟次烟煤（BLG）为煤样,利用常压固定床反应器在N2、H2、SRM和SRE等四种气氛下进行热解实验。研究了热解温度、乙烷流量、水碳比（S/C,原料气中水分子数与碳原子数的比值）对焦油和半焦产率的影响。结果表明,煤热解与乙烷水蒸气重整耦合过程（CP-SRE）相对于N2气氛下热解（CP-N2）、H2气氛下热解（CP-H2）以及煤热解与甲烷水蒸气重整耦合过程（CP-SRM）可获得更高的焦油产率。在600℃时,CP-SRE过程的焦油产率分别是CP-N2、CP-H2和CP-SRM过程的1.42、1.09和1.04倍。S/C为1时,CP-SRE过程有最高的焦油产率;增大乙烷流量可以提高焦油产率,当乙烷流量从75 mL/min提高到125 mL/min时,焦油产率提高22%。半焦产率随温度增加而下降,CP-SRE过程半焦产率低于CP-N2。为认识CP-SRE过程所得焦油的馏分分布和结构信... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：66 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 煤热解概述
        1.1.1 煤的结构模型
        1.1.2 煤热解过程
        1.1.3 煤热解反应机理
    1.2 煤焦油研究进展
        1.2.1 煤焦油的分析加工
        1.2.2 提高煤焦油产率和品质的途径
    1.3 乙烷的催化转化
    1.4 选题依据和研究内容
2 实验部分
    2.1 煤样
    2.2 催化剂
    2.3 实验设备及操作
    2.4 产物分析
        2.4.1 产物产率计算
        2.4.2 气体组成分析
        2.4.3 焦油和半焦的性质分析
3 煤热解与乙烷水蒸气重整耦合过程中焦油的形成规律
    3.1 CP-SRE过程乙烷转化率
    3.2 反应条件对CP-SRE过程产物的影响
        3.2.1 温度对热解产物的影响
        3.2.2 水碳比对CP-SRE过程产物的影响
        3.2.3 乙烷流量对CP-SRE过程产物的影响
    3.3 热解焦油分析
        3.3.1 焦油的模拟蒸馏分析
        3.3.2 焦油的GPC分析
        3.3.3 焦油的1H-NMR和13C-NMR分析
        3.3.4 焦油的GC/MS和GC分析
    3.4 本章小结
4 煤热解与乙烷水蒸气重整耦合过程中焦油的形成机制
    4.1 CP-SRE过程产物分析
        4.1.1 CP-SRE过程气体产物分析
        4.1.2 CP-SRE过程半焦的红外分析
    4.2 CP-SRE过程物料衡算
    4.3 CP-SRE过程同位素示踪研究
        4.3.1 CP-SRE过程焦油的D-NMR分析
        4.3.2 CP-SRE过程焦油组分的MS分析
    4.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]煤化学的前沿与挑战:结构与反应[J]. 刘振宇.  中国科学:化学. 2014(09)
[2]煤催化热解研究现状[J]. 张晶,张生军,周凡,赵鹤翔.  煤炭技术. 2014(04)
[3]热预处理影响褐煤热解行为研究[J]. 董鹏伟,岳君容,高士秋,许光文.  燃料化学学报. 2012(08)
[4]含氧/蒸汽气氛中煤高温分解产物分布及反应性[J]. 吴仕生,曾玺,任明威,汪印,徐绍平,许光文.  燃料化学学报. 2012(06)
[5]中低阶煤热解过程中自由基的研究[J]. 吴爱坪,潘铁英,史新梅,周丽芳,刘瑞民,张德祥,高晋生.  煤炭转化. 2012(02)
[6]对中国能源问题的思考[J]. 江泽民.  上海交通大学学报. 2008(03)
[7]煤热解特性研究[J]. 王鹏,文芳,步学朋,刘玉华,边文,邓一英.  煤炭转化. 2005(01)
[8]我国煤加氢热解研究Ⅲ．神府煤加氢、催化加氢及H2－CH4气氛下热解的研究[J]. 李保庆.  燃料化学学报. 1995(02)
[9]腐殖煤的热降解机理和生烃率[J]. 杨文宽.  石油与天然气地质. 1987(01)

博士论文
[1]煤热解与甲烷催化重整耦合过程研究[D]. 董婵.大连理工大学 2016



本文编号：2901107