锆基金属有机框架封装钯催化剂的构筑及其催化乙醇制丁醇的研究
发布时间：2021-01-05 12:18
生物丁醇作为汽油添加剂时,在能量密度、与水溶解度等方面比生物乙醇具有更大的优势,所以用催化的方式将生物乙醇升级为性能更加优越的丁醇成为能源领域研究的重点方向。丁醇可以由乙醇经过Guerbet路线:乙醇脱氢、乙醛缩合、3-羟基丁醛脱水和巴豆醛加氢四步串联反应步骤升级得到。由于反应涉及多个步骤,所以在一个催化剂上设计多个位点协同催化上述串联反应的难度极大。目前所报道的金属均相催化剂和金属负载型多相催化剂在乙醇转化制丁醇领域的相关研究虽然取得了一定进展,但仍然存在一些科学问题亟待解决:（1）金属负载型催化剂由于金属粒子表面能高,在反应时会出现烧结聚集的情况导致催化活性下降;（2）催化剂的强Lewis碱中心会引起结焦反应,覆盖活性位点致使催化剂失活。本文首先通过简单高效的浸渍反应法制备了Zr基MOFs（UiO-66）封装钯纳米粒子（Pd-NPs）的Pd@UiO-66催化剂,在相对温和的反应条件（523 K、2MPa（N2））以及LHSV=4 h·gcat·mL-1、N2/乙醇=250:1（体积比）的连续反应...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
催化剂制备流程
浙江工业大学硕士学位论文产物由气相色谱仪在线分析（HP-PLOT/Q 填充柱CD 检测器）。、产品选择性及收率根据下列公式进行计算：( %) 1- 100%进料乙醇的碳摩尔数未反应乙醇的碳摩尔数乙醇转化率( %) 反应后产品总的碳摩尔数目标产品中丁醇的碳摩尔数丁醇的选择性丁醇的收率(%)=乙醇的转化率(%)*丁醇的选择性
Pd@UiO-66 催化剂 200 h 评价结果剂 活 性 和 选 择 性 的 发 挥 离 不 开 良 好 的 稳 定 性 ， 对 选iO-66 催化剂进行 200 h 的连续稳定性评价（图 3-1）。剂率(%)乙醛乙醚丁醛丁醇C6产品[b]其他[c]66 2.6 3.4 92.9 1.1 0.3 3.3 - UiO-66 36.1 5.1 2.5 4.1 60.2 21.0 7.1 UiO-66 46.9 3.8 4.0 3.9 50.6 31.9 5.9 UiO-66 49.9 3.4 6.5 3.5 50.1 27.9 8.6 UiO-66 43.8 4.4 8.0 4.2 45.5 28.1 9.8 iO-66 32.4 7 8.7 5.2 39.4 28.7 11 iO-66[d]49.8 3.5 5.8 4 48.6 28.9 9.2 件 : 催 化 剂 0.5 g 、 523 K 、 2 MPa(N2), 液 体 空 速 =4 h·gcnol=250:1（体积比）;包括：2-乙基丁醛、己醛、2-乙基丁醇和己醇;品包括：乙酸乙酯、1-乙氧基乙烷、1,1-乙氧基乙烷和丁酸乙酯等时间评价;
【参考文献】：
期刊论文
[1]Zirconium-containing UiO-66 as an efficient and reusable catalyst for transesterification of triglyceride with methanol[J]. Fan Zhou,Ningyue Lu,Binbin Fan,Huigang Wang,Ruifeng Li. Journal of Energy Chemistry. 2016(05)
[2]One-step Synthesis of n-Butanol from Ethanol Condensation over Alumina-supported Metal Catalysts[J]. Ke Wu YANG;Xuan Zhen JIANG;Wei Chao ZHANGD Department of Chemistry, Zhejiang University, HangZhou 310027. Chinese Chemical Letters. 2004(12)
[3]ZrO2酸碱性质的TPD表征Ⅰ.单组分吸附研究[J]. 徐柏庆,山口力,田部浩三,粱娟,郑禄彬. 物理化学学报. 1994(02)
本文编号：2958650
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
催化剂制备流程
浙江工业大学硕士学位论文产物由气相色谱仪在线分析（HP-PLOT/Q 填充柱CD 检测器）。、产品选择性及收率根据下列公式进行计算：( %) 1- 100%进料乙醇的碳摩尔数未反应乙醇的碳摩尔数乙醇转化率( %) 反应后产品总的碳摩尔数目标产品中丁醇的碳摩尔数丁醇的选择性丁醇的收率(%)=乙醇的转化率(%)*丁醇的选择性
Pd@UiO-66 催化剂 200 h 评价结果剂 活 性 和 选 择 性 的 发 挥 离 不 开 良 好 的 稳 定 性 ， 对 选iO-66 催化剂进行 200 h 的连续稳定性评价（图 3-1）。剂率(%)乙醛乙醚丁醛丁醇C6产品[b]其他[c]66 2.6 3.4 92.9 1.1 0.3 3.3 - UiO-66 36.1 5.1 2.5 4.1 60.2 21.0 7.1 UiO-66 46.9 3.8 4.0 3.9 50.6 31.9 5.9 UiO-66 49.9 3.4 6.5 3.5 50.1 27.9 8.6 UiO-66 43.8 4.4 8.0 4.2 45.5 28.1 9.8 iO-66 32.4 7 8.7 5.2 39.4 28.7 11 iO-66[d]49.8 3.5 5.8 4 48.6 28.9 9.2 件 : 催 化 剂 0.5 g 、 523 K 、 2 MPa(N2), 液 体 空 速 =4 h·gcnol=250:1（体积比）;包括：2-乙基丁醛、己醛、2-乙基丁醇和己醇;品包括：乙酸乙酯、1-乙氧基乙烷、1,1-乙氧基乙烷和丁酸乙酯等时间评价;
【参考文献】：
期刊论文
[1]Zirconium-containing UiO-66 as an efficient and reusable catalyst for transesterification of triglyceride with methanol[J]. Fan Zhou,Ningyue Lu,Binbin Fan,Huigang Wang,Ruifeng Li. Journal of Energy Chemistry. 2016(05)
[2]One-step Synthesis of n-Butanol from Ethanol Condensation over Alumina-supported Metal Catalysts[J]. Ke Wu YANG;Xuan Zhen JIANG;Wei Chao ZHANGD Department of Chemistry, Zhejiang University, HangZhou 310027. Chinese Chemical Letters. 2004(12)
[3]ZrO2酸碱性质的TPD表征Ⅰ.单组分吸附研究[J]. 徐柏庆,山口力,田部浩三,粱娟,郑禄彬. 物理化学学报. 1994(02)
本文编号：2958650
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/2958650.html
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