热处理对褐煤载体锌基吸附剂的结构及中温煤气脱硫性能的影响
发布时间：2021-01-07 11:10
褐煤储量丰富，廉价易得，具有一定机械强度，且孔隙极为发达，表面富含多种活性基团，可以藉此物化特性优势用作为吸附剂的载体。煤热解反应包含复杂的物理和化学变化，借助该过程可以调变吸附剂载体的结构和负载的活性组分的分布。课题组以褐煤为原料直接进行活性组分前驱体溶液的浸渍，通过热解反应使半焦的制备与活性组分前驱体的热分解过程合二为一，具有流程简单、节约能耗的优点。前期研究工作显示了加压浸渍在吸附剂制备过程中存在的优势，并优化出制备吸附剂的最佳加压浸渍条件为36wt%的Zn（NO3）2溶液作为活性组分前驱体，20atm下，褐煤为载体浸渍5h。浸渍样热处理过程中，对褐煤载体的结构变化、金属活性组分的赋存形态及其分布行为、热解操作参数的影响则是本论文关注的重点。本论文在前述优化的操作条件下通过加压浸渍法制得以褐煤负载硝酸锌的浸渍样，通过不同操作条件下的热处理制备用于中温煤气脱硫的吸附剂。分别考察了在程序升温和快速升温热处理过程中，温度、停留时间、升温速率和气体流量等条件对吸附剂结构和脱硫活性的影响，并筛选出最佳的热处理条件。通过制得吸附剂的原子吸收、X射线衍射和静态氮吸附仪等表征结果与吸附剂的硫化活...
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
固体碳源合成燃料的一般过程
图 2-1 固定床硫化活性评价装置流程图Figure 2-1 Schematic diagram of experimental system2.4.2 吸附剂活性评价指标吸附剂硫化性能的评价指标主要包括穿透时间（min），穿透硫容（gS/100 g ZnO）和活性组分利用率（%）等，穿透时间是指硫化实验过程中固定床反应器出口 H2S 浓度达到 1 ppm所需的时间；穿透硫容（Smea）是指穿透时间内吸附剂的累积硫容，即实际硫容，其计算公式如下（公式 2-1）：Smea( g S/100 g ZnO)= 1008122.46532(-)Δspbj0i GLνVCCt (2-1)式（2-1）中：υsp—模拟煤气的空速，h-1；Vbj—吸附剂的体积，L；
T500t120R10 17.31 25.64 39.51 64.89T550t120R10 18.46 25.73 39.51 65.12T600t120R10 22.94 12.34 39.51 31.23P-T550t120R10 18.49 20.88 39.51 52.85P-T600t120R10 20.19 7.39 39.51 18.70为了验证我们的猜测，对吸附剂 T550t120R10 和 T600t120R10 进行透射电镜测试，射电镜结果如图 4-3 所示。图 4-3（a）中 ZnO 颗粒明显可见而且分散较为均匀，然而图 4-3（b）白色圆环内出现较大的黑块，这就说明活性组分 ZnO 发生了团聚。而且，于 ZnO 晶粒尺寸比微孔直径大，团簇更可能发生在吸附剂表面。因此，热处理温度低情况下制备的吸附剂活性组分分布可能更均匀，过量的 ZnO 容易堵塞表面吸附 H2S活性位[46, 63]，从而限制活性组分的利用率。吸附剂 P-T550t120R10 和 P-T600t120R10有相对较高的 ZnO 含量，却表现出较差的脱硫活性，可能是以热解之后的半焦做载，在后续的加压浸渍过程中出现孔道结构的坍塌。
【参考文献】：
期刊论文
[1]2020年中国低碳经济发展前景研究[J]. 刘朝,赵涛. 中国人口.资源与环境. 2011(07)
[2]论述褐煤的化工技术及应用[J]. 文兵. 中国新技术新产品. 2010(22)
[3]褐煤吸附钯的研究[J]. 冯孔方,胡汉,朱云. 稀有金属. 2009(03)
[4]Bench-Scale Testing of Zinc Ferrite Sorbent for Hot Gas Clean-up[J]. Meisheng Liang, Hongyan Xu, Kechang Xie College of Environmental Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China; Key Laboratory for Coal Science and Technology of Shanxi Province and Ministry of Education, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2007(02)
[5]盐类和氧化物在载体上自发单层分散研究新进展[J]. 王春明,赵璧英,谢有畅. 催化学报. 2003(06)
硕士论文
[1]褐煤低温热解提质机理的初步研究[D]. 张祥禄.华北电力大学 2014
[2]吸附法深度脱除混合碳四中二硫化物的研究[D]. 吕丽丹.北京化工大学 2013
[3]褐煤加压浸渍制备中温煤气脱硫用负载型吸附剂的研究[D]. 董玉荣.太原理工大学 2013
[4]半焦负载的Fe-Zn脱硫剂及其应用研究[D]. 宋超玲.沈阳航空航天大学 2013
[5]半焦负载Zn/Mn/Cu吸附剂的硫化动力学研究[D]. 马志微.太原理工大学 2012
本文编号：2962456
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
固体碳源合成燃料的一般过程
图 2-1 固定床硫化活性评价装置流程图Figure 2-1 Schematic diagram of experimental system2.4.2 吸附剂活性评价指标吸附剂硫化性能的评价指标主要包括穿透时间（min），穿透硫容（gS/100 g ZnO）和活性组分利用率（%）等，穿透时间是指硫化实验过程中固定床反应器出口 H2S 浓度达到 1 ppm所需的时间；穿透硫容（Smea）是指穿透时间内吸附剂的累积硫容，即实际硫容，其计算公式如下（公式 2-1）：Smea( g S/100 g ZnO)= 1008122.46532(-)Δspbj0i GLνVCCt (2-1)式（2-1）中：υsp—模拟煤气的空速，h-1；Vbj—吸附剂的体积，L；
T500t120R10 17.31 25.64 39.51 64.89T550t120R10 18.46 25.73 39.51 65.12T600t120R10 22.94 12.34 39.51 31.23P-T550t120R10 18.49 20.88 39.51 52.85P-T600t120R10 20.19 7.39 39.51 18.70为了验证我们的猜测，对吸附剂 T550t120R10 和 T600t120R10 进行透射电镜测试，射电镜结果如图 4-3 所示。图 4-3（a）中 ZnO 颗粒明显可见而且分散较为均匀，然而图 4-3（b）白色圆环内出现较大的黑块，这就说明活性组分 ZnO 发生了团聚。而且，于 ZnO 晶粒尺寸比微孔直径大，团簇更可能发生在吸附剂表面。因此，热处理温度低情况下制备的吸附剂活性组分分布可能更均匀，过量的 ZnO 容易堵塞表面吸附 H2S活性位[46, 63]，从而限制活性组分的利用率。吸附剂 P-T550t120R10 和 P-T600t120R10有相对较高的 ZnO 含量，却表现出较差的脱硫活性，可能是以热解之后的半焦做载，在后续的加压浸渍过程中出现孔道结构的坍塌。
【参考文献】：
期刊论文
[1]2020年中国低碳经济发展前景研究[J]. 刘朝,赵涛. 中国人口.资源与环境. 2011(07)
[2]论述褐煤的化工技术及应用[J]. 文兵. 中国新技术新产品. 2010(22)
[3]褐煤吸附钯的研究[J]. 冯孔方,胡汉,朱云. 稀有金属. 2009(03)
[4]Bench-Scale Testing of Zinc Ferrite Sorbent for Hot Gas Clean-up[J]. Meisheng Liang, Hongyan Xu, Kechang Xie College of Environmental Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China; Key Laboratory for Coal Science and Technology of Shanxi Province and Ministry of Education, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2007(02)
[5]盐类和氧化物在载体上自发单层分散研究新进展[J]. 王春明,赵璧英,谢有畅. 催化学报. 2003(06)
硕士论文
[1]褐煤低温热解提质机理的初步研究[D]. 张祥禄.华北电力大学 2014
[2]吸附法深度脱除混合碳四中二硫化物的研究[D]. 吕丽丹.北京化工大学 2013
[3]褐煤加压浸渍制备中温煤气脱硫用负载型吸附剂的研究[D]. 董玉荣.太原理工大学 2013
[4]半焦负载的Fe-Zn脱硫剂及其应用研究[D]. 宋超玲.沈阳航空航天大学 2013
[5]半焦负载Zn/Mn/Cu吸附剂的硫化动力学研究[D]. 马志微.太原理工大学 2012
本文编号：2962456
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/2962456.html
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