二乙醇胺脱氢制亚氨基二乙酸催化剂的制备及催化剂改性研究
发布时间:2021-01-30 02:54
亚氨基二乙酸是农药草甘膦的生产原料,存在多种合成方法,经济且环保的工艺是二乙醇胺法,所用的铜基催化剂具有高效、廉价等优点,但同时存在一些待解决问题。在所用的传统Cu/ZrO2催化剂中,载体ZrO2的相结构及其在二乙醇胺脱氢工艺中相关机理尚不清楚,因此,制备不同晶相结构,包括单斜相(m-)、四方相(t-)和无定形(a-)的ZrO2负载铜基催化剂,研究各催化剂的物化性质、催化性能及其催化机理显得尤为重要。同时,对新型催化剂载体也作了进一步探索。一方面,引入对苯二甲酸(TPA)对铜基石墨烯复合材料进行改性研究,考察还原氧化石墨烯负载铜基催化剂用于二乙醇胺脱氢反应的可行性;另一方面,在Cu/ZrO2催化剂中加入钴基沸石咪唑框架(ZIF-67),制备了Co-N掺杂的碳纳米管(CNTs),探究了Co-N-CNTs对Cu/ZrO2催化剂活性的影响。首先,本文采用沉积沉淀法制备了Cu/m-ZrO2、Cu/a-ZrO2、Cu/t-ZrO2
【文章来源】:湘潭大学湖南省
【文章页数】:78 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
(a)间歇式反应釜;(b)连续化脱氢反应流程
图 1.5 实验室反应器系统示意图过机械压制,将 Cu/ZrO2催化剂固定在铜泡沫器。在微通道反应区,亚毫米尺寸的通道中热和积的亚氨基二乙酸盐生产能力比高压釜高出 24化剂的亚氨基二乙酸盐生产能力比高压釜高出动反应器可以连续高效合成亚氨基二乙酸盐。但产,目前局限于实验室研究。2负载铜基催化剂研究进展结构简述种晶型,包括单斜相(m-ZrO2)、四方相(t-Z同晶型的 ZrO2的表面性质、性能有显著差异[49剂载体材料的金属氧化物,ZrO2是一种典型的
在 2θ=74.1°出现了新的衍射峰,代表 Cu0(220)平面衍射处的 Cu0特征衍射峰增强,Cu2O 特征衍射峰存在减弱的趋势uO 已被完全还原,部分 Cu2O 还原为 Cu0。继续增加水合肼用肼)=2:1 时,主要以 Cu0的特征衍射峰为主,Cu2O 特征衍射峰逐36.5°、42.3°处仍存在较弱的特征衍射峰。随着水合肼用量增峰继续减弱,Cu0的特征衍射峰继续增强。当 n(Cu):n(水合肼)=O 特征衍射完全消失,仅存在 Cu0的特征衍射峰,表明 CuO 已。u/m-ZrO2催化剂扫描电镜分析(SEM)
【参考文献】:
期刊论文
[1]助剂和原料气中CO2浓度对CuFeZr催化剂用于合成气制混合醇的影响(英文)[J]. 廖珮懿,张辰,张丽君,杨彦彰,钟良枢,王慧,孙予罕. 燃料化学学报. 2017(05)
[2]钇稳定二氧化锆(YSZ)纳米晶体的红外光谱分析[J]. 苗保记,张猛,夏熠. 材料热处理学报. 2017(03)
[3]红外光谱法氧化石墨烯羧基官能团含量的测定[J]. 龚水水,光善仪,柯福佑,徐洪耀. 中国测试. 2016(04)
[4]铬助剂对Cu/ZrO2/CNTs-NH2催化剂催化CO2加氢合成甲醇性能的影响[J]. 王冠男,陈礼敏,郭园园,付名利,吴军良,黄碧纯,叶代启. 物理化学学报. 2014(05)
[5]二乙醇胺脱氢制备亚氨基二乙酸Cu-MOO3-ZrO2催化剂的研究[J]. 伍君,段正康,李文娟,金世良. 分子催化. 2013(06)
[6]用于二乙醇胺脱氢的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂的制备与表征[J]. 伍君,段正康,李文娟,金世良. 精细化工. 2013(09)
[7]锰和镧助剂对二乙醇胺氧化脱氢制亚氨基二乙酸Cu/ZrO2催化剂的改性作用[J]. 李艳妮,夏从桥,杨元法,罗孟飞. 精细化工. 2011(06)
[8]超重力场共沉淀法制备Cu/ZrO2催化剂[J]. 罗爱文,段正康,曾红艳,曾志丁. 精细化工. 2011(01)
[9]二乙醇胺脱氢反应动力学研究[J]. 杨阿三,潘炎烽,孙勤,程榕,郑燕萍,徐国明. 高校化学工程学报. 2010(04)
[10]非晶态合金催化剂用于二乙醇胺脱氢氧化制备亚氨基二乙酸的研究[J]. 曾小君,杨高文,徐肖邢,杨刚. 精细化工. 2001(10)
硕士论文
[1]Cu/ZrO2-GO复合材料的制备及催化性能研究[D]. 李晟.湘潭大学 2016
本文编号:3008098
【文章来源】:湘潭大学湖南省
【文章页数】:78 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
(a)间歇式反应釜;(b)连续化脱氢反应流程
图 1.5 实验室反应器系统示意图过机械压制,将 Cu/ZrO2催化剂固定在铜泡沫器。在微通道反应区,亚毫米尺寸的通道中热和积的亚氨基二乙酸盐生产能力比高压釜高出 24化剂的亚氨基二乙酸盐生产能力比高压釜高出动反应器可以连续高效合成亚氨基二乙酸盐。但产,目前局限于实验室研究。2负载铜基催化剂研究进展结构简述种晶型,包括单斜相(m-ZrO2)、四方相(t-Z同晶型的 ZrO2的表面性质、性能有显著差异[49剂载体材料的金属氧化物,ZrO2是一种典型的
在 2θ=74.1°出现了新的衍射峰,代表 Cu0(220)平面衍射处的 Cu0特征衍射峰增强,Cu2O 特征衍射峰存在减弱的趋势uO 已被完全还原,部分 Cu2O 还原为 Cu0。继续增加水合肼用肼)=2:1 时,主要以 Cu0的特征衍射峰为主,Cu2O 特征衍射峰逐36.5°、42.3°处仍存在较弱的特征衍射峰。随着水合肼用量增峰继续减弱,Cu0的特征衍射峰继续增强。当 n(Cu):n(水合肼)=O 特征衍射完全消失,仅存在 Cu0的特征衍射峰,表明 CuO 已。u/m-ZrO2催化剂扫描电镜分析(SEM)
【参考文献】:
期刊论文
[1]助剂和原料气中CO2浓度对CuFeZr催化剂用于合成气制混合醇的影响(英文)[J]. 廖珮懿,张辰,张丽君,杨彦彰,钟良枢,王慧,孙予罕. 燃料化学学报. 2017(05)
[2]钇稳定二氧化锆(YSZ)纳米晶体的红外光谱分析[J]. 苗保记,张猛,夏熠. 材料热处理学报. 2017(03)
[3]红外光谱法氧化石墨烯羧基官能团含量的测定[J]. 龚水水,光善仪,柯福佑,徐洪耀. 中国测试. 2016(04)
[4]铬助剂对Cu/ZrO2/CNTs-NH2催化剂催化CO2加氢合成甲醇性能的影响[J]. 王冠男,陈礼敏,郭园园,付名利,吴军良,黄碧纯,叶代启. 物理化学学报. 2014(05)
[5]二乙醇胺脱氢制备亚氨基二乙酸Cu-MOO3-ZrO2催化剂的研究[J]. 伍君,段正康,李文娟,金世良. 分子催化. 2013(06)
[6]用于二乙醇胺脱氢的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂的制备与表征[J]. 伍君,段正康,李文娟,金世良. 精细化工. 2013(09)
[7]锰和镧助剂对二乙醇胺氧化脱氢制亚氨基二乙酸Cu/ZrO2催化剂的改性作用[J]. 李艳妮,夏从桥,杨元法,罗孟飞. 精细化工. 2011(06)
[8]超重力场共沉淀法制备Cu/ZrO2催化剂[J]. 罗爱文,段正康,曾红艳,曾志丁. 精细化工. 2011(01)
[9]二乙醇胺脱氢反应动力学研究[J]. 杨阿三,潘炎烽,孙勤,程榕,郑燕萍,徐国明. 高校化学工程学报. 2010(04)
[10]非晶态合金催化剂用于二乙醇胺脱氢氧化制备亚氨基二乙酸的研究[J]. 曾小君,杨高文,徐肖邢,杨刚. 精细化工. 2001(10)
硕士论文
[1]Cu/ZrO2-GO复合材料的制备及催化性能研究[D]. 李晟.湘潭大学 2016
本文编号:3008098
本文链接:https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3008098.html
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