Fe/ZSM-5分子筛的制备及其染料降解性能研究

发布时间：2021-02-22 18:25

　　采用ZSM-5和S-1分子筛作为载体,通过调节分子筛孔结构、分子筛后处理以及调节铁含量、负载方式等,制备了一批Fe/ZSM-5和Fe/S-1,并进行亚甲基蓝降解反应评价其性能。研究了Fe/ZSM-5的孔结构、酸性等因素对催化性能的影响,并探讨了活性组分的组成。制备了四种具有不同孔结构的ZSM-5,通过等体积浸渍法,将铁引入ZSM-5中,得到四种Fe/ZSM-5。介孔的引入显著提高了催化剂在亚甲基蓝降解反应中的活性,具有最大介孔含量的Fe/ZSM-5-PHP具有最高的催化活性。比较同样具备介孔结构,但不含酸性位点的S-1作为载体制备的Fe/S-1-PHP、未负载铁的ZSM-5-PHP和上述Fe/ZSM-5-PHP的催化性能。发现,Fe/S-1-PHP和ZSM-5-PHP几乎没有活性。推测催化活性很可能需要Fe与酸性共同起作用。浸渍法得到Fe/S-1,然后通过TPAOH处理得到中空封装结构的Fe@S-1。前者活性很弱,而后者产生了较好的活性。在TPAOH处理过程中发生二次晶化,部分氧化铁颗粒从外表面转移到了内部,并且产生了骨架Fe物种。采用浸渍、原位合成、离子交换等方式分别将Fe引入分子筛... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：66 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 分子筛简介
    1.2 ZSM-5分子筛
        1.2.1 ZSM-5分子筛简介
        1.2.2 ZSM-5分子筛的应用
        1.2.3 ZSM-5的制备方法
    1.3 多级孔ZSM-5的制备
        1.3.1 模板法
        1.3.2 后处理法
        1.3.3 合成条件调控
    1.4 分子筛负载金属
        1.4.1 浸渍法
        1.4.2 二次晶化法
        1.4.3 原位合成法
        1.4.4 金属-多级孔沸石分子筛
    1.5 芬顿降解反应
    1.6 铁-分子筛催化剂应用于芬顿反应
    1.7 选题依据
2 实验部分
    2.1 实验药品与仪器
        2.1.1 实验用原料和试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂制备方法
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线粉末衍射（XRD）
        2.3.2 扫描电子显微镜（SEM）
        2.3.3 透射电子显微镜（TEM）
        2.3.4 物理吸附脱附（BET）
        2.3.5 氨气程序升温脱附（NH3-TPD）
        2.3.6 吡啶红外光谱（Py-IR）
        2.3.7 紫外拉曼光谱（DXR）
        2.3.8 电感耦合等离子体发射光谱（ICP）
        2.3.9 X射线光电子能谱（XPS）
    2.4 催化剂反应性能评价
3 多级孔Fe/ZSM-5的制备、表征与反应评价
    3.1 催化剂制备
        3.1.1 微孔ZSM-5的制备
        3.1.2 NaOH处理ZSM-5
        3.1.3 团聚体结构ZSM-5的制备
        3.1.4 多级孔ZSM-5的制备
        3.1.5 多级孔S-1的制备
        3.1.6 负载型Fe/ZSM-5和Fe/S-1 催化剂制备
    3.2 孔道结构对反应影响
        3.2.1 具有不同孔道结构ZSM-5和Fe/ZSM-5 的表征
        3.2.2 具有不同孔道结构的Fe/ZSM-5催化剂反应性能评价
    3.3 多级孔Fe/ZSM-5中不同铁的负载量对反应的影响
        3.3.1 不同铁负载量的多级孔Fe/ZSM-5的表征
        3.3.2 不同铁负载量的Fe/ZSM-5-PHP性能评价
    3.4 酸性与反应性能的联系
        3.4.1 S-1-PHP的形貌、孔结构和酸性表征
        3.4.2 ZSM-5-PHP负载铁前后酸性变化
        3.4.3 1Fe/S-1-PHP的反应性能评价
    3.5 小结
4 Fe的不同负载方式对反应活性的影响
    4.1 浸渍法制备Fe/ZSM-5对反应影响
        4.1.1 浸渍法制备不同负载量的Fe/ZSM-5
        4.1.2 浸渍不同量的Fe/ZSM-5的性能评价
    4.2 中空封装的Fe@S-1对反应性能的影响
        4.2.1 Fe/S-1和Fe@S-1 的制备
        4.2.2 Fe/S-1和Fe@S-1 的表征
        4.2.3 Fe/S-1和Fe@S-1 的催化性能评价
        4.2.4 Fe/S-1和Fe@S-1 中的铁物种表征
    4.3 原位合成Fe-S-1对反应活性的影响
        4.3.1 不同铁含量的Fe-S-1的制备
        4.3.2 不同铁含量的Fe-S-1的表征
        4.3.3 Fe-S-1中铁含量对催化性能的影响
    4.4 离子交换法制备的Fe/ZSM-5对反应活性的影响
3+/ZSM-5 制备">        4.4.1 不同Fe含量的Fe³⁺/ZSM-5 制备
3+/ZSM-5 的表征">        4.4.2 不同Fe含量的Fe³⁺/ZSM-5 的表征
3+/ZSM-5 的性能评价">        4.4.3 不同Fe含量的Fe³⁺/ZSM-5 的性能评价
3+/ZSM-5的催化性能评价">        4.4.4 Fe³⁺/ZSM-5的催化性能评价
    4.5 Fe在分子筛中的区域分布对反应影响
        4.5.1 不同Al分布的ZSM-5以及离子交换样品制备
        4.5.2 不同Al分布的ZSM-5表征
3+/ZSM-5 反应性能评价">        4.5.3 不同Al分布的Fe³⁺/ZSM-5 反应性能评价
    4.6 小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]多级孔分子筛的合成研究进展[J]. 黄世英,熊晓云.  工业催化. 2019(05)
[2]异相芬顿反应降解废水中有机污染物的研究进展[J]. 李沛东,高颖,吴荣础,高俊发.  应用化工. 2019(03)
[3]沸石分子筛的绿色合成路线[J]. 历阳,孙洪满,王有和,许本静,阎子峰.  化学进展. 2015(05)
[4]改性Fenton试剂处理模拟苯酚废水研究[J]. 付益伟,于云江,冯俊生,陶静.  环境卫生学杂志. 2013(03)

硕士论文
[1]绿色、低成本合成ZSM-5沸石分子筛的研究[D]. 张亚春.山西大学 2019
[2]铁基磁性可见光芬顿催化剂的制备及其性能的研究[D]. 马圆.河北师范大学 2019
[3]Silicalite-1晶体形貌和尺寸的调控及MFI型分子筛膜的制备[D]. 鲁慧彬.浙江大学 2015



本文编号：3046386