纳米碳材料负载贵金属催化剂及其在苯甲醇氧化反应中的应用

发布时间：2021-03-03 15:05

　　苯甲醇氧化生成苯甲醛反应是工业上很重要的氧化反应,该氧化反应也是实验室研究醇类氧化反应的典型反应,产物苯甲醛被广泛的应用于染料、医药、香水以及工业原料等多方面。目前已经有大量的研究人员对该反应进行了探究,但是催化剂制备过程复杂且不环保,催化过程条件苛刻,已经成为该催化反应研究的重要难题。因此,该论文介绍了一种制备过程简单并且高效环保催化氧化苯甲醇的催化剂。本论文首先介绍通过不同杂原子掺杂碳纳米管并采用溶胶法负载纳米金颗粒成功制备出Au/CNT、Au/oCNT、Au/sCNT、Au/nCNT和Au/noCNT五种催化剂,对催化剂进行一系列XPS、XRD、TEM等催化表征,并应用于苄醇的加氧反应中。研究结果显示,在相同的催化条件下,Au/oCNT催化剂表现最佳,然而Au/nCNT和Au/noCNT催化剂却差强人意。实验和表征结果发现,杂原子掺杂碳纳米管能明显的改善载体表面的性能,造成表面缺陷密度和官能团的变化。采用臭氧功能化方法能明显提高碳纳米管表面的含氧官能团和含氧量,这一现象对苯甲醇的氧化起着一定的促进作用,而含氮官能团在氧化反应过程中存在一定的抑制作用。在较为温和的条件下,Au/oC... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 研究背景及意义
        1.1.1 苯甲醇的物理化学性质及应用
        1.1.2 苯甲醇选择性氧化反应的研究意义
    1.2 负载型金催化剂研究进展
    1.3 苯甲醇氧化研究进展
    1.4 碳纳米管表面改性
    1.5 负载型催化剂的制备
    1.6 论文的研究思路及主要内容
2 实验部分
    2.1 实验试剂及仪器
    2.2 催化剂的表征
        2.2.1 X射线衍射（XRD）
        2.2.2 透射电子显微镜（TEM）
2程序升温还原（H2-TPR）">        2.2.3 H₂程序升温还原（H2-TPR）
3 程序升温脱附（NH3-TPD）">        2.2.4 NH₃ 程序升温脱附（NH3-TPD）
        2.2.5 X射线光电子能谱（XPS）
        2.2.6 激光显微拉曼光谱（Raman）
        2.2.7 热重分析（TGA）
        2.2.8 元素分析
3 功能化碳纳米管对苯甲醇氧化研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 碳纳米管处理
        3.2.2 臭氧化处理过程
        3.2.3 硫掺杂过程
        3.2.4 氮掺杂过程
        3.2.5 金溶胶的制备
        3.2.6 负载型催化剂制备
        3.2.7 苯甲醇液相氧化反应
    3.3 催化剂表征
        3.3.1 热重分析（TGA）
        3.3.2 X射线衍射（XRD）
        3.3.3 激光显微拉曼光谱（Laman）
        3.3.4 X射线光电子能谱（XPS）
        3.3.5 元素分析
3程序升温脱附（NH₃-TPD）">        3.3.6 NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）
    3.4 苯甲醇液相氧化反应条件的影响
        3.4.1 催化剂对苯甲醇氧化反应的影响
        3.4.2 反应时间对苯甲醇氧化反应的影响
        3.4.3 反应温度对苯甲醇氧化反应的影响
    3.5 稳定性研究
        3.5.1 循环实验
        3.5.2 反应后表征
    3.6 小结
4 二氧化铈掺杂催化剂对苯甲醇氧化研究
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 碳纳米管处理
        4.2.2 催化剂的制备
        4.2.3 负载型催化剂的制备
    4.3 催化剂表征
        4.3.1 X射线衍射（XRD）
        4.3.2 激光显微拉曼光谱（Laman）
        4.3.3 比表面积测定（BET）
        4.3.4 X射线光电子能谱（XPS）
        4.3.5 透射电子显微镜（TEM）
2程序升温还原（H2-TPR）">        4.3.6 H₂程序升温还原（H2-TPR）
    4.4 催化剂对苯甲醇氧化反应的影响
    4.5 稳定性研究
    4.6 小结
5 高温掺杂二氧化铈催化剂对苯甲醇氧化反应研究
    5.1 前言
    5.2 催化剂制备
        5.2.1 碳纳米管处理
        5.2.2 催化剂的制备
        5.2.3 负载型催化剂的制备
    5.3 催化剂表征
        5.3.1 X射线衍射（XRD）
        5.3.2 激光显微拉曼光谱（Laman）
2程序升温还原（H2-TPR）">        5.3.3 H₂程序升温还原（H2-TPR）
        5.3.4 透射电子显微镜（TEM）
    5.4 氧化铈含量对苯甲醇氧化反应的影响
    5.5 稳定性研究
    5.6 小结
6 总结与展望
    6.1 总结
    6.2 创新点
    6.3 展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]石墨化纳米碳材料负载金属催化剂:合成、性质及其在多相催化中的应用（英文）[J]. 黄飞,刘洪阳,苏党生.  Science China Materials. 2017(12)



本文编号：3061474