几种血红素与非血红素蛋白酶催化机理的理论研究

发布时间：2021-03-14 23:17

　　酶是一类大分子生物催化剂,能够大幅度加快生命体内的化学反应速率,使得代谢产生的物质和能量满足生命体的需要。与非生物催化剂相比,生物酶的优越性主要体现在高催化效率、催化具有特异性以及价格较低等。但是,由于酶催化反应的复杂性,仅仅通过实验手段很难准确获得反应中间体和过渡态的结构以及各步反应的能量学信息。近年来,计算化学日益成为深入理解酶促反应机理和设计高活性催化剂的有力手段,其中,量子力学与分子力学（QM/MM）组合方法在生物大分子体系的研究中展现出越来越强大的功能。本文利用QM/MM方法和密度泛函理论（DFT）方法分别对非血红素双加氧酶ChaP,工程进化突变体RA95.5-8F以及基于细胞色素P450构建的团簇模型铁卟啉复合物的催化反应机理进行了理论探究,从原子水平上阐明了反应的微观机制,给出了结构-活性等关键信息,这些计算结果为实验做了进一步的补充,为深入理解酶催化反应机理和设计更高活性的酶催化剂提供了理论依据。本论文的主要研究工作如下:（1）铁卟啉氮宾形成机理、电子结构和C-H胺化反应的理论研究铁卟啉化合物是细胞色素P450单加氧酶催化活性中心的类似物,由于其优异的催化性能显示出广泛... 

【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：96 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图２－１?ＱＭ区与ＭＭ区划分示意图

图３－２用于本文计算的简化模型

图３－３用于铁卟啉氮宾中间体ＣＡＳＳＣＦ计算的活性空间

【参考文献】：
期刊论文
[1]2018诺贝尔化学奖:酶定向进化与噬菌体展示技术[J]. 曲戈,张锟,蒋迎迎,孙周通.  生物学杂志. 2019(01)



本文编号：3083132