超临界流体沉积法制备高分散糠醛加氢催化剂

发布时间：2021-03-17 13:50

　　针对环境问题日益突出、能源需求增大、化石资源短缺等问题,寻求替代化石资源的新技术显得尤为重要,其中糠醛催化加氢制备高价值生物质衍生物被认为是一项具有良好前景的技术。目前已有大量研究工作对糠醛加氢反应进行了探索,尤其是在最佳操作条件和催化剂性能方面,包括载体、金属组分、负载量等因素对糠醛加氢性能的影响。已有研究结果表明,负载型催化剂的分散性和负载量是影响糠醛加氢反应性能的重要因素,而文献中鲜有同时具备高负载量及高分散性催化剂的相关报道。因此,开发催化剂合成新技术以制备高分散性和高负载量的糠醛加氢催化剂是目前的研究难点和重点。糠醛加氢反应体系复杂,论文首先从热力学角度对糠醛加氢涉及的多个反应的可行性和进行程度进行分析,实现催化剂设计及催化糠醛气相加氢反应条件的优化。热力学分析结果表明,300⁵50K之间,糠醛加氢主要涉及的五种反应在热力学上均能进行;高温条件下糠醛脱羰生成呋喃反应占主导;温度低于500 K,氢醛摩尔比为3时,糠醛加氢转化率达95%以上,继续增加氢气的比例,易使糠醛深度加氢生成其他衍生物。以Pd作为糠醛加氢催化剂活性金属组分,应用超临界流体沉积技术制备高... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 糠醛加氢反应研究现状
        1.1.1 研究背景
        1.1.2 热力学分析
    1.2 糠醛加氢催化剂
        1.2.1 糠醛加氢催化剂体系
        1.2.2 糠醛加氢催化剂活性影响因素
        1.2.3 负载型金属催化剂传统制备方法
    1.3 超临界流体沉积技术制备高分散性负载型催化剂的研究
        1.3.1 超临界流体概述
        1.3.2 超临界流体沉积法制备负载型催化剂研究进展
    1.4 本文主要研究内容
2 糠醛加氢热力学分析
    2.1 热力学计算
        2.1.1 糠醛加氢可能涉及的反应
        2.1.2 Joback基团贡献法估算物质的热力学数据
        2.1.3 各反应热力学数据计算
        2.1.4 反应焓与反应温度的关系
        2.1.5 吉布斯自由能变与反应温度的关系
        2.1.6 转化率与温度和氢气物质的量关系
    2.2 结果与讨论
        2.2.1 反应焓变
        2.2.2 吉布斯自由能变
        2.2.3 平衡常数
        2.2.4 反应转化率
    2.3 本章小结
3 实验部分
    3.1 实验材料与仪器
        3.1.1 实验材料与试剂
        3.1.2 实验仪器与设备
    3.2 实验方法
2O₃催化剂前驱体">        3.2.1 超临界流体沉积法制备Pd/Al₂O₃催化剂前驱体
2O₃催化剂前驱体">        3.2.2 浸渍法制备Pd/Al₂O₃催化剂前驱体
2O₃催化剂前驱体还原">        3.2.3 Pd/Al₂O₃催化剂前驱体还原
        3.2.4糠醛气相固定床验证催化剂活性实验
    3.3 样品催化剂的表征
2O₃ 催化剂的TEM分析">        3.3.1 Pd/Al₂O₃ 催化剂的TEM分析
2O₃ 催化剂的XRD分析">        3.3.2 Pd/Al₂O₃ 催化剂的XRD分析
2O₃催化剂的负载量分析">        3.3.3 Pd/Al₂O₃催化剂的负载量分析
2O₃催化剂的拉曼光谱分析">        3.3.4 Pd/Al₂O₃催化剂的拉曼光谱分析
4 超临界流体沉积法制备负载型Pd催化剂的研究
2O₃ 催化剂沉积过程的影响">    4.1 SCCO2 的压力对Pd/Al₂O₃ 催化剂沉积过程的影响
2O₃ 催化剂形貌的影响">        4.1.1 SCCO2 的压力对Pd/Al₂O₃ 催化剂形貌的影响
2O₃ 催化剂实际负载量的影响">        4.1.2 SCCO2 的压力对Pd/Al₂O₃ 催化剂实际负载量的影响
2O₃ 催化剂沉积过程的影响">    4.2 SCCO2 的温度对Pd/Al₂O₃ 催化剂沉积过程的影响
2O₃ 催化剂形貌的影响">        4.2.1 SCCO2 的温度对Pd/Al₂O₃ 催化剂形貌的影响
2O₃ 催化剂实际负载量的影响">        4.2.2 SCCO2 的温度对Pd/Al₂O₃ 催化剂实际负载量的影响
2O₃催化剂实际负载量的影响">    4.3 沉积时间对Pd/Al₂O₃催化剂实际负载量的影响
2O₃催化剂沉积过程的影响">    4.4 共溶剂对Pd/Al₂O₃催化剂沉积过程的影响
        4.4.1 共溶剂在SCFD法制备负载型催化剂过程中的作用
2O₃催化剂实际负载量的影响">        4.4.2 共溶剂的选择对Pd/Al₂O₃催化剂实际负载量的影响
2O₃催化剂形貌的影响">        4.4.3 共溶剂体积对Pd/Al₂O₃催化剂形貌的影响
2O₃催化剂实际负载量的影响">        4.4.4 共溶剂体积对Pd/Al₂O₃催化剂实际负载量的影响
2O₃催化剂沉积过程的影响">    4.5 理论负载量对Pd/Al₂O₃催化剂沉积过程的影响
2O₃催化剂形貌的影响">        4.5.1 理论负载量对Pd/Al₂O₃催化剂形貌的影响
2O₃催化剂实际负载量及负载率的影响">        4.5.2 理论负载量对Pd/Al₂O₃催化剂实际负载量及负载率的影响
2O₃ 催化剂形貌与负载量对比">    4.6 SCFD法与浸渍法制备的Pd/Al₂O₃ 催化剂形貌与负载量对比
2O₃催化剂形貌的对比">        4.6.1 两种方法制备的Pd/Al₂O₃催化剂形貌的对比
2O₃催化剂实际负载量的对比">        4.6.2 两种方法制备的Pd/Al₂O₃催化剂实际负载量的对比
2O₃ 催化剂XRD的对比">        4.6.3 两种方法制备的Pd/Al₂O₃ 催化剂XRD的对比
    4.7 催化剂活性研究
2O₃ 催化剂催化活性对比">        4.7.1 SCFD法和浸渍法制备的Pd/Al₂O₃ 催化剂催化活性对比
        4.7.2 SCFD法制备的不同负载量的催化剂催化活性对比
    4.8 本章小结
5 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
附录A 论文中使用的主要符号的意义和单位
致谢



本文编号：3087241