多羟基Gemini表面活性剂改性蒙脱土的制备及其染料吸附研究
发布时间：2021-04-10 07:21
如今,资源的短缺和环境的污染等问题,对水处理技术的发展提出了更迫切的要求。吸附技术由于其运行成本低和普遍适用的优点为其在工业上应用提供了很大的可能性。染料是水污染源之一,而蒙脱土作为一种天然矿物粘土,其价廉、储量丰富以及易于改性等优点,在染料废水处理领域备受关注。阳离子表面活性剂是蒙脱土有机改性剂中最常用的一类,与传统单头基表面活性剂相比,双子（Gemini）季铵盐带有两个铵头基团,表现出如更高的表面活性等优越的性质。更有研究报告指出,Gemini表面活性剂改性的蒙脱土在去除染料废水中的有机污染物方面表现出比单头基表面活性剂改性的蒙脱土更出色的性能,因此,有必要对新型Gemini表面活性剂改性蒙脱土做更多的研究。本论文经过分子设计和工艺优化,引入微波高压的反应思路,以十八烷基二乙醇胺和1,3-二溴丙烷主要原料,一步反应合成了一种多羟基Gemini表面活性剂双十八烷基四羟乙基二溴丙二铵（DTDD）,并通过单因素及正交实验对其合成工艺进行了优化。微波高压法促进季铵化反应的最优工艺条件为:正丁醇为溶剂,反应物摩尔比n（醇胺）:n（溴丙烷）=2.0:...
【文章来源】：广州大学广东省
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图1-1台式厌氧渗透膜生物反应器的示意图[15]
第一章绪论5135-I-EDA比表面积增加了1.68倍，同时吸附容量提高了1.99倍。天然粘土矿物具有较高的表面积和反应活性，近年来，一些天然矿物因其吸附能力强、储量丰富、获取途径便捷、价格低廉而成为极具应用前景的吸附剂。各种天然矿物，如高岭石、海泡石、蒙脱土、凹凸棒石、丝光沸石、蛭石和硅藻土已被用来去除废水中的染料。通过对这些天然矿物进一步改性，可大大提高其对污染物的吸附量。徐阳[25]课题组以三氯化铁、氯代十六烷基吡和硅藻土为主要原料制备了氯代十六烷基吡啶改性磁性硅藻土，实验制备的改性硅藻土对模拟废水甲基橙的吸附性能良好，由Langmuir吸附模型得出的甲基橙最大吸附容量为135.14mgg-1。凹凸棒石是矿物中具有特殊层状链结构和独特纤维形态的镁铝硅酸盐粘土矿物，但与一些合成的吸附剂相比，其吸附能力较低，如何提高其吸附能力是其实际应用的关键[26]。WeishengZheng[27]课题组采用浸涂法制备了聚多巴胺改性颗粒有机凹凸棒石吸附剂（PDA-GOAT），实验结果表明，PDA-GOAT对亚甲基蓝的吸附是一个物理吸附吸热过程，在298K温度下的最大吸附容量为93.06mggg-1，解吸和再生实验表明，NaBH4可以有效地再生PDA-GOAT，经过五次连续的吸附-解吸循环后，它仍保持相对较高的吸附容量，可作为一种从废水中去除亚甲基蓝的性能优良的可重复使用的吸附剂。1.2蒙脱土概述1.2.1蒙脱石的结构和性质图1-2蒙脱石结构示意图[29]Fig.1-2Structureofmontmorillonite蒙脱土（Montmorillonite，简称Mt），其主要成分为蒙脱石，是一种典型的2:1型层状硅酸盐天然矿物粘土，即蒙脱石晶体内部由一层O片层（镁/铝氧八面体）夹在两层T片层（硅氧四面体）之间（如图1-2所示），由于O片层的部分铝和镁原子易被低价
广州大学硕士学位论文8图1-3双子表面活性剂结构示意图Fig.1-3StructurediagramofGeminisurfactantsGemini表面活性剂的亲水基可以是非离子型(醚类和糖类等)，阴离子型(包括磺酸盐、磷酸酯盐、羧酸盐等)，阳离子型(如季铵盐、酰胺盐和胺类等)，两性离子型（如甜菜碱）[37]。目前有关阳离子型Gemini表面活性剂和阴离子型Gemini表面活性剂的合成研究与报道最多，部分产品也已工业化生产，而对于两性及非离子型Gemini表面活性剂而言，其相关研究还相对较少。疏水链有两类：一类为碳氢结构型，如长链（8-20个C原子）,另一类是碳链中有其它基团如硅、酰胺基、氟等。随着Gemini表面活性剂的疏水链中C原子数的增加，其表面活性也会提高。当疏水烷基链中增加的C原子数超过某个临界点（一般是14）时，Gemini表面活性剂的某些性质将有所不同。具体表现为其表面活性随着疏水链中C原子数的增加而增强的现象有所减弱亦或是增加不明显，甚至有时候还会出现相反的情况[38,39]。连接基团根据其弯曲性，可分为刚性和柔性。刚性连接基团包括苯、双键、叁键、三唑环和均二苯代己烯和亚甲苯基等。F.M.Menger等人首次提出具有两亲体结构的双子表面活性剂的概念并为此命名“Geminisurfactant”，合成了一种具有刚性连接基团（对苯二亚甲基）分子结构的季铵盐型Gemini表面活性剂[40]，对其分子结构特点和表面性能进行了详细的研究与描述[41]。而柔性连接基团则包括较长的碳氢链，如聚氧乙烯链、聚亚甲基等，柔性的连接基团具有良好的可弯曲性，更易于聚集起来以适应环境，具有较好的表面活性。此外，由于不同的杂原子组成的连接基团各不相同，其导致与水的结合能力（即疏水和亲水能力）也不同，连接基团还可以将其分为疏水和亲水两大类。连接基团是Gemini表面活性剂分
【参考文献】：
期刊论文
[1]双羟基Gemini表面活性剂的溶液性能及其聚集形态[J]. 钱逢宜,李蓉,任学宏. 精细化工. 2019(07)
[2]山嵛酸双酯基有机硅季铵盐的微波合成工艺及性能[J]. 魏渊,郑成,毛桃嫣,曾昭文,朱艺婷,王润豪,刘穗甄. 化工进展. 2018(08)
[3]氯代十六烷基吡啶改性磁性硅藻土对染料甲基橙吸附性能的研究[J]. 徐阳,张浩,连丽丽,王希越,高文秀,祝波,娄大伟. 吉林化工学院学报. 2018(05)
[4]活性染色废水零排放染色技术的开发及应用[J]. 刘晓芸,姚庆才,陈小利,陈华林. 印染助剂. 2018(02)
[5]超声波辅助Al-Zn柱撑蒙脱土制备及其对考马斯亮蓝吸附的研究[J]. 张默馨,陈修栋,邹洪涛,李倩倩. 印染助剂. 2018(02)
[6]多孔二氧化硅材料对有机染料吸附能力的研究[J]. 杨昊宇,张蛟,王一丹,陈智渊,王海文. 化学工程与装备. 2018(02)
[7]氧化铁砂SAT去除对硝基苯酚的吸附行为及性能研究[J]. 温玉娟,杨悦锁,宋晓明,张茜,李惠中. 化工学报. 2018(07)
[8]一种新型双子阴离子表面活性剂的合成及增溶性能评价[J]. 孙硕,潘忠稳,周杨,张振伟. 精细石油化工. 2017(02)
[9]十八烷基双子表面活性剂的合成与性能测定[J]. 谢建波. 精细石油化工进展. 2016(04)
[10]微波技术在材料改性中的研究进展[J]. 徐晓多,贾伟东. 化工时刊. 2016(06)
博士论文
[1]季铵盐双子表面活性剂的胶束化性质、界面活性及化学生物学研究[D]. 张山山.浙江大学 2016
[2]新型长链头基季铵盐Gemini表面活性剂的合成及其吸附、聚集行为研究[D]. 张旗.武汉大学 2012
硕士论文
[1]季铵盐型双子表面活性剂的合成及其性能研究[D]. 洪玉.陕西科技大学 2014
[2]极性修饰后交联树脂的合成、结构与吸附性能研究[D]. 查宏伟.中南大学 2014
[3]壳聚糖改性土对直接类和活性类染料模拟废水的吸附性能及动力学研究[D]. 解俊.安徽工程大学 2013
[4]微波辐射和无溶剂条件下Friedel-Crafts酰化反应及氯化亚砜脱酰基保护[D]. 宋芳锐.河北大学 2011
[5]反应型双子（Gemini）表面活性剂的合成和性能评价[D]. 刘波.成都理工大学 2011
[6]微波辅助有机反应及微波合成中的“非热效应”研究[D]. 冯刚.重庆大学 2009
[7]有机改性蒙脱土的制备及吸附水中甲基橙的研究[D]. 李继森.烟台大学 2007
本文编号：3129223
【文章来源】：广州大学广东省
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图1-1台式厌氧渗透膜生物反应器的示意图[15]
第一章绪论5135-I-EDA比表面积增加了1.68倍，同时吸附容量提高了1.99倍。天然粘土矿物具有较高的表面积和反应活性，近年来，一些天然矿物因其吸附能力强、储量丰富、获取途径便捷、价格低廉而成为极具应用前景的吸附剂。各种天然矿物，如高岭石、海泡石、蒙脱土、凹凸棒石、丝光沸石、蛭石和硅藻土已被用来去除废水中的染料。通过对这些天然矿物进一步改性，可大大提高其对污染物的吸附量。徐阳[25]课题组以三氯化铁、氯代十六烷基吡和硅藻土为主要原料制备了氯代十六烷基吡啶改性磁性硅藻土，实验制备的改性硅藻土对模拟废水甲基橙的吸附性能良好，由Langmuir吸附模型得出的甲基橙最大吸附容量为135.14mgg-1。凹凸棒石是矿物中具有特殊层状链结构和独特纤维形态的镁铝硅酸盐粘土矿物，但与一些合成的吸附剂相比，其吸附能力较低，如何提高其吸附能力是其实际应用的关键[26]。WeishengZheng[27]课题组采用浸涂法制备了聚多巴胺改性颗粒有机凹凸棒石吸附剂（PDA-GOAT），实验结果表明，PDA-GOAT对亚甲基蓝的吸附是一个物理吸附吸热过程，在298K温度下的最大吸附容量为93.06mggg-1，解吸和再生实验表明，NaBH4可以有效地再生PDA-GOAT，经过五次连续的吸附-解吸循环后，它仍保持相对较高的吸附容量，可作为一种从废水中去除亚甲基蓝的性能优良的可重复使用的吸附剂。1.2蒙脱土概述1.2.1蒙脱石的结构和性质图1-2蒙脱石结构示意图[29]Fig.1-2Structureofmontmorillonite蒙脱土（Montmorillonite，简称Mt），其主要成分为蒙脱石，是一种典型的2:1型层状硅酸盐天然矿物粘土，即蒙脱石晶体内部由一层O片层（镁/铝氧八面体）夹在两层T片层（硅氧四面体）之间（如图1-2所示），由于O片层的部分铝和镁原子易被低价
广州大学硕士学位论文8图1-3双子表面活性剂结构示意图Fig.1-3StructurediagramofGeminisurfactantsGemini表面活性剂的亲水基可以是非离子型(醚类和糖类等)，阴离子型(包括磺酸盐、磷酸酯盐、羧酸盐等)，阳离子型(如季铵盐、酰胺盐和胺类等)，两性离子型（如甜菜碱）[37]。目前有关阳离子型Gemini表面活性剂和阴离子型Gemini表面活性剂的合成研究与报道最多，部分产品也已工业化生产，而对于两性及非离子型Gemini表面活性剂而言，其相关研究还相对较少。疏水链有两类：一类为碳氢结构型，如长链（8-20个C原子）,另一类是碳链中有其它基团如硅、酰胺基、氟等。随着Gemini表面活性剂的疏水链中C原子数的增加，其表面活性也会提高。当疏水烷基链中增加的C原子数超过某个临界点（一般是14）时，Gemini表面活性剂的某些性质将有所不同。具体表现为其表面活性随着疏水链中C原子数的增加而增强的现象有所减弱亦或是增加不明显，甚至有时候还会出现相反的情况[38,39]。连接基团根据其弯曲性，可分为刚性和柔性。刚性连接基团包括苯、双键、叁键、三唑环和均二苯代己烯和亚甲苯基等。F.M.Menger等人首次提出具有两亲体结构的双子表面活性剂的概念并为此命名“Geminisurfactant”，合成了一种具有刚性连接基团（对苯二亚甲基）分子结构的季铵盐型Gemini表面活性剂[40]，对其分子结构特点和表面性能进行了详细的研究与描述[41]。而柔性连接基团则包括较长的碳氢链，如聚氧乙烯链、聚亚甲基等，柔性的连接基团具有良好的可弯曲性，更易于聚集起来以适应环境，具有较好的表面活性。此外，由于不同的杂原子组成的连接基团各不相同，其导致与水的结合能力（即疏水和亲水能力）也不同，连接基团还可以将其分为疏水和亲水两大类。连接基团是Gemini表面活性剂分
【参考文献】：
期刊论文
[1]双羟基Gemini表面活性剂的溶液性能及其聚集形态[J]. 钱逢宜,李蓉,任学宏. 精细化工. 2019(07)
[2]山嵛酸双酯基有机硅季铵盐的微波合成工艺及性能[J]. 魏渊,郑成,毛桃嫣,曾昭文,朱艺婷,王润豪,刘穗甄. 化工进展. 2018(08)
[3]氯代十六烷基吡啶改性磁性硅藻土对染料甲基橙吸附性能的研究[J]. 徐阳,张浩,连丽丽,王希越,高文秀,祝波,娄大伟. 吉林化工学院学报. 2018(05)
[4]活性染色废水零排放染色技术的开发及应用[J]. 刘晓芸,姚庆才,陈小利,陈华林. 印染助剂. 2018(02)
[5]超声波辅助Al-Zn柱撑蒙脱土制备及其对考马斯亮蓝吸附的研究[J]. 张默馨,陈修栋,邹洪涛,李倩倩. 印染助剂. 2018(02)
[6]多孔二氧化硅材料对有机染料吸附能力的研究[J]. 杨昊宇,张蛟,王一丹,陈智渊,王海文. 化学工程与装备. 2018(02)
[7]氧化铁砂SAT去除对硝基苯酚的吸附行为及性能研究[J]. 温玉娟,杨悦锁,宋晓明,张茜,李惠中. 化工学报. 2018(07)
[8]一种新型双子阴离子表面活性剂的合成及增溶性能评价[J]. 孙硕,潘忠稳,周杨,张振伟. 精细石油化工. 2017(02)
[9]十八烷基双子表面活性剂的合成与性能测定[J]. 谢建波. 精细石油化工进展. 2016(04)
[10]微波技术在材料改性中的研究进展[J]. 徐晓多,贾伟东. 化工时刊. 2016(06)
博士论文
[1]季铵盐双子表面活性剂的胶束化性质、界面活性及化学生物学研究[D]. 张山山.浙江大学 2016
[2]新型长链头基季铵盐Gemini表面活性剂的合成及其吸附、聚集行为研究[D]. 张旗.武汉大学 2012
硕士论文
[1]季铵盐型双子表面活性剂的合成及其性能研究[D]. 洪玉.陕西科技大学 2014
[2]极性修饰后交联树脂的合成、结构与吸附性能研究[D]. 查宏伟.中南大学 2014
[3]壳聚糖改性土对直接类和活性类染料模拟废水的吸附性能及动力学研究[D]. 解俊.安徽工程大学 2013
[4]微波辐射和无溶剂条件下Friedel-Crafts酰化反应及氯化亚砜脱酰基保护[D]. 宋芳锐.河北大学 2011
[5]反应型双子（Gemini）表面活性剂的合成和性能评价[D]. 刘波.成都理工大学 2011
[6]微波辅助有机反应及微波合成中的“非热效应”研究[D]. 冯刚.重庆大学 2009
[7]有机改性蒙脱土的制备及吸附水中甲基橙的研究[D]. 李继森.烟台大学 2007
本文编号：3129223
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