六苄基六氮杂异伍兹烷的合成及其过程设计的相关基础研究
发布时间：2021-04-10 16:05
含能化合物的开发和研究是当今含能材料领域的热点,六硝基六氮杂异伍兹烷作为含能较高的高能量密度化合物,受到了各国的广泛关注。多氮类异伍兹烷衍生物是制备六硝基六氮杂异伍兹烷的中间体,在多个领域具有重要的作用。六苄基六氮杂异伍兹烷是异伍兹烷笼形结构的主要合成前体,其合成的反应条件及动力学、体系物性等对反应器的设计和含能化合物的工业化开发具有重要的意义。论文对六苄基六氮杂异伍兹烷的合成工艺及其过程设计的相关基础进行了研究,主要内容如下:（1）以苄胺和乙二醛为反应原料,在酸的催化作用下经加成、脱水缩合等中间过程制备了六苄基六氮杂异伍兹烷。研究了投料比、催化剂、反应时间、温度和溶剂种类等因素对收率的影响,确定了适宜的反应条件,并进行了一定范围内的放大,产品收率稳定在81%左右,粗品纯度达92%,纯化后纯度为98%,满足后续反应的要求。（2）研究了反应温度在15～35℃范围内六苄基六氮杂异伍兹烷合成的反应动力学,结合反应机理及实际反应情况,建立了表观反应动力学模型,关联得到了反应动力学参数,并对动力学模型进行了统计检验。（3）苄胺-乙腈-水体系的导热系数和密度对其相关反应的工业化开发具有重要的意义。...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：111 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１４各种类型的搅拌器??
图３．１缩合反应液相色谱检测图谱??Ｆｉｇｕｒｅ?３．１?Ｌｉｑｕｉｄ?ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ?ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ?ｍａｐ?ｏｆ?ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??反应条件为选取优化后的工艺条件，液相色谱检测图谱如图３．１所示。其中??主要的峰有两个，出峰时间分别为４．３７?ｍｉｎ和８．４９?ｍｉｎ，后者经鉴定为ＨＢＩＷ，??前者难以获得纯品，无法检测，但根据反应机理及实际过程中中间产物峰面积变??化规律，可知４．３７１１１丨１１出峰物质为（：６１１５〇１２＞＾（：执０印＜：执０１１如１１〇｛２（：６１１５。测??量了不同温度下反应体系物质变化，根据反应机理和反应最终结果，将中间产物??峰面积与其浓度建立大致关系，检测不同时间体系中物质浓度，结果见表３．３。??由表３．３中数据可以得知，反应刚开始时，随着温度上升，中间产物Ｃ累计??的速度增快，而最终产物的生产量先增大后减小；随着反应时间的延长，３５?°Ｃ??时目标产物首先迖到平衡
Ｆｉｇｕｒｅ?３．６?Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ａｎｄ?ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ??为验证动力学方程的可靠性，进行了一组２０?°Ｃ条件下的ＨＢＩＷ合成实验，??由图３．７所示，此条件时的预测值与实验值吻合度较高，其相对偏差均在９％以??内，所得的动力学方程基本可靠。??１２０?｜???１００?－??＾?６０?＾??ｉ／??２０?■??０??■?１?■?１?■?１?■?１?－－??０?２００００?４００００?６００００?８００００??ｔ／ｓ??图３．７２０?°Ｃ时Ｄ浓度实验值与计算值的比较??Ｆｉｇｕｒｅ?３．７?Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ａｎｄ?ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ?ｏｆ?Ｄ?ａｔ?２０?°Ｃ??３．５本章小结??检测了不同温度下某中间产物和目标产物ＨＢＩＷ的浓度随时间的变化，建??立表观动力学模型，对实验数据进行拟合，得到目标产物生成反应的表观动力学??５２??
【参考文献】：
期刊论文
[1]二种NTO合成工艺的安全性分析[J]. 常佩,周诚,王伯周,黄新萍,朱勇. 高校化学工程学报. 2018(05)
[2]分子动力学模拟不同类型MOFs材料对NO2气体扩散影响[J]. 余园园,杨犁,彭昌军,孙炜. 高校化学工程学报. 2018(04)
[3]催化汽油加氢改质工艺集总动力学模型研究[J]. 欧阳福生,沈佳颖,王永前,徐祺鸿. 高校化学工程学报. 2018(01)
[4]带压下原油组分（正十六烷+甲基环己烷+叔丁基苯）三元体系黏度与密度的测量与关联[J]. 申亚楠,夏淑倩,马沛生,高新晶. 高校化学工程学报. 2017(05)
[5]Pt/C催化氧化甲醛和甲酸反应动力学研究[J]. 尹红,周凯,袁慎峰,陈志荣. 高校化学工程学报. 2017(04)
[6]六羟甲基三聚氰胺的甲醚化反应机理分析及动力学研究[J]. 颜小东,孙巧路,杨凯,范宏,李伯耿. 高校化学工程学报. 2016(06)
[7]RT28/气相二氧化硅复合相变材料的制备及对锂离子电池的保温性能研究[J]. 温小燕,凌子夜,方晓明,张正国. 高校化学工程学报. 2016(05)
[8]氢能载体十氢萘制氢表观动力学[J]. 寇小文,顾雄毅,李平. 化工进展. 2015(09)
[9]稳态法测量不良导体导热系数的改进设计[J]. 李泽朋,郭松青,王维波. 实验室研究与探索. 2015(06)
[10]基于本质安全的硝化反应釜的概念设计[J]. 张本贺,何宇晨,毕纪葛,吴可君,徐国华. 高校化学工程学报. 2015(02)
博士论文
[1]易失控反应过程的调控及强化研究[D]. 车圆圆.浙江大学 2012
硕士论文
[1]十氢萘脱氢动力学研究及脱氢反应器模拟[D]. 寇小文.华东理工大学 2015
[2]六苄基六氮杂异伍兹烷的高效液相色谱分析方法建立[D]. 雷笑.北京理工大学 2015
[3]搅拌釜传热过程的研究[D]. 雷照.浙江大学 2008
[4]二元混合体系导热系数的快速测定与研究[D]. 苏力.西北大学 2007
本文编号：3129931
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：111 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１４各种类型的搅拌器??
图３．１缩合反应液相色谱检测图谱??Ｆｉｇｕｒｅ?３．１?Ｌｉｑｕｉｄ?ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ?ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ?ｍａｐ?ｏｆ?ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??反应条件为选取优化后的工艺条件，液相色谱检测图谱如图３．１所示。其中??主要的峰有两个，出峰时间分别为４．３７?ｍｉｎ和８．４９?ｍｉｎ，后者经鉴定为ＨＢＩＷ，??前者难以获得纯品，无法检测，但根据反应机理及实际过程中中间产物峰面积变??化规律，可知４．３７１１１丨１１出峰物质为（：６１１５〇１２＞＾（：执０印＜：执０１１如１１〇｛２（：６１１５。测??量了不同温度下反应体系物质变化，根据反应机理和反应最终结果，将中间产物??峰面积与其浓度建立大致关系，检测不同时间体系中物质浓度，结果见表３．３。??由表３．３中数据可以得知，反应刚开始时，随着温度上升，中间产物Ｃ累计??的速度增快，而最终产物的生产量先增大后减小；随着反应时间的延长，３５?°Ｃ??时目标产物首先迖到平衡
Ｆｉｇｕｒｅ?３．６?Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ａｎｄ?ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ??为验证动力学方程的可靠性，进行了一组２０?°Ｃ条件下的ＨＢＩＷ合成实验，??由图３．７所示，此条件时的预测值与实验值吻合度较高，其相对偏差均在９％以??内，所得的动力学方程基本可靠。??１２０?｜???１００?－??＾?６０?＾??ｉ／??２０?■??０??■?１?■?１?■?１?■?１?－－??０?２００００?４００００?６００００?８００００??ｔ／ｓ??图３．７２０?°Ｃ时Ｄ浓度实验值与计算值的比较??Ｆｉｇｕｒｅ?３．７?Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ａｎｄ?ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ?ｏｆ?Ｄ?ａｔ?２０?°Ｃ??３．５本章小结??检测了不同温度下某中间产物和目标产物ＨＢＩＷ的浓度随时间的变化，建??立表观动力学模型，对实验数据进行拟合，得到目标产物生成反应的表观动力学??５２??
【参考文献】：
期刊论文
[1]二种NTO合成工艺的安全性分析[J]. 常佩,周诚,王伯周,黄新萍,朱勇. 高校化学工程学报. 2018(05)
[2]分子动力学模拟不同类型MOFs材料对NO2气体扩散影响[J]. 余园园,杨犁,彭昌军,孙炜. 高校化学工程学报. 2018(04)
[3]催化汽油加氢改质工艺集总动力学模型研究[J]. 欧阳福生,沈佳颖,王永前,徐祺鸿. 高校化学工程学报. 2018(01)
[4]带压下原油组分（正十六烷+甲基环己烷+叔丁基苯）三元体系黏度与密度的测量与关联[J]. 申亚楠,夏淑倩,马沛生,高新晶. 高校化学工程学报. 2017(05)
[5]Pt/C催化氧化甲醛和甲酸反应动力学研究[J]. 尹红,周凯,袁慎峰,陈志荣. 高校化学工程学报. 2017(04)
[6]六羟甲基三聚氰胺的甲醚化反应机理分析及动力学研究[J]. 颜小东,孙巧路,杨凯,范宏,李伯耿. 高校化学工程学报. 2016(06)
[7]RT28/气相二氧化硅复合相变材料的制备及对锂离子电池的保温性能研究[J]. 温小燕,凌子夜,方晓明,张正国. 高校化学工程学报. 2016(05)
[8]氢能载体十氢萘制氢表观动力学[J]. 寇小文,顾雄毅,李平. 化工进展. 2015(09)
[9]稳态法测量不良导体导热系数的改进设计[J]. 李泽朋,郭松青,王维波. 实验室研究与探索. 2015(06)
[10]基于本质安全的硝化反应釜的概念设计[J]. 张本贺,何宇晨,毕纪葛,吴可君,徐国华. 高校化学工程学报. 2015(02)
博士论文
[1]易失控反应过程的调控及强化研究[D]. 车圆圆.浙江大学 2012
硕士论文
[1]十氢萘脱氢动力学研究及脱氢反应器模拟[D]. 寇小文.华东理工大学 2015
[2]六苄基六氮杂异伍兹烷的高效液相色谱分析方法建立[D]. 雷笑.北京理工大学 2015
[3]搅拌釜传热过程的研究[D]. 雷照.浙江大学 2008
[4]二元混合体系导热系数的快速测定与研究[D]. 苏力.西北大学 2007
本文编号：3129931
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