高效铜基电催化水氧化催化剂的研究
发布时间：2021-04-11 19:56
随着经济和工业的快速发展,环境和能源压力越来越大,寻找可再生的清洁能源成为当今人类社会发展面临的重要问题。作为绿色清洁能源之一,氢气燃烧只生成水,对环境没有其他危害,因此发展和制备高纯氢气成为科研工作者们努力的方向。在众多制氢方法中,电解水制氢是制备高纯度氢气最有效的方法之一。电解水制氢是由析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）和析氧反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）两个半反应组成的,然而,由于OER过程涉及到四个质子和四个电子的转移以及O-O键的形成,因此动力学缓慢且热力学能垒高,至今为止仍是整个水分解反应的瓶颈问题。因此开发高效的水氧化催化剂,提升析氧反应的速率对于电解水制氢具有重要意义。按照金属催化中心分类,水氧化催化剂可以分为基于贵金属的催化剂和基于非贵金属的催化剂。由于贵金属（如Ru、Ir）价格昂贵且分布不广泛,因此科研工作者们致力于研究基于非贵金属（Ni、Fe、Co、Cu）的水氧化催化剂,其中金属铜在地球上分布广泛、价格低廉且存在多种氧化还原价态,因此基于铜基的催化剂成为有潜力的水氧化催化剂之一。基于以上背...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
(a)PSII单体的多肽亚基和辅助因子示意图(b)辅助因子电子转移原理。
受到自然界光合作用水分解的启发,科研工作者们对于模拟光合作用产生了极大兴趣,希望更大程度上利用太阳能,Chunxi Zhang等人通过模拟自然光合作用OEC的独特结构,首次报道了人工合成Mn4Ca簇[7],这种新的人工模拟复合物与自然界中的OEC具有显著的相似结构(图1.3)人工光合作用系统主要有两种方式进行光催化水氧化[8],一种是单一反应过程,第二种是两步反应即“Z型”反应方式(图1.4),单一光响应包含一个光激发位点,该位点附着在电子供体上,另一个附着在电子受体上,通常染料分子或吸收可见光的半导体用作激发位点,称为发色团,可以通过修改染料结构或设计半导体电子结构调整吸收波长。电子供体必须满足两个要求:一、能级必须比发色团的激发态还原电势更负,比水氧化的电势更正;二、电子供体必须在发色团激发态衰减之前连接到发色团上引起快速的电子转移反应。电子受体的电势必须在发色团激发态氧化电位和水还原电位之间,通常引入助催化剂加速水分解反应[9]。
光电化学(PEC)电池是一种有效利用太阳能的方式,光电化学水分解池(PEC-WSD)可以利用太阳能将水分解为H2和O2[10]。PEC工作原理是施加外部电压到光伏材料上将太阳能转换为H2和O2,材料浸没在含有氧化还原电对的电解质中[11],半导体具有充当光催化剂的独特性,因此在光的存在下对于激活化学氧化和还原过程有至关重要的作用,光催化剂电极能够捕获光从而为反应提供能量,通过外部施加的电化学偏压提供反应所需的额外电压,光电极吸收光子,通过氧化还原反应激发出电子从而生成电子-空穴对,空穴可以使分子氧化,电子可以将H+还原成H2[12-13].1.3 电解水
【参考文献】：
期刊论文
[1]Directional construction of Cu2S branch arrays for advanced oxygen evolution reaction[J]. Shengjue Deng,Yanbin Shen,Dong Xie,Yangfan Lu,Xiaolong Yu,Liang Yang,Xiuli Wang,Xinhui Xia,Jiangping Tu. Journal of Energy Chemistry. 2019(12)
[2]钴/铁双金属有机框架材料用于电催化析氧反应（英文）[J]. 谢士礼,李斐,许素显,李佳原,曾伟. 催化学报. 2019(08)
本文编号：3131865
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
(a)PSII单体的多肽亚基和辅助因子示意图(b)辅助因子电子转移原理。
受到自然界光合作用水分解的启发,科研工作者们对于模拟光合作用产生了极大兴趣,希望更大程度上利用太阳能,Chunxi Zhang等人通过模拟自然光合作用OEC的独特结构,首次报道了人工合成Mn4Ca簇[7],这种新的人工模拟复合物与自然界中的OEC具有显著的相似结构(图1.3)人工光合作用系统主要有两种方式进行光催化水氧化[8],一种是单一反应过程,第二种是两步反应即“Z型”反应方式(图1.4),单一光响应包含一个光激发位点,该位点附着在电子供体上,另一个附着在电子受体上,通常染料分子或吸收可见光的半导体用作激发位点,称为发色团,可以通过修改染料结构或设计半导体电子结构调整吸收波长。电子供体必须满足两个要求:一、能级必须比发色团的激发态还原电势更负,比水氧化的电势更正;二、电子供体必须在发色团激发态衰减之前连接到发色团上引起快速的电子转移反应。电子受体的电势必须在发色团激发态氧化电位和水还原电位之间,通常引入助催化剂加速水分解反应[9]。
光电化学(PEC)电池是一种有效利用太阳能的方式,光电化学水分解池(PEC-WSD)可以利用太阳能将水分解为H2和O2[10]。PEC工作原理是施加外部电压到光伏材料上将太阳能转换为H2和O2,材料浸没在含有氧化还原电对的电解质中[11],半导体具有充当光催化剂的独特性,因此在光的存在下对于激活化学氧化和还原过程有至关重要的作用,光催化剂电极能够捕获光从而为反应提供能量,通过外部施加的电化学偏压提供反应所需的额外电压,光电极吸收光子,通过氧化还原反应激发出电子从而生成电子-空穴对,空穴可以使分子氧化,电子可以将H+还原成H2[12-13].1.3 电解水
【参考文献】：
期刊论文
[1]Directional construction of Cu2S branch arrays for advanced oxygen evolution reaction[J]. Shengjue Deng,Yanbin Shen,Dong Xie,Yangfan Lu,Xiaolong Yu,Liang Yang,Xiuli Wang,Xinhui Xia,Jiangping Tu. Journal of Energy Chemistry. 2019(12)
[2]钴/铁双金属有机框架材料用于电催化析氧反应（英文）[J]. 谢士礼,李斐,许素显,李佳原,曾伟. 催化学报. 2019(08)
本文编号：3131865
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