以水滑石为前躯体制备双金属Ni-Fe合金催化剂用于CO甲烷化反应的研究

发布时间：2021-04-23 12:44

　　天然气作为一种清洁、环境友好型能源,在世界范围内被研究开发和利用,并且人类对于天然气的需求越来越大。近年来,以煤为原料通过甲烷化反应合成天然气受到越来越多的关注。在煤制天然气技术中,甲烷化技术是最重要的核心技术之一,而甲烷化催化剂的研究对甲烷化技术意义非凡。其中Ni基催化剂由于其低廉的价格和较好的活性成为甲烷化反应常用的催化剂,但镍基催化剂常面临烧结和积碳,导致催化剂的失活。因此,开发具有较强的抗烧结和抗积碳能力的催化剂具有重要意义。本论文在前期实验室工作的基础上,以水滑石为前驱体制备Ni基催化剂和Ni-Fe双金属纳米颗粒催化剂,并通过XRD、H₂-TPR、ICP、TG、BET,XPS和TEM表征手段对催化剂进行了研究。讨论了Ni负载量、空速、铁含量对甲烷化性能的影响以及Fe掺杂量对催化剂的稳定性的影响,进而得到催化剂结构与性能之间的关系。本论文的主要研究成果如下:采用共沉淀法制备不同镍含量的xNiMgAlLDHs（x=15%,20%,25%,30%）。其中镍含量的不同对催化剂的结构有一定的影响,还原后的镍纳米颗粒尺寸随着镍含量增多而逐渐增加。25Ni-CLDHs... 

【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：72 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 文献综述与课题选择
    1.1 合成天然气的背景和意义
    1.2 煤制天然气工艺
    1.3 CO甲烷化反应
        1.3.1 CO甲烷化过程中的主要反应
        1.3.2 CO甲烷化反应机理
    1.4 CO甲烷化催化剂的研究进展
        1.4.1 活性组分
        1.4.2 助剂
        1.4.3 载体
        1.4.4 甲烷化催化剂的制备
        1.4.5 Ni基甲烷化催化剂的失活研究
    1.5 水滑石
        1.5.1 水滑石结构
        1.5.2 水滑石化合物性质
        1.5.3 水滑石的制备方法
        1.5.4 水滑石催化应用
    1.6 课题意义和研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂与仪器
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂制备
    2.3 催化剂表征
        2.3.1 X-射线粉末衍射（XRD）
        2.3.2 氮气吸脱附（BET）
        2.3.3 程序升温还原分析（TPR）
        2.3.4 场发射透射电子显微镜（TEM）
        2.3.5 电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP）
        2.3.6 热失重分析（TG-DTG）
        2.3.7 X射线光电能谱（XPS）
    2.4 催化剂制备
        2.4.1 催化剂评价装置
        2.4.2 催化剂装填
        2.4.3 产物分析及数据处理
第三章 以镍镁铝水滑石为前驱体制备不同镍含量的纳米催化剂用于CO甲烷化反应的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂制备
        3.2.2 催化剂表征
        3.2.3 催化剂评价
    3.3 实验结果与讨论
        3.3.1 水滑石前驱体的表征
        3.3.2 水滑石煅烧后的表征
        3.3.3 催化剂还原后的表征
        3.3.4 催化剂活性测试
    3.4 本章小结
第四章 镍铁催化剂用于CO甲烷化反应：铁掺杂量的影响
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂制备
        4.2.2 催化剂表征
        4.2.3 催化剂活性评价
    4.3 催化剂表征结果
        4.3.1 水滑石前驱体的表征
        4.3.2 水滑石煅烧后的表征
        4.3.3 还原后催化剂的表征
    4.4 催化剂活性测试
        4.4.1 不同反应温度的影响
        4.4.2 催化剂稳定性测试
    4.5 稳定性测试后催化剂表征结果
        4.5.1 稳定性测试后催化剂的XRD
        4.5.2 稳定性测试后催化剂的TEM
        4.5.3 稳定性测试后催化剂的TG分析
    4.6 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 问题与展望
参考文献
发表论文和科研情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
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[3]表面活性剂辅助共沉淀法制备Ni-Mg-Al固体碱催化剂用于CH4-CO2重整反应[J]. 谭鹏甲,高志华,沈朝峰,杜亚丽,李晓东,黄伟.  催化学报. 2014(12)
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本文编号：3155352