新型植入式铜基双功能催化剂的制备及催化合成气一步法制二甲醚研究

发布时间：2021-04-23 14:40

　　二甲醚被视为是工业上重要的有机中间体和清洁替代燃料,开发高效的合成气制二甲醚用双功能催化剂非常重要,但仍然是一个挑战。因而,相关研究受到广泛关注。合成气一步法合成二甲醚双功能催化剂由甲醇合成催化剂和甲醇脱水固体酸催化剂组成。然而,先前的研究更加关注两种催化剂简单的机械混合和负载,合成气制甲醇活性位与固体酸活性位之间的距离太远等问题是无法避免的,从而导致在生产过程中二甲醚的选择性较低。近年来,具有封闭结构的核-壳双功能催化剂已经被研究。由于这种植入型封闭结构特征,其二甲醚的选择性大大超过了物理混合催化剂和负载型催化剂。但是,铜锌铝核上包覆H-ZSM-5外壳的过程中,会导致Cu严重的破坏,从而降低了双功能催化剂的活性。因此,寻找一种简单、有效的方法,来制备这种铜基甲醇合成单元植入到固体酸甲醇脱水单元的植入型双功能催化剂而又可以减少或避免活性组分铜的破坏,具有重要学术价值和现实意义。为此,本文采用不同的制备方法,合成了两种新型植入式铜基双功能催化剂,并研究了其催化合成气直接制二甲醚催化性能和构效关系,获得了良好的合成气直接制二甲醚催化性能,并发现了一些有价值的规律,为后续研究提供了有价值的参... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：65 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
1 引言
    1.1 研究背景
    1.2 二甲醚的性质及应用介绍
        1.2.1 二甲醚的性质
        1.2.2 二甲醚的应用
    1.3 二甲醚的生产工艺介绍
        1.3.1 二甲醚两步法生产工艺
        1.3.2 二甲醚一步法生产工艺
        1.3.3 生物质合成二甲醚工艺
    1.4 合成气制二甲醚催化剂体系研究
        1.4.1 甲醇合成催化剂
        1.4.2 甲醇脱水催化剂
        1.4.3 双功能催化剂的制备
    1.5 论文选题及研究内容
2 实验部分
    2.1 实验药品和仪器名称
    2.2 核壳型双功能催化剂和植入型双功能催化剂的制备
        2.2.1 核壳型双功能催化剂的制备
        2.2.2 植入型双功能催化剂的制备
    2.3 核壳型双功能催化剂和植入型双功能催化剂的表征
        2.3.1氮气吸附-脱附实验
        2.3.2 X-射线衍射分析（XRD）
        2.3.3 电镜分析
        2.3.4 X-射线光电子能谱分析（XPS）
3 程序升温脱附（NH₃-TPD）">        2.3.5 NH₃ 程序升温脱附（NH₃-TPD）
2程序升温还原分析（H₂-TPR）">        2.3.6 H₂程序升温还原分析（H₂-TPR）
        2.3.7 Cu比表面积测量
    2.4 催化剂评价装置及条件
3 H-ZSM-5直接包覆草酸铜锌铝制备高效核-壳型双功能催化剂及性能的研究
    3.1 多种核壳结构催化剂的制备
    3.2 催化剂的表征
        3.2.1 催化剂结构的表征
        3.2.2 催化剂的氮气吸附-脱附表征
        3.2.3 催化剂的X-射线衍射分析
2-TPR和NH₃-TPD表征">        3.2.4 催化剂的XPS、H₂-TPR和NH₃-TPD表征
    3.3 催化剂性能评价
    3.4 本章小结
4 铜锌纳米粒子植入到介孔氧化铝的植入型双功能催化剂的制备及性能研究
    4.1 植入型催化剂的制备
    4.2 植入型双功能催化剂的表征
        4.2.1 催化剂结构的表征
        4.2.2 催化剂的氮气吸附-脱附表征
2-TPR和 NH₃-TPD表征">        4.2.3 植入型催化剂的XRD、H₂-TPR和 NH₃-TPD表征
    4.3 植入型催化剂的催化性能分析
    4.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3155512