氧化锆负载钴基催化剂费托合成反应性能研究
发布时间：2021-04-23 17:02
石油在全球能源消耗配比中一直占据主导地位,但我国对原油和油品的进口量却在逐年增加,而费托合成生产燃料油的技术工艺是解决目前困境的有效途径之一。费托合成工艺的关键技术是高活性和高选择性催化剂的研发,目前常用的活性金属是钴基或铁基催化剂。本论文选择钴基催化剂,深入研究了载体种类、催化剂制备条件及方法对其费托合成反应性能的影响。采用并流共沉淀方法制备了以ZnO、Al2O3和ZrO2为载体负载20 wt%钴的催化剂,费托合成反应活性测试结果表明,当采用ZrO2为催化剂载体时,费托合成反应性能最好。对催化剂的一系列表征结果表明该催化剂含有较多的表面钴活性位;此外,C5+的选择性会随着表面Co对H2吸附能力的提高而增加。考察了沉淀剂（NH4OH、Na2CO3和NaOH）、老化pH值（9、11和13）和沉淀温度（60oC、80oC和100oC）等条件对催化剂费托合成反应性能的影响。结...
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：96 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
1.1 引言
1.2 费托合成简介
1.2.1 费托合成工艺的历史与现状
1.2.2 费托合成的反应过程及反应机理
1.3 费托合成的催化剂
1.3.1 费托合成催化剂的活性相
1.3.2 钴基催化剂的载体
1.3.3 钴基催化剂的制备方法
1.4 论文选题背景与研究内容
1.4.1 论文选题背景
1.4.2 论文研究内容
第2章 实验方法及设备
2.1 并流共沉淀法制备钴基催化剂
2.1.1 不同载体负载钴基催化剂的制备
2催化剂"> 2.1.2 不同沉淀剂制备的Co/ZrO2催化剂
2催化剂"> 2.1.3 不同老化pH值制备的Co/ZrO2催化剂
2催化剂"> 2.1.4 不同沉淀温度制备的Co/ZrO2催化剂
2催化剂"> 2.2 柠檬酸溶胶-凝胶法制备Co/ZrO2催化剂
2催化剂"> 2.3 水热合成-等体积浸渍法制备Co/ZrO2催化剂
2.4 催化剂的表征方法
2.4.1 氮气物理吸附（BET）
2.4.2 X射线衍射分析（XRD）
2.4.3 X射线荧光光谱仪（XRF）
2.4.4 场发射透射电子显微镜（TEM）
2-TPR）"> 2.4.5 氢气程序升温还原（H2-TPR）
2-TPD）"> 2.4.6 氢气程序升温脱附（H2-TPD）
2.5 催化剂反应性能评价
2.6 实验用原料及规格
2.7 实验仪器及设备
第3章 不同氧化物载体负载钴基催化剂的费托合成反应性能
3.1 催化剂的结构表征
3.1.1 XRF结果分析
2 物理吸附-脱附结果分析"> 3.1.2 N2 物理吸附-脱附结果分析
3.1.3 XRD表征分析
2-TPR表征分析"> 3.1.4 H2-TPR表征分析
2-TPD表征分析"> 3.1.5 H2-TPD表征分析
3.1.6 TEM表征分析
3.2 催化剂的费托合成反应性能
3.3 小结
2催化剂工艺条件优化">第4章 并流共沉淀方法制备Co/ZrO2催化剂工艺条件优化
4.1 沉淀剂的影响
4.1.1 催化剂的表征分析
4.1.2 催化剂的活性评价
4.2 老化pH值的影响
4.2.1 催化剂的性能表征
4.2.2 催化剂费托合成反应性能测试
4.3 沉淀温度的影响
4.3.1 催化剂的表征结果
4.3.2 催化剂的费托合成反应性能
4.4 小结
2费托合成反应性能的影响">第5章 不同制备方法对Co/ZrO2费托合成反应性能的影响
5.1 不同制备方法的比较
5.1.1 催化剂的表征与分析
5.1.2 催化剂反应性能的考察
2催化剂的研究"> 5.2 水热合成-等体积浸渍方法制备的Co/ZrO2催化剂的研究
5.2.1 水热合成温度的影响
2前驱体的影响"> 5.2.2 ZrO2前驱体的影响
2晶型的影响"> 5.2.3 ZrO2晶型的影响
5.3 小结
第6章 结论
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]费托合成钴基催化剂载体研究进展[J]. 丁邦琴,周杰,朱蓓蓓,王璐,李亚,乔启成. 天然气化工（C1化学与化工）. 2017(04)
[2]F-T合成Co基催化剂研究进展[J]. 夏志,宋金文,申卫卫,臧涵. 工业催化. 2014(04)
[3]ZrO2性质及其在催化中的应用进展[J]. 李利潮. 广州化工. 2013(10)
[4]第二金属对Co/SiO2加氢催化剂结构和性能的影响（英文）[J]. 薛晶晶,崔芳,黄志威,左建良,陈静,夏春谷. 催化学报. 2012(10)
[5]间苯二酚-甲醛树脂凝胶对Co/SiO2催化剂费-托性能的影响（英文）[J]. 陈亮,沈俭一. 催化学报. 2012(04)
[6]还原-氧化-还原过程对Co-ZrO2共沉淀催化剂结构及其费托合成反应性能的影响[J]. 贾丽涛,李德宝,侯博,孙志强,刘斌,郭金刚,任润厚,孙予罕. 燃料化学学报. 2010(06)
[7]Co基费托合成催化剂载体的研究进展[J]. 丁宁,曾尚红,苏海全,杨海龙. 化工进展. 2009(S1)
[8]费托合成催化剂的研究进展[J]. 苏海全,张晓红,丁宁,杜永,马云,白凤华,曾尚红,于世泳. 内蒙古大学学报(自然科学版). 2009(04)
[9]蛋壳型催化剂结构、制备方法及其催化性能影响因素分析[J]. 马春景,卢立义,李应成. 化学反应工程与工艺. 2008(01)
[10]有机改性二氧化硅及其负载钴催化剂的费托合成反应性能[J]. 石利红,李德宝,侯博,孙予罕. 催化学报. 2007(11)
硕士论文
[1]柠檬酸—凝胶法制备Ni-ZrO2催化剂及其低温浆态床甲烷化性能研究[D]. 宋燕.太原理工大学 2016
[2]碳氧化物甲烷化镍基催化剂的研究[D]. 赵可超.天津大学 2016
[3]锆改性钴基催化剂费托合成反应性能研究[D]. 江云辉.天津大学 2013
本文编号：3155702
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：96 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
1.1 引言
1.2 费托合成简介
1.2.1 费托合成工艺的历史与现状
1.2.2 费托合成的反应过程及反应机理
1.3 费托合成的催化剂
1.3.1 费托合成催化剂的活性相
1.3.2 钴基催化剂的载体
1.3.3 钴基催化剂的制备方法
1.4 论文选题背景与研究内容
1.4.1 论文选题背景
1.4.2 论文研究内容
第2章 实验方法及设备
2.1 并流共沉淀法制备钴基催化剂
2.1.1 不同载体负载钴基催化剂的制备
2催化剂"> 2.1.2 不同沉淀剂制备的Co/ZrO2催化剂
2催化剂"> 2.1.3 不同老化pH值制备的Co/ZrO2催化剂
2催化剂"> 2.1.4 不同沉淀温度制备的Co/ZrO2催化剂
2催化剂"> 2.2 柠檬酸溶胶-凝胶法制备Co/ZrO2催化剂
2催化剂"> 2.3 水热合成-等体积浸渍法制备Co/ZrO2催化剂
2.4 催化剂的表征方法
2.4.1 氮气物理吸附（BET）
2.4.2 X射线衍射分析（XRD）
2.4.3 X射线荧光光谱仪（XRF）
2.4.4 场发射透射电子显微镜（TEM）
2-TPR）"> 2.4.5 氢气程序升温还原（H2-TPR）
2-TPD）"> 2.4.6 氢气程序升温脱附（H2-TPD）
2.5 催化剂反应性能评价
2.6 实验用原料及规格
2.7 实验仪器及设备
第3章 不同氧化物载体负载钴基催化剂的费托合成反应性能
3.1 催化剂的结构表征
3.1.1 XRF结果分析
2 物理吸附-脱附结果分析"> 3.1.2 N2 物理吸附-脱附结果分析
3.1.3 XRD表征分析
2-TPR表征分析"> 3.1.4 H2-TPR表征分析
2-TPD表征分析"> 3.1.5 H2-TPD表征分析
3.1.6 TEM表征分析
3.2 催化剂的费托合成反应性能
3.3 小结
2催化剂工艺条件优化">第4章 并流共沉淀方法制备Co/ZrO2催化剂工艺条件优化
4.1 沉淀剂的影响
4.1.1 催化剂的表征分析
4.1.2 催化剂的活性评价
4.2 老化pH值的影响
4.2.1 催化剂的性能表征
4.2.2 催化剂费托合成反应性能测试
4.3 沉淀温度的影响
4.3.1 催化剂的表征结果
4.3.2 催化剂的费托合成反应性能
4.4 小结
2费托合成反应性能的影响">第5章 不同制备方法对Co/ZrO2费托合成反应性能的影响
5.1 不同制备方法的比较
5.1.1 催化剂的表征与分析
5.1.2 催化剂反应性能的考察
2催化剂的研究"> 5.2 水热合成-等体积浸渍方法制备的Co/ZrO2催化剂的研究
5.2.1 水热合成温度的影响
2前驱体的影响"> 5.2.2 ZrO2前驱体的影响
2晶型的影响"> 5.2.3 ZrO2晶型的影响
5.3 小结
第6章 结论
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]费托合成钴基催化剂载体研究进展[J]. 丁邦琴,周杰,朱蓓蓓,王璐,李亚,乔启成. 天然气化工（C1化学与化工）. 2017(04)
[2]F-T合成Co基催化剂研究进展[J]. 夏志,宋金文,申卫卫,臧涵. 工业催化. 2014(04)
[3]ZrO2性质及其在催化中的应用进展[J]. 李利潮. 广州化工. 2013(10)
[4]第二金属对Co/SiO2加氢催化剂结构和性能的影响（英文）[J]. 薛晶晶,崔芳,黄志威,左建良,陈静,夏春谷. 催化学报. 2012(10)
[5]间苯二酚-甲醛树脂凝胶对Co/SiO2催化剂费-托性能的影响（英文）[J]. 陈亮,沈俭一. 催化学报. 2012(04)
[6]还原-氧化-还原过程对Co-ZrO2共沉淀催化剂结构及其费托合成反应性能的影响[J]. 贾丽涛,李德宝,侯博,孙志强,刘斌,郭金刚,任润厚,孙予罕. 燃料化学学报. 2010(06)
[7]Co基费托合成催化剂载体的研究进展[J]. 丁宁,曾尚红,苏海全,杨海龙. 化工进展. 2009(S1)
[8]费托合成催化剂的研究进展[J]. 苏海全,张晓红,丁宁,杜永,马云,白凤华,曾尚红,于世泳. 内蒙古大学学报(自然科学版). 2009(04)
[9]蛋壳型催化剂结构、制备方法及其催化性能影响因素分析[J]. 马春景,卢立义,李应成. 化学反应工程与工艺. 2008(01)
[10]有机改性二氧化硅及其负载钴催化剂的费托合成反应性能[J]. 石利红,李德宝,侯博,孙予罕. 催化学报. 2007(11)
硕士论文
[1]柠檬酸—凝胶法制备Ni-ZrO2催化剂及其低温浆态床甲烷化性能研究[D]. 宋燕.太原理工大学 2016
[2]碳氧化物甲烷化镍基催化剂的研究[D]. 赵可超.天津大学 2016
[3]锆改性钴基催化剂费托合成反应性能研究[D]. 江云辉.天津大学 2013
本文编号：3155702
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3155702.html
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