机器学习和高通量筛选金属有机框架的气体分离性能

发布时间：2021-05-09 01:57

　　气体是人类生存发展必不可少的自然资源。随着社会与经济的发展,人们生活水平的提升,在商业、工业以及生活中需要更加清洁的能源气分,同时,有些气体组分又是一些重要的化学及化工中间原料,可用于广泛生产化学用品,对其进行分离,提纯,不仅能有效的提高其能源利用效率,更能减少对环境的污染,操作使用安全。本研究基于一种新型高效有机无机杂化自组装材料——金属有机框架材料（Metal20organic20framework,MOF）作为吸附剂,采用高通量分子模拟技术分别以MOF材料对四种不同组合下的气体组分进行分离:（H₂S+CO₂）/（CH₄+C₂H₆+C₃H₈）、甲硫醇/乙硫醇及CH₄、N₂、H₂S、O₂、CO₂、H₂、He等7种气体组成的15种和21种混合气体的膜分离行为。分子模拟主要采用巨正则系宗蒙特卡洛（Grand... 

【文章来源】：广州大学广东省

【文章页数】：92 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 气体
        1.1.1 天然气
        1.1.2 硫醇
        1.1.3 7种气体组分间的混合
    1.2 金属有机框架材料(MOF)
        1.2.1 MOF的概念及发展
        1.2.2 MOF的吸附储存应用
        1.2.3 MOF膜的分离扩散应用
    1.3 分子模拟方法
        1.3.1 巨正则系宗蒙特卡洛法
        1.3.2 分子动力学法
    1.4 分子模拟细节
        1.4.1 力场参数
        1.4.2 周期性边界
        1.4.3 材料原子电荷评估
    1.5 机器学习方法
        1.5.1 主成分分析法
        1.5.2 偏最小二乘法
        1.5.3 决策树法
        1.5.4 随机森林
        1.5.5 支持向量机
        1.5.6 反向传播神经网络
        1.5.7 套索回归
        1.5.8 多目标粒子群优化算法
    1.6 研究目的与内容
第二章 高通量筛选金属有机框架:分离天然气中的酸性气体
    2.1 引言
    2.2 分子模型的建立
        2.2.1 吸附剂模型的建立
        2.2.2 吸附质模型的建立
        2.2.3 力场参数
    2.3 模拟过程
    2.4 几何结构特征计算
        2.4.1 孔径
        2.4.2 孔隙率
        2.4.3 比表面积
        2.4.4 孔径分布
    2.5 结果与讨论
        2.5.1 权衡吸附量和选择性
        2.5.2 多元线性回归分析
        2.5.3 决策树模型法
        2.5.4 最优MOF
    2.6 本章小结
第三章 大数据筛分结合机器学习预测硫醇的分离与纯化
    3.1 引言
    3.2 分子模型建立
        3.2.1 分子模型
        3.2.2 力场参数
    3.3 模拟细节
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 结构-性能分析
        3.4.2 PLS和 BPNN算法分析
        3.4.3 特征描述符权重分析
        3.4.4 最优MOF及吸附等温分析
    3.5 本章小结
第四章 模拟计算金属有机框架膜对15种混合气体的分离
    4.1 引言
    4.2 分子模型构建
        4.2.1 分子模型
        4.2.2 力场参数
    4.3 模拟细节
    4.4 结果与讨论
        4.4.1 线性降维
        4.4.2 机器学习
        4.4.3 特征变量对综合指标权重影响
        4.4.4 最优MOFM
    4.5 本章小结
第五章 大数据分析结合智能优化算法优化材料几何结构及其性能
    5.1 引言
    5.2 模拟细节
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 定向筛选
        5.3.2 套索回归和多目标粒子群优化
        5.3.3 气体极性/矩差与最优粒子结构的关联
        5.3.4 非劣最优MOF膜
    5.4 本章小结
第六章 总结与展望
    6.1 研究工作总结
    6.2 研究展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表论文及其他学术成果
致谢



本文编号：3176388