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三维有序大孔复合金属氧化物催化剂的制备及用于船舶尾气脱硝性能研究

发布时间:2021-05-14 21:04
  船舶柴油发动机所排放的氮氧化物(NOx)是一种严重污染环境与危害人体健康的气体,NH3选择性催化还原技术(NH3-SCR)由于其高效性和经济性成为最有效的船舶尾气后处理技术之一。传统的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2商业催化剂具有较好的中高温性能,但是这种催化剂的低温活性差并且易被尾气中的粉尘、碳烟等物质堵塞或覆盖导致活性降低甚至失活。本论文通过硬模板法成功制备出具有高质量三维有序大孔结构的复合金属氧化物(3DOM-MnFe1-δCoδOx和3DOM-Fe10-xVx)催化剂并将其应用于船舶尾气脱硝性能研究,利用XRD、N2-BET、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、SEM、TEM、STEM-mapping、UV-vis、Raman 和In situ DRIFTS等表征手段探究了催化剂的物理化学性质与其反应性能之间的关系,同时本论文也考察了水蒸气、二氧化硫及碳烟对催化反应的影响,得到了以下结果:(1)3DOM-MnFe1-δCoδOx催化剂的制备及用于船舶尾气脱硝性能研究。以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)为硬模板,成功制备出Co掺杂3DOM-MnFeOx的三维有序大孔复合金属氧... 

【文章来源】:南昌大学江西省 211工程院校

【文章页数】:88 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 氮氧化物的产生及危害
        1.2.1 氮氧化物的产生
        1.2.2 氮氧化物的危害
    1.3 国际对船舶尾气排放的规定
    1.4 船舶尾气中的NO_x消除技术
        1.4.1 NO_x储存还原技术
        1.4.2 NO_x直接分解技术
        1.4.3 选择性非催化还原技术
        1.4.4 NH_3选择性催化还原技术
    1.5 NH_3-SCR脱硝催化剂
        1.5.1 贵金属催化剂
        1.5.2 沸石分子筛类催化剂
        1.5.3 金属氧化物催化剂
    1.6 NH_3-SCR反应机理
    1.7 三维有序大孔材料及其研究现状
        1.7.1 三维有序大孔材料
        1.7.2 三维有序大孔材料的研究现状
    1.8 本文研究内容及意义
第2章 实验部分
    2.1 化学试剂与仪器设备
        2.1.1 化学试剂与气体
        2.1.2 仪器设备
    2.2 PMMA硬模板与催化剂的制备
        2.2.1 PMMA硬模板的制备
        2.2.2 催化剂的制备
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线衍射技术
        2.3.2 N_2吸附-脱附表征
        2.3.3 X射线光电子能谱
        2.3.4 扫描电子显微镜和透射电子显微镜
        2.3.5 拉曼光谱表征
        2.3.6 NH_3程序升温脱附技术
        2.3.7 H_2程序升温还原技术
        2.3.8 漫反射-紫外吸收光谱分析
        2.3.9 原位红外分析
    2.4 催化剂的评价
        2.4.1 催化剂的NH_3-SCR活性测试
        2.4.2 动力学测试
        2.4.3 抗碳烟性能测试
第3章 3DOM MnFe_(1-δ)Co_δO_x催化剂的制备及用于船舶尾气脱硝性能研究
    3.1 引言
    3.2 3DOM-MnFe_(1-δ)Co_δO_x(δ=0.2、0.4和0.6)催化剂的制备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 NH_3-SCR性能分析及动力学分析
        3.3.2 催化剂的抗水抗硫性能分析
        3.3.3 催化剂的抗碳烟性能分析
        3.3.4 SEM和TEM结果分析
        3.3.5 XRD和N_2吸附-脱附结果分析
        3.3.6 XPS结果分析
        3.3.7 H_2-TPR和NH_3-TPD结果分析
        3.3.8 NH_3-SCR反应机理探究
        3.3.9 催化剂硫中毒机理探究
    3.4 本章小结
第4章 3DOM Fe_(1-x)V_x催化剂的制备及用于船舶尾气脱硝性能研究
    4.1 引言
    4.2 3DOM-Fe_(10-x)V_x(x=0.5、1.0和1.5)催化剂的制备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 SEM和TEM结果分析
        4.3.2 XRD和UV-vis DRS结果分析
        4.3.3 N_2吸附-脱附结果分析
        4.3.4 Raman和XPS结果分析
        4.3.5 H_2-TPR和NH_3-TPD结果分析
        4.3.6 NH_3-SCR性能分析及动力学分析
        4.3.7 催化剂的抗碳烟性能分析
        4.3.8 催化剂的抗水抗硫性能分析
        4.3.9 NH_3-SCR反应机理探究
    4.4 本章小结
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
攻读学位期间的研究成果
致谢


【参考文献】:
期刊论文
[1]浅谈中国船舶柴油机排放面临的阻碍[J]. 潘灶林,黄应邦,吴洽儿,陈余海.  珠江水运. 2019(22)
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[3]无氧条件下Pd/Ce O2催化剂表面NH3还原NO过程中N2O形成机理研究(英文)[J]. 盛丽萍,马朝霞,陈思园,楼锦泽,李成业,李松达,张泽,王勇,杨杭生.  催化学报. 2019(07)
[4]Pd/TiO2催化剂上氢气选择性催化还原NOx的研究(英文)[J]. 张祎旸,曾慧,贾斌,王智华,刘志明.  催化学报. 2019(06)
[5]Effects of synthesis methods on catalytic activities of CoOx–TiO2 for low-temperature NH3-SCR of NO[J]. Li Zhu,Yiqing Zeng,Shule Zhang,Jinli Deng,Qin Zhong.  Journal of Environmental Sciences. 2017(04)
[6]船舶柴油机脱硝净化技术研究现状及进展[J]. 纵宇浩,黄力,陈志平,王虎,李倩,李成亮.  环境工程. 2016(S1)
[7]SO2对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂的毒化作用研究[J]. 闫东杰,玉亚,黄学敏,刘树军,刘颖慧.  燃料化学学报. 2016(02)
[8]国内外船舶尾气处理技术研究现状及发展趋势[J]. 李松梅,董耀华,张成雷,张丽,董丽华.  机械工程师. 2013(05)
[9]船用柴油机应对IMO Tier Ⅲ排放法规的技术措施[J]. 张东明,平涛,闫萍,张文正,孙强.  柴油机. 2011(04)
[10]船用柴油机减少NOx排放措施[J]. 黄万能.  能源与环境. 2010(04)



本文编号:3186325

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