乙酰丙酸水相加氢钴炭限域催化剂的可控制备
发布时间：2021-05-16 03:21
乙酰丙酸（LA）水相加氢制γ-戊内酯（GVL）是重要的生物质转化步骤之一。采用钴催化剂替代贵金属催化剂具有重要的产业化价值,但钴催化剂在水相反应中存在稳定性差的问题。本文采用炭包覆、炭载体表面改性及氮掺杂空心炭限域等方法,在载体和金属钴的界面构建合适的微环境,提高钴催化剂在水相反应中的加氢稳定性,主要结论如下:（1）考察了不同溶剂对Co/Si O2催化剂催化乙酰丙酸加氢转化为γ-戊内酯反应的影响。发现水作为溶剂GVL的选择性最高,而活性较低。同时研究了纯异丙醇溶剂中水的引入对钴催化剂加氢反应的影响。水的引入对反应过程不利,降低了钴催化剂催化乙酰丙酸加氢活性,但促进产物GVL的形成。（2）以等量浸渍法制备了系列Co M/Si O2双金属催化剂,结果发现钌的引入能够显著提高钴催化剂的水相加氢活性。通过一步热解负载在氧化硅载体上的单宁酸和钴钌前驱体配合物,制备得到具有炭包覆层的催化剂（Co Ru@x C/Si O2）。表面炭层的存在提高了金属钴在水相中的抗氧化能力,减少了金属钴的流失,从而显著提高了其乙酰丙酸水相加氢稳定性。（...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 生物质概述
1.2 生物基化学品概述
1.2.1 乙酰丙酸的合成和下游转化
1.2.2 γ-戊内酯的应用前景
1.3 乙酰丙酸催化加氢制备γ-戊内酯的研究进展
1.3.1 催化剂的类型
1.3.2 反应介质的影响
1.3.3 催化剂的稳定策略
1.4 选题意义根据及研究内容
1.4.1 选题意义及依据
1.4.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 试剂和仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器和设备
2.2 催化剂表征
2.2.1 N_2物理吸附表征
2.2.2 热重分析(TG)
2.2.3 程序升温脱附-质谱联用(H_2-TPR/TPD)
2.2.4 扫描电镜(SEM)
2.2.5 X射线粉末衍射测试(XRD)
2.2.6 透射电镜(TEM)
2.2.7 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.8 拉曼光谱(Raman)
2.2.9 电感耦合等离子体(ICP-OES/MS)
2.3 催化剂性能评价
2.3.1 催化剂活性评价
2.3.2 催化剂稳定性实验
第三章 钴催化剂催化乙酰丙酸加氢反应条件研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.3 结果与讨论
3.3.1 反应溶剂的影响
3.3.2 水含量的影响
3.3.3 反应时间的影响
3.3.4 反应温度的影响
3.3.5 反应压力的影响
3.4 本章小结
第四章 炭包覆钴钌催化剂制备及其对加氢性能影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 CoRu/SiO_2 等双金属催化剂的制备
4.2.2 CoRu@x C/SiO_2 等相关催化剂的制备
4.3 结果与讨论
4.3.1 负载型双金属催化剂对乙酰丙酸水相加氢性能的影响
4.3.2 CoRu/SiO_2 等催化剂分析表征
4.3.3 CoRu/SiO_2 催化剂稳定性
4.3.4 炭包覆对CoRu/SiO_2催化剂催化性能的影响
4.3.5 CoRu@0.12C/SiO_2 催化剂稳定机制分析
4.4 本章小结
第五章 碳纳米管表面改性对加氢性能影响
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 CNTs的处理
5.2.2 催化剂的制备
5.3 结果与讨论
5.3.1 处理方式对CNTs表面化学性质的影响
5.3.2 CoRu/CNTs-x的结构特征分析
5.3.3 CNTs表面结构对CoRu/CNTs-x加氢性能的影响
5.3.4 热处理对CoRu/CNTs-x催化性能的影响
5.4 本章小结
第六章 氮掺杂空心炭负载钴催化剂及其加氢性能的初探
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 ZIF-8的制备
6.2.2 氮掺杂炭(NC)的制备
6.2.3 氮掺杂空心炭(NHPC)的制备
6.2.4 CoRu/NC和 CoRu/NHPC-x制备
6.3 结果与讨论
6.3.1 ZIF-8、NC和 NHPC-24 的结构表征
6.3.2 CoRu/NC和 CoRu/NHPC-x的加氢反应催化性能
6.4 本章小结
第七章 结论与展望
7.1 结论
7.2 展望
参考文献
致谢
作者简介
1 作者简历
2 攻读硕士学位期间发表的学术论文
3 参与的科研项目及获奖情况
学位论文数据集
本文编号：3188870
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 生物质概述
1.2 生物基化学品概述
1.2.1 乙酰丙酸的合成和下游转化
1.2.2 γ-戊内酯的应用前景
1.3 乙酰丙酸催化加氢制备γ-戊内酯的研究进展
1.3.1 催化剂的类型
1.3.2 反应介质的影响
1.3.3 催化剂的稳定策略
1.4 选题意义根据及研究内容
1.4.1 选题意义及依据
1.4.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 试剂和仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器和设备
2.2 催化剂表征
2.2.1 N_2物理吸附表征
2.2.2 热重分析(TG)
2.2.3 程序升温脱附-质谱联用(H_2-TPR/TPD)
2.2.4 扫描电镜(SEM)
2.2.5 X射线粉末衍射测试(XRD)
2.2.6 透射电镜(TEM)
2.2.7 X射线光电子能谱(XPS)
2.2.8 拉曼光谱(Raman)
2.2.9 电感耦合等离子体(ICP-OES/MS)
2.3 催化剂性能评价
2.3.1 催化剂活性评价
2.3.2 催化剂稳定性实验
第三章 钴催化剂催化乙酰丙酸加氢反应条件研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.3 结果与讨论
3.3.1 反应溶剂的影响
3.3.2 水含量的影响
3.3.3 反应时间的影响
3.3.4 反应温度的影响
3.3.5 反应压力的影响
3.4 本章小结
第四章 炭包覆钴钌催化剂制备及其对加氢性能影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 CoRu/SiO_2 等双金属催化剂的制备
4.2.2 CoRu@x C/SiO_2 等相关催化剂的制备
4.3 结果与讨论
4.3.1 负载型双金属催化剂对乙酰丙酸水相加氢性能的影响
4.3.2 CoRu/SiO_2 等催化剂分析表征
4.3.3 CoRu/SiO_2 催化剂稳定性
4.3.4 炭包覆对CoRu/SiO_2催化剂催化性能的影响
4.3.5 CoRu@0.12C/SiO_2 催化剂稳定机制分析
4.4 本章小结
第五章 碳纳米管表面改性对加氢性能影响
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 CNTs的处理
5.2.2 催化剂的制备
5.3 结果与讨论
5.3.1 处理方式对CNTs表面化学性质的影响
5.3.2 CoRu/CNTs-x的结构特征分析
5.3.3 CNTs表面结构对CoRu/CNTs-x加氢性能的影响
5.3.4 热处理对CoRu/CNTs-x催化性能的影响
5.4 本章小结
第六章 氮掺杂空心炭负载钴催化剂及其加氢性能的初探
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 ZIF-8的制备
6.2.2 氮掺杂炭(NC)的制备
6.2.3 氮掺杂空心炭(NHPC)的制备
6.2.4 CoRu/NC和 CoRu/NHPC-x制备
6.3 结果与讨论
6.3.1 ZIF-8、NC和 NHPC-24 的结构表征
6.3.2 CoRu/NC和 CoRu/NHPC-x的加氢反应催化性能
6.4 本章小结
第七章 结论与展望
7.1 结论
7.2 展望
参考文献
致谢
作者简介
1 作者简历
2 攻读硕士学位期间发表的学术论文
3 参与的科研项目及获奖情况
学位论文数据集
本文编号：3188870
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3188870.html
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