褐煤热解半焦特性及其加氢气化反应研究
发布时间:2021-05-19 02:15
随着我国能源结构和能源消费矛盾日益突出,天然气作为洁净能源需求量日益增加。煤加氢制天然气技术在保证天然气供给、实现煤炭资源清洁高效利用及保障国家能源安全等方面具有重要意义。本文以内蒙古褐煤及其热解半焦为主要研究对象,采用高温高压(1000℃,12MPa)固定床反应器对其进行直接加氢制甲烷实验,考察了热解条件、气化操作条件等对半焦加氢气化反应的影响;通过XRD、Raman、BET、FTIR、SEM等分析手段对热解半焦及其加氢气化过程中半焦残渣的理化性质进行多尺度表征。主要研究结论如下:1.当热解温度在400800℃范围内,半焦d002/L002从0.521略微减小到0.472,此阶段半焦的石墨化转变不明显。当热解温度继续升高到900℃,半焦d002/L002减小到0.365,半焦碳微晶结构明显向有序化发展,石墨进程显著加深。2.在400900℃,随着热解温度的升高,峰面积比ID1/IG、ID2...
【文章来源】:太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】:111 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 绪论
1.1 概述
1.2 煤加氢气化工艺技术研究
1.2.1 煤基甲烷化技术
1.2.2 煤加氢气化的工业化进展
1.3 煤加氢气化的影响因素
1.3.1 热解条件的影响
1.3.2 操作条件的影响
1.4 煤加氢气化反应机理
1.5 论文研究目标和内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料
2.2 实验试剂
2.3 实验设备
2.4 实验装置及操作流程
2.4.1 实验装置和反应系统
2.4.2 脱灰处理
2.4.3 半焦制备
2.4.4 半焦加氢气化操作过程
2.4.5 质量流量计的准确性校正
2.5 气化产品组成的分析方法
2.5.1 分析仪器及其工作条件
2.5.2 定性分析
2.5.3 定量分析
2.6 固态样品的分析表征
2.6.1 工业分析和元素分析
2.6.2 X射线衍射分析(XRD)
2.6.3 激光拉曼光谱分析(Raman)
2.6.4 氮吸附表面积及孔径分析(BET)
2.6.5 傅里叶红外光谱分析(FTIR)
2.6.6 扫描电子显微镜分析(SEM)
2.7 数据处理和计算方法
第三章 热解终温对半焦理化性质的影响
3.1 半焦的工业分析和元素分析
3.2 半焦的XRD分析
3.3 半焦的Raman分析
3.4 半焦的FTIR分析
3.4.1 半焦的FTIR图分析
3.4.2 热解煤中含氧官能团演化分析
3.5 半焦的BET分析
3.6 半焦的SEM分析
3.7 小结
第四章 制备条件对半焦加氢气化反应的影响
4.1 内扩散、外扩散的影响
4.2 热解终温对半焦加氢气化反应的影响
4.3 热解恒温时间对半焦加氢气化反应的影响
4.4 热解升温速率对半焦加氢气化反应的影响
4.5 热解气氛、压力对半焦加氢气化反应的影响
4.6 灰分对半焦加氢气化反应的影响
4.6.1 灰分对半焦加氢气化特性的影响
4.6.2 灰分对半焦残渣微晶结构的影响
4.6.3 灰分对半焦残渣孔结构的影响
4.7 小结
第五章 操作条件对半焦加氢气化反应的影响
5.1 反应温度对半焦加氢气化反应的影响
5.1.1 反应温度对半焦加氢气化反应碳转化率的影响
5.1.2 反应温度对半焦加氢气化反应速率的影响
5.1.3 反应温度对半焦加氢气化反应产气规律的影响
5.2 反应压力对半焦加氢气化反应的影响
5.2.1 反应压力对半焦加氢气化反应碳转化率的影响
5.2.2 反应压力对半焦加氢气化反应速率的影响
5.2.3 反应压力对半焦加氢气化反应产气规律的影响
5.3 升温速率对半焦加氢气化反应的影响
5.3.1 升温速率对半焦加氢气化反应碳转化率的影响
5.3.2 升温速率对半焦加氢气化反应速率的影响
5.3.3 升温速率对半焦加氢气化反应产气规律的影响
5.4 小结
第六章 结论与建议
6.1 主要结论
6.2 不足之处和工作建议
参考文献
附录Ⅰ
致谢
发表论文和专利
【参考文献】:
期刊论文
[1]热解气氛对三种煤半焦催化、气化与吸附特性的影响[J]. 雷凯,宋增华,徐昊,董一江,陈一樊,张睿,刘冬. 新能源进展. 2017(03)
[2]内在矿物对高灰褐煤CO2气化的影响研究[J]. 李昌伦,王永刚,林雄超,田震,武欣,杨远平,张海永,许德平. 燃料化学学报. 2017(07)
[3]中国天然气市场化改革加速推进——中国天然气行业2016年回顾与2017年展望[J]. 孙慧,单蕾,刘烁. 国际石油经济. 2017(06)
[4]神府煤热解的结构变化及煤焦加氢反应性研究[J]. 张金刚,孙志刚,郭强,王兴军,于广锁,刘海峰,王辅臣. 燃料化学学报. 2017(02)
[5]我国天然气发展面临难得机遇[J]. 贾爱林. 中国石油和化工. 2017(02)
[6]生物质灰对煤焦加氢气化的催化作用[J]. 姚奎,张金刚,竹怀礼,王兴军,于广锁,刘海峰,王辅臣. 燃料化学学报. 2017(01)
[7]HYGAS气化技术及应用分析[J]. 李保顺,孟洪君. 燃料与化工. 2016(03)
[8]2020年中国天然气需求量将达2900亿立方米[J]. 天工. 天然气工业. 2016(03)
[9]氢气压力对煤加氢反应影响的热重-气相色谱实验研究[J]. 管清亮,毕大鹏,玄伟伟,张建胜. 燃料化学学报. 2015(08)
[10]热解温度对无烟煤焦微观结构和脱硝特性的影响[J]. 尹艳山,王泽忠,田红,张巍,鄢晓忠,陈冬林. 化工进展. 2015(06)
硕士论文
[1]煤热解动力学及其挥发分析出规律的研究[D]. 降文萍.太原理工大学 2004
本文编号:3194916
【文章来源】:太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】:111 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 绪论
1.1 概述
1.2 煤加氢气化工艺技术研究
1.2.1 煤基甲烷化技术
1.2.2 煤加氢气化的工业化进展
1.3 煤加氢气化的影响因素
1.3.1 热解条件的影响
1.3.2 操作条件的影响
1.4 煤加氢气化反应机理
1.5 论文研究目标和内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料
2.2 实验试剂
2.3 实验设备
2.4 实验装置及操作流程
2.4.1 实验装置和反应系统
2.4.2 脱灰处理
2.4.3 半焦制备
2.4.4 半焦加氢气化操作过程
2.4.5 质量流量计的准确性校正
2.5 气化产品组成的分析方法
2.5.1 分析仪器及其工作条件
2.5.2 定性分析
2.5.3 定量分析
2.6 固态样品的分析表征
2.6.1 工业分析和元素分析
2.6.2 X射线衍射分析(XRD)
2.6.3 激光拉曼光谱分析(Raman)
2.6.4 氮吸附表面积及孔径分析(BET)
2.6.5 傅里叶红外光谱分析(FTIR)
2.6.6 扫描电子显微镜分析(SEM)
2.7 数据处理和计算方法
第三章 热解终温对半焦理化性质的影响
3.1 半焦的工业分析和元素分析
3.2 半焦的XRD分析
3.3 半焦的Raman分析
3.4 半焦的FTIR分析
3.4.1 半焦的FTIR图分析
3.4.2 热解煤中含氧官能团演化分析
3.5 半焦的BET分析
3.6 半焦的SEM分析
3.7 小结
第四章 制备条件对半焦加氢气化反应的影响
4.1 内扩散、外扩散的影响
4.2 热解终温对半焦加氢气化反应的影响
4.3 热解恒温时间对半焦加氢气化反应的影响
4.4 热解升温速率对半焦加氢气化反应的影响
4.5 热解气氛、压力对半焦加氢气化反应的影响
4.6 灰分对半焦加氢气化反应的影响
4.6.1 灰分对半焦加氢气化特性的影响
4.6.2 灰分对半焦残渣微晶结构的影响
4.6.3 灰分对半焦残渣孔结构的影响
4.7 小结
第五章 操作条件对半焦加氢气化反应的影响
5.1 反应温度对半焦加氢气化反应的影响
5.1.1 反应温度对半焦加氢气化反应碳转化率的影响
5.1.2 反应温度对半焦加氢气化反应速率的影响
5.1.3 反应温度对半焦加氢气化反应产气规律的影响
5.2 反应压力对半焦加氢气化反应的影响
5.2.1 反应压力对半焦加氢气化反应碳转化率的影响
5.2.2 反应压力对半焦加氢气化反应速率的影响
5.2.3 反应压力对半焦加氢气化反应产气规律的影响
5.3 升温速率对半焦加氢气化反应的影响
5.3.1 升温速率对半焦加氢气化反应碳转化率的影响
5.3.2 升温速率对半焦加氢气化反应速率的影响
5.3.3 升温速率对半焦加氢气化反应产气规律的影响
5.4 小结
第六章 结论与建议
6.1 主要结论
6.2 不足之处和工作建议
参考文献
附录Ⅰ
致谢
发表论文和专利
【参考文献】:
期刊论文
[1]热解气氛对三种煤半焦催化、气化与吸附特性的影响[J]. 雷凯,宋增华,徐昊,董一江,陈一樊,张睿,刘冬. 新能源进展. 2017(03)
[2]内在矿物对高灰褐煤CO2气化的影响研究[J]. 李昌伦,王永刚,林雄超,田震,武欣,杨远平,张海永,许德平. 燃料化学学报. 2017(07)
[3]中国天然气市场化改革加速推进——中国天然气行业2016年回顾与2017年展望[J]. 孙慧,单蕾,刘烁. 国际石油经济. 2017(06)
[4]神府煤热解的结构变化及煤焦加氢反应性研究[J]. 张金刚,孙志刚,郭强,王兴军,于广锁,刘海峰,王辅臣. 燃料化学学报. 2017(02)
[5]我国天然气发展面临难得机遇[J]. 贾爱林. 中国石油和化工. 2017(02)
[6]生物质灰对煤焦加氢气化的催化作用[J]. 姚奎,张金刚,竹怀礼,王兴军,于广锁,刘海峰,王辅臣. 燃料化学学报. 2017(01)
[7]HYGAS气化技术及应用分析[J]. 李保顺,孟洪君. 燃料与化工. 2016(03)
[8]2020年中国天然气需求量将达2900亿立方米[J]. 天工. 天然气工业. 2016(03)
[9]氢气压力对煤加氢反应影响的热重-气相色谱实验研究[J]. 管清亮,毕大鹏,玄伟伟,张建胜. 燃料化学学报. 2015(08)
[10]热解温度对无烟煤焦微观结构和脱硝特性的影响[J]. 尹艳山,王泽忠,田红,张巍,鄢晓忠,陈冬林. 化工进展. 2015(06)
硕士论文
[1]煤热解动力学及其挥发分析出规律的研究[D]. 降文萍.太原理工大学 2004
本文编号:3194916
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