碱金属Na对煤热解过程多环芳烃碳黑化的影响机理研究

发布时间：2021-05-21 22:43

　　煤热解产生的碳黑颗粒物影响燃烧过程及其他污染物的生成,研究煤热解过程中衍生碳黑的生成机理对煤炭资源的清洁高效利用至关重要。研究表明,Na等碱金属元素会在煤热解过程中随挥发分一同释放,气态Na能够催化碳黑及其前驱体的氧化反应,并抑制多环芳烃的缩合,减少碳黑的生成及排放。但其中的反应机理尚不明确。本文通过煤和模型化合物的热解实验,分析Na对煤热解产生碳黑的理化性质的影响,并采用量子化学计算探究其作用机理。本文对伊敏褐煤酸洗煤（YMH）和担载Na Cl的酸洗褐煤（YMA）在1100℃～1400℃温度范围内进行热解实验,采集并分析热解产生的气溶胶颗粒。采用ICP-OES测得收集样品中各元素的含量;通过二氯甲烷萃取法计算碳黑产率;采用XPS和FTIR获得热解样品的化学结构信息。结果表明:热解气中含氧化合物可以抑制碳黑的生成,在1250℃时抑制作用最显著。气态Na可以促进含氧化合物与碳黑及其前驱体反应,降低芳香化合物的缩合程度,最终降低碳黑的产率。但在1100℃时Na对小分子芳香族及脂肪族团聚的催化作用占主导,导致碳黑的产率提高。选用芘作为模型化合物进行热解实验,研究方法与煤粉相同。结果表明:模型... 

【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：79 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 课题背景及研究的目的和意义
    1.2 煤热解衍生碳黑的研究现状
        1.2.1 碳黑的生成过程
        1.2.2 碳黑的成核机理
        1.2.3 碳黑的氧化机理
        1.2.4 碱金属对煤衍生碳黑的影响机制
    1.3 本文的主要研究内容
第2章 数值模拟方法及样品制备分析与实验台介绍
    2.1 引言
    2.2 样品的制备方法
        2.2.1 脱灰煤粉的制备
        2.2.2 合成焦的制备
        2.2.3 合成煤粉的制备
    2.3 实验台系统的介绍
    2.4 碳黑的测定分析方法
        2.4.1 碳黑生成量的分析方法
        2.4.2 碳黑化学结构的分析方法
    2.5 数值计算方法
        2.5.1 量子化学的基本原理及计算方法
        2.5.2 过渡态理论
        2.5.3 量子化学计算软件
    2.6 本章小结
第3章 碱金属Na影响碳黑生成的实验研究
    3.1 引言
    3.2 碱金属Na对煤热解衍生碳黑生成特性的影响
        3.2.1 碳黑和焦油的产率随特性参数变化
        3.2.2 碳黑化学结构随特性参数变化
    3.3 碱金属Na对模型化合物热解衍生碳黑生成特性的影响
        3.3.1 碳黑产率随特性参数变化
        3.3.2 碳黑化学结构随特性参数变化
    3.4 本章小结
第4章 碱金属Na催化多环芳烃缩合的反应机理
    4.1 引言
    4.2 计算方法
    4.3 反应机理的主要路径及动力学分析
        4.3.1 反应物的结构分析
        4.3.2 分子表面的静电势分析
        4.3.3 分子间弱相互作用分析
        4.3.4 反应路径及其反应能垒
    4.4 本章小结
第5章 碱金属Na催化多环芳烃氧化的反应机理
    5.1 引言
    5.2 碱金属Na催化·OH氧化苯环的反应机理
        5.2.1 羟基自由基氧化苯环
        5.2.2 羟基自由基氧化苯基
        5.2.3 Na催化苯基氧化反应机理
    5.3 碱金属Na催化·OH氧化芘自由基的反应机理
        5.3.1 无催化剂条件下·OH氧化芘自由基的反应机理
        5.3.2 Na催化·OH氧化芘自由基的反应机理
    5.4 本章小结
结论
参考文献
致谢



本文编号：3200505