Pd/Fe和Pd-Ce/Fe磁性材料脱除模拟煤气中单质汞的研究

发布时间：2021-06-01 06:27

　　煤气化是高效的洁净煤技术之一,在煤气化过程中会有大量的汞以气态单质汞的形式释放出来,该过程由于是还原性气氛单质汞的浓度要高于煤燃烧过程,而汞具有剧毒性,挥发性,生物蓄积性,会对人体健康和生态环境造成很大的危害,因此对煤气化过程中重金属污染物汞的高效、经济脱除具有重要的理论和现实意义。目前的脱汞吸附剂活性炭、贵金属和金属氧化物吸附剂中,活性炭脱汞率较低,再生能力弱,金属氧化物（FeOx、MnOx、CuOx、ZnOx和CeOx）吸附剂在高温下脱汞效率较低,贵金属钯（Pd）在中温时有较好的脱汞效果,但是由于其价格昂贵,一般作为负载型吸附剂。本课题组前期考察了以γ-Al2O3和活性炭为载体,贵金属Pd为活性组分的一系列双金属吸附剂的中温脱汞活性,具有较高的脱汞效率,但用过的吸附剂不能很好地分离回收再利用,因此本文选用强磁性的Fe3O4纳米颗粒作为载体,贵金属Pd作为活性组分,由于Fe3O4自身易团聚,因此采用氨基对其进行功能化,制备了Fe3O4-NH2和Fe3O4-NH2-Pd吸附剂,在固定床反应器上分别进行了脱汞活性评价,考察了反应温度、H2S气氛对脱汞的影响,利用XRD、FTIR、TEM、... 

【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校

【文章页数】：81 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述与课题选择
    1.1 课题背景
    1.2 汞的污染和危害
        1.2.1 汞的性质及危害
        1.2.2 煤中汞的赋存形态及煤燃烧过程中的释放规律
        1.2.3 汞污染的控制与防治
    1.3 目前煤气化过程中汞污染的控制方法
        1.3.1 活性炭基吸附剂
        1.3.2 贵金属吸附剂
        1.3.3 金属氧化物吸附剂
    1.4 Fe_3O_4磁性纳米颗粒的制备方法
        1.4.1 共沉淀法
        1.4.2 溶胶-凝胶法
        1.4.3 微乳液法
        1.4.4 溶剂热法
    1.5 表面修饰及其对Fe_3O_4磁性微纳米材料的影响
    1.6 课题选择及研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验药品及仪器
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验分析测试仪器
        2.1.3 质量流量计的标定
    2.2 吸附剂的制备
        2.2.1 一步溶剂热法制备氨基功能化的Fe_3O_4磁性纳米颗粒
        2.2.2 NaBH_4还原法负载贵金属Pd
        2.2.3 合成CeO_2前驱体
        2.2.4 合成Fe_3O_4@CeO_2微球
        2.2.5 合成Fe_3O_4@CeO_2/Pd微球
    2.3 固定床实验装置脱汞性能评价
        2.3.1 实验装置
    2.4 吸附剂的评价指标
    2.5 吸附剂的表征方法
第三章 Pd/Fe_3O_4吸附剂的制备及脱汞活性评价
    3.1 反应温度对氨基功能化的Fe_3O_4磁性纳米材料合成的影响
    3.2 Fe_3O_4–NH_2–Pd吸附剂的制备及Pd含量的优化
    3.3 活性评价温度对吸附剂脱汞活性的影响
        3.3.1 活性评价温度对Fe_3O_4–NH_2吸附剂脱汞活性的影响
        3.3.2 活性评价温度对Fe_3O_4–NH_2–Pd吸附剂脱汞活性的影响
    3.4 H_2S气氛对吸附剂脱汞活性的影响
        3.4.1 H_2S气氛对Fe_3O_4–NH_2吸附剂脱汞活性的影响
        3.4.2 H_2S气氛对Fe_3O_4–NH_2–Pd吸附剂脱汞活性的影响
    3.5 Fe_3O_4–NH_2–Pd吸附剂再生性能的考察
        3.5.1 再生温度的选择
        3.5.2 再生实验
    3.6 吸附剂回收利用性的考察
    3.7 本章小结
第四章 吸附剂脱汞机理的分析
    4.1 红外光谱（FTIR）分析
    4.2 XRD分析
    4.3 扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）分析
    4.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
    4.5 脱汞机理分析
    4.7 本章小结
第五章 氧化铈引入改性Pd/ Fe_3O_4脱汞活性
    5.1 氧化铈含量对Pd/ Fe_3O_4脱汞活性的影响
    5.2 气体组分(H_2S，H_2，CO)对吸附剂脱汞活性的影响
    5.3 吸附剂的再生性能
    5.4 吸附剂的表征
        5.4.1 吸附剂的物理特性分析
        5.4.2 电感耦合等离子质（ICP）分析
        5.4.3 X射线粉末衍射（XRD）分析
        5.4.4 扫描电镜和透射电镜分析
        5.4.5 X射线光电子能谱法（XPS）分析
    5.5 脱汞机理分析
    5.6 本章小结
第六章 全文总结与展望
    6.1 论文主要内容
    6.2 本文主要创新点
    6.3 本文不足之处与展望
参考文献
致谢
攻读硕士期间发表的论文


【参考文献】：
期刊论文
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[3]不同形貌的Fe3O4微-纳米粒子的溶剂热合成[J]. 高倩,张吉林,洪广言,倪嘉缵.  高等学校化学学报. 2011(03)
[4]煤转化过程中汞的释放及其脱除[J]. 张云鹏,王建成,吕学勇,韩丽娜,常丽萍.  煤化工. 2010(06)
[5]我国氯碱行业汞污染现状与防治对策[J]. 赵秋月,童莉,周学双.  化工环保. 2009(06)
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本文编号：3209846