煤焦加压化学链气化反应特性及机理研究
发布时间：2021-06-09 23:01
煤化学链气化是利用载氧体在燃料反应器中提供热量和晶格氧,将煤氧化为H2、CO、CH4等气体。化学链气化具有能源利用率高,对环境污染小等特点,是最具发展前景的煤气化技术。煤气化速率与载氧体的还原速率相比,反应速率较慢,是煤化学链气化的主要限速步骤。煤气化可分为两步,煤热解成煤焦和煤焦的气化。煤焦表面官能团少,反应活性低,因此如何提高煤焦气化反应速率尤为重要。压力是影响煤焦气化反应速率的重要原因之一。本文采用机械混合法制备的Fe2O3/Bentonite载氧体,在加压固定床中探究煤焦加压化学链气化反应特性。将压力分为系统总压（0.46-0.80 MPa）和水蒸气分压（0.32-0.56 MPa）。固定水蒸气分压讨论系统总压的对气化反应速率影响,固定系统总压讨论水蒸气分压对气化反应速率的影响。借助拉曼、固体红外和N2吸附/脱附手段表征,分析压力对煤焦碳结构,煤焦官能团结构及孔结构的影响。结合动力学方程讨论了煤焦加压化学链气化反应机理。结果表明:增加系统总压和增加水蒸气分压均有利于提高煤焦化学链气化的反应速率。系统总压提高72.9%,煤焦气化反应速率提高88%,水蒸气分压增加25%,气化反应速...
【文章来源】：宁夏大学宁夏回族自治区 211工程院校
【文章页数】：57 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１固体碳基燃料化学链技术的原理??－－
Ｇ）来源于化学链燃烧的概念，与化学链燃烧不同的是，化学链气化的目标产物是合成气（Ｈ２、??ＣＯ、ＣＨＡ化学链气化中，载氧体为燃料反应器提供晶格氧，并消耗一部分合成气为固体燃料??气化提供热量。化学链技术的发展史就是反应器装置和载氧体的发展史。??（１）?化学链技术反应装置的发展??化学链技术自提出以来，至今已经历了三十多年的发展。固体燃料煤、石油焦、城市垃圾在??化学链燃烧中比气体燃料更具有优势。国内，２００８年，东南大学沈来宏１１２１建立了?ｌＯｋＷｉ连通性??流化床连续反应器，如图１－２所示。使用Ｎｉ／Ａｌ２０３为载氧体，煤为固体燃料进行实验，在长达１００??ｈ内测试了载氧体的反应活性。载氧体反应活性降低的主要原因是载氧体发生烧结，向燃料反应??器中补充蒸汽有利于载氧体反应活性的提高。为了提高以煤为固体燃料的化学链燃烧ｃｏ２捕集效??率，东南大学在２００９年建立了?ｌｋＶ＾的煤化学链燃烧装置［１３］。空气反应器采用快速流化床，燃??料反应器采用喷流床，使用环封将燃料反应器与空气反应器联结起来。并使用Ｎｉ／Ａｌ２０３作为载氧??体，蒸汽作为气化剂和流化剂，煤为固体燃料，在ｌｋＷｕ的反应装置中运行３０?ｈ，在燃料反应器??温度９８５°Ｃ时，Ｃ０２捕集效率达到９５％。后来使用赤铁矿作为载氧体，研宄了不同类型煤，生物??质以及煤和生物质的共气化反应。为了提高气化效率，使用钾改性载氧体，从而提高Ｃ０２的捕获??量。２０１２年东南大学由肖睿１１４１建立了?５０?ｋＷａ的加压化学链燃烧装置，燃料反应器为快速流化床，??能有效改善固体反应物之间的接触和气固反应物之间的接触。??Ｎ２＋〇３??「?ｒｊＦ＂３￣￣卜??Ａｉｒ?Ｒｅａｃ
进一步探究。??为了解决上述问题，本文采用铁基氧化物为载氧体，典型的烟煤焦为研究对象，在小型加压??固定床上探宄加压化学链气化特性，分析压力对煤焦化学链气化过程宏观反应特性和煤焦微观结??构的影响。在此基础上，采用拉曼和红外等多种表征技术相结合的方法，从煤的微观结构特性出??发，考察压力对气化反应过程中煤焦分子结构演变的影响机制，明晰加压化学链气化过程的速率??控制步骤。最后，建立加压化学链气化动力学，分析强化途径和机理。根据本研宄课题的研宄内??容与研宄目标，设计了相应的技术路线如图１－３所示：??基于裁基载氢体?煤焦加压化学链?动力学反应??的煤焦加压化学气化结构与反应４?模型及控制??链气化特性ｖ?行关系．．?机理，??１?ｆ?１??煤焦化学链１化反应速率、碳?煤焦固体红外、拉曼光??转化率、合成气产率、冷煤气?谱、处吸附／脱附ｐ??效率、合成气组成＾??ｉ?ｕ?Ｉ??ｆ??煤焦加压化学气化反应特性ｖ??图１－３技术路线图??Ｆｉｇ．】－３?Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ?ｒｏａｄｍａｐ??研宄内容可总结为：??（１）在小型加压固定床上，以煤焦为燃料，铁基氧化物为载氧体，探宄加压化学链气化宏观??特性。??（２）采用红外、拉曼等表征，分析了压力对煤焦微观结构如煤焦表面官能团结构、碳结构及??煤焦的孔结构比表面积的影响。??（３）在小型加压固定床上，以煤焦为原料，探究了煤焦加压化学链气化反应机理及其速率控??制步骤。??－１０－??
【参考文献】：
期刊论文
[1]煤的结构对化学链燃烧系统反应性能的影响[J]. 张帅,肖睿. 中国电机工程学报. 2019(18)
[2]基于CuFe2O4载氧体的羊肠煤化学链气化特性[J]. 安梅,马晶晶,吴唯,任天,胡修德,郭庆杰. 石油学报(石油加工). 2019(03)
[3]生物质化学链转化技术研究进展[J]. 吴志强,张博,杨伯伦. 化工学报. 2019(08)
[4]化学链燃烧中铁基载氧体研究进展[J]. 魏泽华,刘道诚,荆洁颖,李文英. 洁净煤技术. 2019(03)
[5]煤炭清洁高效转化技术进展及发展趋势[J]. 卫小芳,王建国,丁云杰. 中国科学院院刊. 2019(04)
[6]中国煤炭工业协会:2019年我国煤炭市场供需或将转向宽松[J]. 中国煤炭. 2019(03)
[7]煤化工大气污染处理技术进展及发展方向[J]. 张朋朋. 煤化工. 2019(01)
[8]Characteristics of reactivity and structures of palm kernel shell （PKS） biochar during CO2/H2O mixture gasification[J]. Guozhang Chang,Ximin Yan,Pengyu Qi,Mei An,Xiude Hu,Qingjie Guo. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2018(10)
[9]煤炭高效清洁低碳利用研究进展[J]. 岑可法. 科技导报. 2018(10)
[10]Fe/赤泥催化水蒸气气化煤焦的反应性与微结构特性[J]. 燕希敏,苗鹏,常国璋,郭庆杰. 化工进展. 2018(05)
硕士论文
[1]煤焦与H2O和CO2的加压气化反应性及动力学研究[D]. 贾挺豪.太原理工大学 2017
本文编号：3221493
【文章来源】：宁夏大学宁夏回族自治区 211工程院校
【文章页数】：57 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１固体碳基燃料化学链技术的原理??－－
Ｇ）来源于化学链燃烧的概念，与化学链燃烧不同的是，化学链气化的目标产物是合成气（Ｈ２、??ＣＯ、ＣＨＡ化学链气化中，载氧体为燃料反应器提供晶格氧，并消耗一部分合成气为固体燃料??气化提供热量。化学链技术的发展史就是反应器装置和载氧体的发展史。??（１）?化学链技术反应装置的发展??化学链技术自提出以来，至今已经历了三十多年的发展。固体燃料煤、石油焦、城市垃圾在??化学链燃烧中比气体燃料更具有优势。国内，２００８年，东南大学沈来宏１１２１建立了?ｌＯｋＷｉ连通性??流化床连续反应器，如图１－２所示。使用Ｎｉ／Ａｌ２０３为载氧体，煤为固体燃料进行实验，在长达１００??ｈ内测试了载氧体的反应活性。载氧体反应活性降低的主要原因是载氧体发生烧结，向燃料反应??器中补充蒸汽有利于载氧体反应活性的提高。为了提高以煤为固体燃料的化学链燃烧ｃｏ２捕集效??率，东南大学在２００９年建立了?ｌｋＶ＾的煤化学链燃烧装置［１３］。空气反应器采用快速流化床，燃??料反应器采用喷流床，使用环封将燃料反应器与空气反应器联结起来。并使用Ｎｉ／Ａｌ２０３作为载氧??体，蒸汽作为气化剂和流化剂，煤为固体燃料，在ｌｋＷｕ的反应装置中运行３０?ｈ，在燃料反应器??温度９８５°Ｃ时，Ｃ０２捕集效率达到９５％。后来使用赤铁矿作为载氧体，研宄了不同类型煤，生物??质以及煤和生物质的共气化反应。为了提高气化效率，使用钾改性载氧体，从而提高Ｃ０２的捕获??量。２０１２年东南大学由肖睿１１４１建立了?５０?ｋＷａ的加压化学链燃烧装置，燃料反应器为快速流化床，??能有效改善固体反应物之间的接触和气固反应物之间的接触。??Ｎ２＋〇３??「?ｒｊＦ＂３￣￣卜??Ａｉｒ?Ｒｅａｃ
进一步探究。??为了解决上述问题，本文采用铁基氧化物为载氧体，典型的烟煤焦为研究对象，在小型加压??固定床上探宄加压化学链气化特性，分析压力对煤焦化学链气化过程宏观反应特性和煤焦微观结??构的影响。在此基础上，采用拉曼和红外等多种表征技术相结合的方法，从煤的微观结构特性出??发，考察压力对气化反应过程中煤焦分子结构演变的影响机制，明晰加压化学链气化过程的速率??控制步骤。最后，建立加压化学链气化动力学，分析强化途径和机理。根据本研宄课题的研宄内??容与研宄目标，设计了相应的技术路线如图１－３所示：??基于裁基载氢体?煤焦加压化学链?动力学反应??的煤焦加压化学气化结构与反应４?模型及控制??链气化特性ｖ?行关系．．?机理，??１?ｆ?１??煤焦化学链１化反应速率、碳?煤焦固体红外、拉曼光??转化率、合成气产率、冷煤气?谱、处吸附／脱附ｐ??效率、合成气组成＾??ｉ?ｕ?Ｉ??ｆ??煤焦加压化学气化反应特性ｖ??图１－３技术路线图??Ｆｉｇ．】－３?Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ?ｒｏａｄｍａｐ??研宄内容可总结为：??（１）在小型加压固定床上，以煤焦为燃料，铁基氧化物为载氧体，探宄加压化学链气化宏观??特性。??（２）采用红外、拉曼等表征，分析了压力对煤焦微观结构如煤焦表面官能团结构、碳结构及??煤焦的孔结构比表面积的影响。??（３）在小型加压固定床上，以煤焦为原料，探究了煤焦加压化学链气化反应机理及其速率控??制步骤。??－１０－??
【参考文献】：
期刊论文
[1]煤的结构对化学链燃烧系统反应性能的影响[J]. 张帅,肖睿. 中国电机工程学报. 2019(18)
[2]基于CuFe2O4载氧体的羊肠煤化学链气化特性[J]. 安梅,马晶晶,吴唯,任天,胡修德,郭庆杰. 石油学报(石油加工). 2019(03)
[3]生物质化学链转化技术研究进展[J]. 吴志强,张博,杨伯伦. 化工学报. 2019(08)
[4]化学链燃烧中铁基载氧体研究进展[J]. 魏泽华,刘道诚,荆洁颖,李文英. 洁净煤技术. 2019(03)
[5]煤炭清洁高效转化技术进展及发展趋势[J]. 卫小芳,王建国,丁云杰. 中国科学院院刊. 2019(04)
[6]中国煤炭工业协会:2019年我国煤炭市场供需或将转向宽松[J]. 中国煤炭. 2019(03)
[7]煤化工大气污染处理技术进展及发展方向[J]. 张朋朋. 煤化工. 2019(01)
[8]Characteristics of reactivity and structures of palm kernel shell （PKS） biochar during CO2/H2O mixture gasification[J]. Guozhang Chang,Ximin Yan,Pengyu Qi,Mei An,Xiude Hu,Qingjie Guo. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2018(10)
[9]煤炭高效清洁低碳利用研究进展[J]. 岑可法. 科技导报. 2018(10)
[10]Fe/赤泥催化水蒸气气化煤焦的反应性与微结构特性[J]. 燕希敏,苗鹏,常国璋,郭庆杰. 化工进展. 2018(05)
硕士论文
[1]煤焦与H2O和CO2的加压气化反应性及动力学研究[D]. 贾挺豪.太原理工大学 2017
本文编号：3221493
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