Ni/MCM-41催化剂的制备及其浆态床CO甲烷化性能研究
发布时间：2021-06-15 18:54
煤制天然气是煤炭清洁高效利用的重要途径之一，其核心技术是甲烷化过程。甲烷化反应是强放热反应、绝热温升高，固定床反应器传热差，催化剂易在高温条件下烧结和积碳而失活。浆态床反应器传热性能好、热稳定性高、反应温度低，有利于提高甲烷化反应中CO平衡转化率并可有效避免催化剂的烧结。研究表明，催化剂金属表面积及Ni物种与载体的相互作用能够显著影响催化剂的甲烷化活性。本文采用比表面积大的介孔分子筛MCM-41为载体制备负载型Ni/MCM-41催化剂，研究Ni/MCM-41催化剂的制备条件、Ni负载量、竞争吸附剂及含量对Ni基催化剂甲烷化性能的影响。结合N2-脱附吸附、XRD、H2-TPR、TEM及H2化学吸附等表征，研究催化剂的结构与其甲烷化性能之间的匹配关系，揭示了Ni基催化剂的失活原因。得出主要结论如下：（1）采用MCM-41介孔分子筛为载体制备的16Ni/MCM-41催化剂比以SBA-15及ZSM-5分子筛为载体制备的Ni基催化剂浆态床CO甲烷化活性高，且随着焙烧温度的升高，16Ni/MCM-41催化剂的Ni物种与载体的相互作用增强，甲烷化活性提高，焙烧温度为550°C时CO转化率明显高于35...
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
各类燃料的十年增量[3]
比 2012 年增加 9.5%，占世界天然气 1616 亿立方米，比 2012 年增加 10.8%，占世计中国的天然气消费将以年均 7.6％的速度增/日，相当于欧盟 2010 年的天然气消费水平，届例将从 4.0%增加到 9.5%[3]。现状及发展趋势，在国家能源结构中的比重达到 67%。预计到费中将占到 51%，仍将是最大的煤炭消费国，15 年的 9.02 亿吨油当量（年均 6.1%）降至 2%）。到 2035 年，中国仍将是煤炭在一次能源
志着我国首个煤制天然气项目顺利实现商业化运营。1.2 甲烷化工艺及反应器煤制天然气技术分两步：煤气化和甲烷化，具体工艺流程如图1-3所示。甲烷化反应为强放热反应，计算表明，每转化1%的CO可产生74 °C的绝热温升，每转化1%的CO2可产生60 °C的绝热温升。若反应中产生的热量不能及时从反应器中移走，将引起催化剂床层温度急剧上升进而导致催化剂因高温烧结而失活。图 1-3 煤制天然气工艺流程示意图Fig. 1-3 Schematic diagram of coal to synthetic natural gas
【参考文献】：
期刊论文
[1]助剂对Ni基催化剂结构及甲烷化性能的影响[J]. 崔晓曦,孟凡会,何忠,李忠,郑华艳. 无机化学学报. 2014(02)
[2]我国煤制天然气现状和未来产业链发展[J]. 桑建新. 煤炭经济研究. 2013(10)
[3]基于MCM-41的镍基甲烷化催化剂活性与稳定性[J]. 张加赢,辛忠,孟鑫,陶淼. 化工学报. 2014(01)
[4]煤制天然气浆态床甲烷化催化剂的研究[J]. 贺龙,王永刚,公维博,杨芳芳,许德平,张海永. 化工进展. 2012(S1)
[5]中微双孔分子筛Beta-MCM-41的微波合成及加氢脱硫性能研究[J]. 莫家乐,谭艳芝,罗劭娟,奚红霞,李忠. 离子交换与吸附. 2012(01)
[6]甲烷化催化剂及反应机理的研究进展[J]. 胡大成,高加俭,贾春苗,平原,贾丽华,王莹利,许光文,古芳娜,苏发兵. 过程工程学报. 2011(05)
[7]煤制天然气工艺技术和催化剂的研究进展[J]. 何忠,崔晓曦,范辉,常瑜,李忠. 化工进展. 2011(S1)
[8]煤制天然气高温甲烷化催化剂研究进展[J]. 蔺华林,李克健,赵利军. 化工进展. 2011(08)
[9]Methanation of syngas over coral reef-like Ni/Al2O3 catalysts[J]. Shengli Ma1,2,Yisheng Tan1,Yizhuo Han1 1.State Key Laboratory of Coal Conversion,Institute of Coal Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Taiyuan 030001,Shanxi,China;2.Graduate University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100039,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(04)
[10]ZrO2晶相形式对Ni-B/ZrO2催化剂CO选择性甲烷化性能的影响（英文）[J]. 刘其海,廖列文,刘自力,董新法. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2011(03)
本文编号：3231593
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
各类燃料的十年增量[3]
比 2012 年增加 9.5%，占世界天然气 1616 亿立方米，比 2012 年增加 10.8%，占世计中国的天然气消费将以年均 7.6％的速度增/日，相当于欧盟 2010 年的天然气消费水平，届例将从 4.0%增加到 9.5%[3]。现状及发展趋势，在国家能源结构中的比重达到 67%。预计到费中将占到 51%，仍将是最大的煤炭消费国，15 年的 9.02 亿吨油当量（年均 6.1%）降至 2%）。到 2035 年，中国仍将是煤炭在一次能源
志着我国首个煤制天然气项目顺利实现商业化运营。1.2 甲烷化工艺及反应器煤制天然气技术分两步：煤气化和甲烷化，具体工艺流程如图1-3所示。甲烷化反应为强放热反应，计算表明，每转化1%的CO可产生74 °C的绝热温升，每转化1%的CO2可产生60 °C的绝热温升。若反应中产生的热量不能及时从反应器中移走，将引起催化剂床层温度急剧上升进而导致催化剂因高温烧结而失活。图 1-3 煤制天然气工艺流程示意图Fig. 1-3 Schematic diagram of coal to synthetic natural gas
【参考文献】：
期刊论文
[1]助剂对Ni基催化剂结构及甲烷化性能的影响[J]. 崔晓曦,孟凡会,何忠,李忠,郑华艳. 无机化学学报. 2014(02)
[2]我国煤制天然气现状和未来产业链发展[J]. 桑建新. 煤炭经济研究. 2013(10)
[3]基于MCM-41的镍基甲烷化催化剂活性与稳定性[J]. 张加赢,辛忠,孟鑫,陶淼. 化工学报. 2014(01)
[4]煤制天然气浆态床甲烷化催化剂的研究[J]. 贺龙,王永刚,公维博,杨芳芳,许德平,张海永. 化工进展. 2012(S1)
[5]中微双孔分子筛Beta-MCM-41的微波合成及加氢脱硫性能研究[J]. 莫家乐,谭艳芝,罗劭娟,奚红霞,李忠. 离子交换与吸附. 2012(01)
[6]甲烷化催化剂及反应机理的研究进展[J]. 胡大成,高加俭,贾春苗,平原,贾丽华,王莹利,许光文,古芳娜,苏发兵. 过程工程学报. 2011(05)
[7]煤制天然气工艺技术和催化剂的研究进展[J]. 何忠,崔晓曦,范辉,常瑜,李忠. 化工进展. 2011(S1)
[8]煤制天然气高温甲烷化催化剂研究进展[J]. 蔺华林,李克健,赵利军. 化工进展. 2011(08)
[9]Methanation of syngas over coral reef-like Ni/Al2O3 catalysts[J]. Shengli Ma1,2,Yisheng Tan1,Yizhuo Han1 1.State Key Laboratory of Coal Conversion,Institute of Coal Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Taiyuan 030001,Shanxi,China;2.Graduate University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100039,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(04)
[10]ZrO2晶相形式对Ni-B/ZrO2催化剂CO选择性甲烷化性能的影响（英文）[J]. 刘其海,廖列文,刘自力,董新法. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2011(03)
本文编号：3231593
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