粉煤灰为原料碱熔融—超临界水热合成沸石及其在煤气脱汞中的应用研究

发布时间：2021-06-24 12:24

　　粉煤灰是燃煤电厂等燃煤企业煤粉燃烧后被烟道收尘器收集的一种固体废弃物。目前,我国是世界上粉煤灰排放量最大的国家,2015年全国粉煤灰排放量达6.2亿t。粉煤灰露天堆放占用大量土地。此外,粉煤灰含有20多种对人体和环境有害的物质,包括能致病的重金属元素,最终通过食物链危害到人类健康。粉煤灰的废物利用目前主要集中在农业、建筑材料、道路工程等领域,但是整体利用率仅为36%左右。因此,粉煤灰亟待高效、环保地开发再利用。粉煤灰的主要化学成分是SiO2和Al2O3,适合用作制备沸石类材料的原料,兼具环保和经济效益。超临界水热法是近年来一种新兴的材料合成方法,不仅绿色环保,操作上也简便快捷,已经被用于制备超细金属氧化物、硅酸盐等微粒材料。本文的目的是以粉煤灰为原料,利用碱熔融-超临界水热法合成粉煤灰沸石,然后用于脱除模拟煤气中的单质汞。论文考察了碱熔融预处理的碱的种类、焙烧温度、碱灰比对粉煤灰的活化效果的影响;研究了粉煤灰沸石合成过程中,合成条件如晶化温度、碱液浓度和晶化时间、液固比和硅铝比等对粉煤灰沸石的生成的影响;并且利用初步探讨了粉煤灰沸石对模拟煤气中单质汞的吸附性能。本论文研究的主要结论包括... 

【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述与课题选择
    1.1 课题背景
    1.2 粉煤灰的综合利用现状
        1.2.1 粉煤灰的性状
        1.2.2 粉煤灰的危害
        1.2.3 粉煤灰的应用
    1.3 沸石介绍
        1.3.1 沸石性状
        1.3.2 沸石的发展历史
    1.4 粉煤灰合成沸石的方法
        1.4.1 水热合成法
        1.4.2 固相合成法
        1.4.3 盐热合成法
        1.4.4 逐步升温法
        1.4.5 渗析水热法
        1.4.6 分步溶出硅铝合成法
    1.5 超临界水热合成法制备材料
        1.5.1 超临界水的性质
        1.5.2 超临界水制备超细金属氧化物
        1.5.3 超临界水制备负载型催化材料
        1.5.4 超临界水制备发光材料硅酸锌
        1.5.5 超临界水制备锂电池正极材料
        1.5.6 超临界水制备沸石材料
    1.6 汞污染及其危害和防治
    1.7 汞吸附剂
        1.7.1 活性炭吸附剂
        1.7.2 贵金属吸附剂
        1.7.3 金属氧化物吸附剂
    1.8 选题意义及研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验药品和仪器
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验分析测试仪器
    2.2 粉煤灰沸石的制备
        2.2.1 粉煤灰沸石制备装置
        2.2.2 粉煤灰沸石制备过程
        2.2.3 碱熔融产物可溶性Si~(4+)、Al~(3+)浓度的测量方法
        2.2.4 粉煤灰与沸石表征方法
    2.3 粉煤灰沸石脱汞活性评价
        2.3.1 脱汞活性评价装置
        2.3.3 粉煤灰沸石的评价指标
第三章 超临界水热合成法制备粉煤灰沸石的工艺条件的研究
    3.1 引言
    3.2 粉煤灰的物理性质
    3.3 实验方法
        3.3.1 粉煤灰碱熔融预处理
        3.3.2 粉煤灰沸石的制备
        3.3.3 粉煤灰沸石制备条件
    3.4 粉煤灰的碱熔融预处理
        3.4.1 加NaOH对粉煤灰预处理
        3.4.2 加Na_2CO_3对粉煤灰预处理
        3.4.3 活化剂和焙烧温度的选择
    3.5 粉煤灰超临界水热合成制备沸石的最佳技术参数
        3.5.1 晶化温度对粉煤灰沸石合成的影响
        3.5.2 NaOH浓度和晶化时间对粉煤灰沸石合成的影响
        3.5.3 液固比对粉煤灰沸石合成的影响
        3.5.4 硅铝比对粉煤灰沸石合成的影响
    3.6 本章小结
第四章 粉煤灰沸石及Pd改性沸石脱除煤气中单质汞的研究
    4.1 引言
    4.2 实验步骤
        4.2.1 粉煤灰沸石的模拟煤气脱汞实验步骤
        4.2.2 除铁粉煤灰沸石的制备步骤
        4.2.3 等体积浸渍法制备Pd/粉煤灰沸石的实验步骤
        4.2.4 超临界水浸渍法制备Pd/粉煤灰沸石的实验步骤
        4.2.5 模拟煤气脱汞实验样品汇总
    4.3 粉煤灰沸石在模拟煤气中的脱汞性能
    4.4 粉煤灰中Fe_2O_3的脱汞作用研究
    4.5 评价温度对粉煤灰沸石脱汞性能的影响
    4.6 不同浸渍法制备的Pd/FAZ（粉煤灰沸石）吸附剂的脱汞性能
    4.7 本章小结
第五章 总结与下一步建议
    5.1 论文总结
    5.2 对今后工作的建议
参考文献
致谢
攻读硕士期间发表的论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]碱熔法与固相法制备4A型粉煤灰沸石的研究[J]. 肖敏,宫妍,胡晓钧,刘奇鑫,张鹏.  硅酸盐通报. 2015(11)
[2]高岭石为原料超临界水热法快速合成类沸石材料及其脱汞性能[J]. 鞠凤龙,王建成,常丽萍,鲍卫仁,韩丽娜.  硅酸盐通报. 2015(08)
[3]粉煤灰微波-水热合成法制备分子筛的研究进展[J]. 陈彦广,徐婷婷,韩洪晶,王新惠,王琦旗,韩洪伟,宋军,宋华.  化工进展. 2015(08)
[4]粉煤灰合成单一SOD型沸石及其氨氮吸附性能研究[J]. 王爱民,白妮,王金玺,张智芳.  硅酸盐通报. 2015(04)
[5]粉煤灰制备P型分子筛及对Ca2+交换能力的研究[J]. 孟桂花,吴建宁,刘志勇,张玲.  当代化工. 2015(03)
[6]超声-微波法合成粉煤灰分子筛及吸附性能研究[J]. 孟桂花,吴建宁,魏忠,王绪根.  合成材料老化与应用. 2015(01)
[7]利用粉煤灰合成低硅铝比NaP分子筛[J]. 陈彦广,解骢浩,韩洪晶,赵法军,王宝辉.  高等学校化学学报. 2015(02)
[8]碱性活化法合成粉煤灰沸石的研究进展[J]. 邓慧,张启凯,白英芝.  硅酸盐通报. 2014(07)
[9]粉煤灰沸石合成转化的研究[J]. 郭畅,邓慧,何晓蕾.  粉煤灰综合利用. 2012(05)
[10]粉煤灰两步法水热合成NaA沸石工艺研究[J]. 吴勇勇,周勇敏,张苏伊.  煤炭转化. 2012(03)

硕士论文
[1]超临界水热合成粉煤灰基沸石和脱汞性能的初探[D]. 李德奎.太原理工大学 2014



本文编号：3247092