沸石基负载型贵金属催化剂及其CO催化氧化性能研究

发布时间：2021-07-09 17:24

　　自19世纪问世以来,柴油车凭借其高的燃油经济性、较大的低速扭矩、良好的耐久性以及可靠性等优势,越来越受到人们的重视。然而,柴油车尾气中排放的CO浓度较高,已占到全国机动车CO和HC排放的80%左右,对人类的生存环境和身体健康造成了巨大的威胁。因此,针对柴油车尾气中CO的催化氧化具有十分重要的意义。在众多的柴油车尾气催化剂中,非贵金属催化剂普遍存在CO催化氧化活性不高,对水汽敏感易失活,抗硫性能差等缺点,难以满足实际应用中的需求。而贵金属催化剂由于低温活性高、优异的耐水性能等优点受到持续的关注。本文以研发高活性、优异的耐水性和耐硫性催化剂为目标,制备了一系列贵金属负载的介孔沸石催化剂,系统开展了其催化性能研究及机理研究。具体研究进展包括以下两个方面:（1）通过水热晶化工艺合成介孔沸石Beta（mBeta）,随后通过离子交换法和乙二醇还原的方法制备出Pt和Fe共负载mBeta催化剂,并将其用于CO催化氧化研究。结果表明:所制备的Pt和Fe共负载介孔沸石Beta催化剂具有优异的催化性能,能够在90℃时实现CO的完全催化氧化,归因于Fe和Pt之间的电荷转移协同催化氧化CO。当反应气氛中通入一定... 

【文章来源】：上海师范大学上海市

【文章页数】：60 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

NSR过程机理图解

非贵金属催化剂主要是由具有 3d 空轨道的过渡金属氧化物组成，Fe2O3[23,24]、CuO[25,26]、NiO[27]、Co3O4[28-33]等。Li 等人[22]等人通过透镜（TEM），TEM 模拟和 CeO2探针沉积实验等手段探究了α-MnO2 CO 催化氧化活性之间的关系。结果表明，CO 氧化的优异性能可表面孔结构相关，不仅建立了表面结构与性能之间的关系，而且通结构为理解α-MnO2的结构提供了新的观点。Zhang 等人[23]首次以铁框架MIL-100(Fe)为模板制备了空心介孔α-Fe2O3用于CO的催化氧化表明 430 ℃煅烧处理的催化剂具有最优的 CO 催化氧化活性。Amina人[27]通过尿素辅助均相沉淀（UAHP）的方法在90 ℃下合成不同的Cu，结果揭示了 CuO 纳米粒子的表面反应性对还原行为和 CO 氧化速用，提供了 CuO 催化剂有利于 CO 催化氧化方面可调控的方面。Liang[溶剂热法制备出了孔径可调的 NiO 花状纳米微球，如图 1-2 所示。与 纳米粒子相比，制备出的新型 NiO 花状纳米微球是由密集且不规则，同时具有微孔和介孔的结构。将 NiO 花状纳米微球用于 CO 催化 NiO 形貌的改变，CO 完全转化温度从 235 ℃降低到 160 ℃。

海师范大学硕士学位论文 第一章绪在众多的单一非贵金属催化剂中，Co3O4也表现出优异的 CO 催化氧化活Xie 等人[34]以乙二醇络合物为还原剂制备出高活性的 Co3O4纳米棒，在-77 ℃现了 CO 完全催化氧化，并且在含有大量 H2O 和 CO2的情况下仍能保持良好稳定性，如图 1-3 所示。高分辨率透射电子显微镜显示 Co3O4纳米棒主要暴露{晶面，该晶面有利于 Co3+活性物种的存在。动力学研究表明，纳米棒表面 C位点的转换频率（TOF）与传统方法制备的 Co3O4纳米颗粒相同，表明通过制纳米棒形态的 Co3O4获得的更高的催化活性可能与表面丰富 Co3+有关。

【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3274163