生物炭材料活化过硫酸盐降解水中四环素的机理研究
发布时间：2021-07-16 18:31
近年来,基于过硫酸盐（Persulfate,PS）的高级氧化技术（AOPs）被大量研究并用于土壤和废水修复。相比于热活化能耗高、光催化条件苛刻等缺点,固体非均相催化剂活化PS以其能耗少、效果强逐渐成为研究热点。本文以自制的负载型生物炭材料为催化剂,以四环素（Tetracycline,TC）为目标污染物,研究了不同类型的生物炭材料对PS的活化途径,初步分析了TC的降解机理。主要研究成果如下:（1）采用溶解-蒸干-热解法制备了氮、铜共掺杂生物炭（N-Cu/BC）材料,并将其应用于活化PS降解水中的TC。结果显示,相比于单独掺杂N或Cu,共掺杂生物炭具备更好的催化效果,在最佳条件下,90分钟内将20 mg/L的TC完全去除。该体系具有对PS的需求量低、催化效果好、p H适用范围宽和抗干扰能力强等优点,高浓度的氯离子和碳酸氢根离子对污染物的降解影响小。淬灭实验、EPR检测、剩余PS浓度测定和电化学等实验结果表明,N-Cu/BC/PS体系中存在自由基和非自由基两种活化途径,但以自由基途径为主导。自由基途径下,材料表面的Cu活化PS产生羟基自由基（HO·）并与TC发生反应,生成一系列中间产物甚至直...
【文章来源】：广东工业大学广东省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
OBC-Fe3O4活化PDS降解四环素的机理Figure1.2ProposedmechanismofPDSactivationbyOBC-Fe3O4forTCdegradation
第一章绪论7普通炭材料，活性增强的原因主要是氮元素的掺杂和sp2杂化的碳骨架。Duan等人[58]利用氮掺杂碳纳米管（NoCNTs）活化过硫酸盐降解苯酚，发现氮掺杂的性能比未掺杂的碳纳米管高57.4倍，比过渡金属催化剂α-MnO2和Co3O4高16.9和15.6倍，自由基途径和非自由基途径均在活化过程中起作用。PMS首先被活化，在得到电子后生成硫酸根自由基和羟基自由基进而降解有机物。而在非自由基途径中，PMS分子先与炭结构中的sp2杂化体系，再与被吸附的苯酚发生反应，高共价π电子可激活PMS中的O-O键，并且氮掺杂剂（特别是对于季氮）将进一步活化相邻的C并显著提高催化性能（图1.3）。图1.3氮掺杂碳纳米管活化PMS的机理Figure1.3MechanismofPMSActivationonN-DopedCNTs1.3研究意义与内容1.3.1研究意义四环素类抗生素在人类生活中不可或缺，但目前对制药废水等含大量抗生素的废水处理工艺尚不完善，大量的抗生素被排放到自然环境中，对自然环境造成极大的污染。高级氧化技术被认为是能有效控制有机污染物的手段，在基于过硫酸盐的高级氧化中，过硫酸盐需要通过外部激活来产生氧化效果。过渡金属及其氧化物作为一类高效的过硫酸盐催化剂，能活化过硫酸盐产生具有强氧化性的自由基，进而降解大部分
第二章氮、铜共掺杂生物炭材料活化过硫酸盐降解水中四环素的机理研究15图2.1N-Cu/BC的形貌图（a,b,c）和能谱图（d,e,f）Figure2.1SEMimage(a,b,c)andEDSmapping(d,e,f)ofN-Cu/BC.通过对材料的BET分析作氮气吸附脱附曲线和孔径分布图（图2.2a），这是典型的Ⅱ型吸附脱附曲线，该材料具有典型的介孔结构，其孔径主要分布在10-50nm之间。Barrett-Joyner-Halenda（BJH）分析表明，该材料的比表面积为352.43m2/g，主要是介孔结构所致。较大的比表面积和类海胆状的铜化合物为氧化反应提供了足够的活性位点，以增强材料的催化效果，也在一定程度上提高了对污染物的吸附能力。图2.2(a)N-Cu/BC的氮气吸附脱附曲线及孔径分布图；（b）N-Cu/BC使用前后的XRD谱图Figure2.2(a)N2adsorption–desorptionisothermandporesizedistributioncurveofN-Cu/BC.(b)XRDpatternsofthefreshandusedN-Cu/BCmaterial.
【参考文献】：
期刊论文
[1]热解条件对秸秆热解特性及生物炭产率的影响[J]. 陈莉,温康鑫,杜智,鲁金凤,张爱平,任泽群,侯之琳. 哈尔滨工业大学学报. 2020(11)
[2]水稻秸秆生物炭和猪粪生物炭对镉的吸附性能[J]. 孙达,汪华,孔燕,万诚业,夏雨钟,范文俊,毛继晟. 浙江农业科学. 2020(02)
[3]农林废弃物基生物炭对重金属铅和镉的吸附特性[J]. 嵇梦圆,胡逸文,梁程,桑文静,李登新. 生态与农村环境学报. 2020(01)
[4]生物炭材料及其在水体中污染物去除领域的应用[J]. 谭小飞,刘云国,曾光明,张辰. 科学观察. 2019(06)
[5]对污水处理厂中大肠杆菌的四环素耐药性分析[J]. 毛艳萍,田里,陈胜,张雅怡,王越兴. 深圳大学学报(理工版). 2019(06)
[6]环境抗生素污染的微生物修复进展[J]. 吴迎,冯朋雅,李荣,陈潇,李祥锴,TAWATCHAI SUMPRADIT,刘璞. 生物工程学报. 2019(11)
[7]抗生素类药物的研究现状和进展[J]. 汤雨晴,叶倩,郑维义. 国外医药(抗生素分册). 2019(04)
[8]山东省主要河流中抗生素污染组成及空间分布特征[J]. 张慧,郭文建,朱晨,李红莉,王桂勋,岳太星,丁波涛. 中国环境监测. 2019(01)
[9]秸秆生物炭活化过硫酸盐氧化降解苯酚[J]. 姚淑华,马锡春,李士凤. 中国环境科学. 2018(11)
[10]钨酸铋纳米片光催化剂的制备以及四环素类抗生素降解性能研究[J]. 濮倩敏,李泽胜,李德豪. 合成材料老化与应用. 2018(04)
硕士论文
[1]臭氧氧化-SBR联合工艺处理四环素生产废水的研究[D]. 杨朝昆.南京农业大学 2015
本文编号：3287535
【文章来源】：广东工业大学广东省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
OBC-Fe3O4活化PDS降解四环素的机理Figure1.2ProposedmechanismofPDSactivationbyOBC-Fe3O4forTCdegradation
第一章绪论7普通炭材料，活性增强的原因主要是氮元素的掺杂和sp2杂化的碳骨架。Duan等人[58]利用氮掺杂碳纳米管（NoCNTs）活化过硫酸盐降解苯酚，发现氮掺杂的性能比未掺杂的碳纳米管高57.4倍，比过渡金属催化剂α-MnO2和Co3O4高16.9和15.6倍，自由基途径和非自由基途径均在活化过程中起作用。PMS首先被活化，在得到电子后生成硫酸根自由基和羟基自由基进而降解有机物。而在非自由基途径中，PMS分子先与炭结构中的sp2杂化体系，再与被吸附的苯酚发生反应，高共价π电子可激活PMS中的O-O键，并且氮掺杂剂（特别是对于季氮）将进一步活化相邻的C并显著提高催化性能（图1.3）。图1.3氮掺杂碳纳米管活化PMS的机理Figure1.3MechanismofPMSActivationonN-DopedCNTs1.3研究意义与内容1.3.1研究意义四环素类抗生素在人类生活中不可或缺，但目前对制药废水等含大量抗生素的废水处理工艺尚不完善，大量的抗生素被排放到自然环境中，对自然环境造成极大的污染。高级氧化技术被认为是能有效控制有机污染物的手段，在基于过硫酸盐的高级氧化中，过硫酸盐需要通过外部激活来产生氧化效果。过渡金属及其氧化物作为一类高效的过硫酸盐催化剂，能活化过硫酸盐产生具有强氧化性的自由基，进而降解大部分
第二章氮、铜共掺杂生物炭材料活化过硫酸盐降解水中四环素的机理研究15图2.1N-Cu/BC的形貌图（a,b,c）和能谱图（d,e,f）Figure2.1SEMimage(a,b,c)andEDSmapping(d,e,f)ofN-Cu/BC.通过对材料的BET分析作氮气吸附脱附曲线和孔径分布图（图2.2a），这是典型的Ⅱ型吸附脱附曲线，该材料具有典型的介孔结构，其孔径主要分布在10-50nm之间。Barrett-Joyner-Halenda（BJH）分析表明，该材料的比表面积为352.43m2/g，主要是介孔结构所致。较大的比表面积和类海胆状的铜化合物为氧化反应提供了足够的活性位点，以增强材料的催化效果，也在一定程度上提高了对污染物的吸附能力。图2.2(a)N-Cu/BC的氮气吸附脱附曲线及孔径分布图；（b）N-Cu/BC使用前后的XRD谱图Figure2.2(a)N2adsorption–desorptionisothermandporesizedistributioncurveofN-Cu/BC.(b)XRDpatternsofthefreshandusedN-Cu/BCmaterial.
【参考文献】：
期刊论文
[1]热解条件对秸秆热解特性及生物炭产率的影响[J]. 陈莉,温康鑫,杜智,鲁金凤,张爱平,任泽群,侯之琳. 哈尔滨工业大学学报. 2020(11)
[2]水稻秸秆生物炭和猪粪生物炭对镉的吸附性能[J]. 孙达,汪华,孔燕,万诚业,夏雨钟,范文俊,毛继晟. 浙江农业科学. 2020(02)
[3]农林废弃物基生物炭对重金属铅和镉的吸附特性[J]. 嵇梦圆,胡逸文,梁程,桑文静,李登新. 生态与农村环境学报. 2020(01)
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[5]对污水处理厂中大肠杆菌的四环素耐药性分析[J]. 毛艳萍,田里,陈胜,张雅怡,王越兴. 深圳大学学报(理工版). 2019(06)
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[7]抗生素类药物的研究现状和进展[J]. 汤雨晴,叶倩,郑维义. 国外医药(抗生素分册). 2019(04)
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[9]秸秆生物炭活化过硫酸盐氧化降解苯酚[J]. 姚淑华,马锡春,李士凤. 中国环境科学. 2018(11)
[10]钨酸铋纳米片光催化剂的制备以及四环素类抗生素降解性能研究[J]. 濮倩敏,李泽胜,李德豪. 合成材料老化与应用. 2018(04)
硕士论文
[1]臭氧氧化-SBR联合工艺处理四环素生产废水的研究[D]. 杨朝昆.南京农业大学 2015
本文编号：3287535
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3287535.html
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