ZSM-5负载Zn催化剂的合成和MTA催化性能
发布时间：2021-07-21 05:12
以ZSM-5分子筛为载体,使用等体积浸渍、改良等体积浸渍、碱处理和金属负载-碱处理联合的方式制备了一系列的Zn改性的ZSM-5催化剂用于MTA反应。考察了调控酸性、孔道结构和封装金属组分对MTA反应的影响。采用不同Zn盐对ZSM-5进行改性,会改变强弱酸比例,其芳构化能力会发生显著改变,催化剂稳定性下降。采用ZnSO4进行改性ZSM-5,芳构化能力大幅增强,稳定性最高,积炭速率最慢。合成催化剂后保留模板剂的情况下进行酸洗,能够有效地脱除外表面的骨架铝,降低外表面酸量,减弱外表面积炭速率。在MTA反应中,6 h后芳构化能力明显更强,催化剂稳定性提升1/3。使用不同碱处理方式调控不同模板剂合成的ZSM-5,碱处理后样品芳构化能力和稳定性均有所增强。使用NaOH 80℃处理能使ZSM-5产生均匀连通的介孔结构,催化剂稳定性提升至3倍以上。使用TPAOH 170℃处理能使ZSM-5产生闭合的空腔结构,芳构化能力最强。利用原位合成、金属浸渍-TPAOH改性、NH4F改性-金属浸渍-TPAOH联合处理的方式对ZSM-5进行了Zn的封装,结果表明三种封装方...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 芳烃概述
1.2 甲醇制芳烃
1.2.1 甲醇制芳烃工艺
1.2.2 甲醇制芳烃反应机理
1.3 沸石分子筛
1.3.1 ZSM-5 分子筛简介
1.3.2 ZSM-5 分子筛结构
1.3.3 ZSM-5 分子筛的性质
1.4 ZSM-5 的制备方法
1.4.1 水热合成法
1.4.2 蒸汽辅助结晶法
1.4.3 溶剂热合成法
1.5 制备多级孔ZSM-5
1.5.1 纳米团聚体的合成
1.5.2 硬模板法
1.5.3 软模板法
1.6 金属改性ZSM-5 用于MTA反应
1.7 课题选择意义
2 实验部分
2.1 实验药品与设备
2.1.1 实验原料与试剂
2.1.2 实验设备
2.2 催化剂的制备与改性
2.3 催化剂的表征方法
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
2.3.4 物理吸附(Physical sorption)
2.3.5 化学吸附(NH_3-TPD)
2.3.6 傅里叶变换红外光谱表征(FT-IR)
2.3.7 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.8 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)
2.3.9 X射线荧光光谱(XRF)
2.3.10 热重分析(TG-DTA)
2.4 催化剂反应评价
3 ZSM-5 酸性对反应性能的影响
3.1 不同锌盐改性对MTA反应的影响
3.1.1 引言
3.1.2 不同锌盐改性ZSM-5 的合成
3.1.3 XRD表征
3.1.4 SEM表征
3.1.5 物理吸附
3.1.6 NH_3-TPD
3.1.7 反应性能评价
3.1.8 热重分析
3.2 不烧模板剂除去外表面酸对MTA反应的影响
3.2.1 引言
3.2.2 催化剂的制备
3.2.3 XRD表征
3.2.4 SEM表征
3.2.5 物理吸附
3.2.6 NH_3-TPD
3.2.7 反应性能评价
3.2.8 热重分析
3.3 小结
4 ZSM-5 孔结构对MTA反应的影响
4.1 引言
4.2 碱处理以TPABr为模板剂合成的ZSM-5
4.2.1 催化剂制备与后处理步骤
4.2.2 XRD表征
4.2.3 SEM和 TEM表征
4.2.4 物理吸附
4.2.5 NH_3-TPD
4.2.6 XPS
4.2.7 反应性能评价
4.2.8 热重分析
4.3 碱处理以1,6-己二醇为模板剂合成的ZSM-5
4.3.1 催化剂制备与后处理步骤
4.3.2 XRD表征
4.3.3 SEM和 TEM表征
4.3.4 物理吸附
4.3.5 NH_3-TPD
4.3.6 XPS
4.3.7 反应性能评价
4.3.8 热重分析
4.4 小结
5 ZSM-5 封装Zn及其MTA催化性能
5.1 引言
5.2 催化剂制备与后处理步骤
5.3 理化性质和孔结构分析
5.4 酸性表征
5.5 MTA反应的催化性能
5.6 小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3294384
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 芳烃概述
1.2 甲醇制芳烃
1.2.1 甲醇制芳烃工艺
1.2.2 甲醇制芳烃反应机理
1.3 沸石分子筛
1.3.1 ZSM-5 分子筛简介
1.3.2 ZSM-5 分子筛结构
1.3.3 ZSM-5 分子筛的性质
1.4 ZSM-5 的制备方法
1.4.1 水热合成法
1.4.2 蒸汽辅助结晶法
1.4.3 溶剂热合成法
1.5 制备多级孔ZSM-5
1.5.1 纳米团聚体的合成
1.5.2 硬模板法
1.5.3 软模板法
1.6 金属改性ZSM-5 用于MTA反应
1.7 课题选择意义
2 实验部分
2.1 实验药品与设备
2.1.1 实验原料与试剂
2.1.2 实验设备
2.2 催化剂的制备与改性
2.3 催化剂的表征方法
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
2.3.4 物理吸附(Physical sorption)
2.3.5 化学吸附(NH_3-TPD)
2.3.6 傅里叶变换红外光谱表征(FT-IR)
2.3.7 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.8 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)
2.3.9 X射线荧光光谱(XRF)
2.3.10 热重分析(TG-DTA)
2.4 催化剂反应评价
3 ZSM-5 酸性对反应性能的影响
3.1 不同锌盐改性对MTA反应的影响
3.1.1 引言
3.1.2 不同锌盐改性ZSM-5 的合成
3.1.3 XRD表征
3.1.4 SEM表征
3.1.5 物理吸附
3.1.6 NH_3-TPD
3.1.7 反应性能评价
3.1.8 热重分析
3.2 不烧模板剂除去外表面酸对MTA反应的影响
3.2.1 引言
3.2.2 催化剂的制备
3.2.3 XRD表征
3.2.4 SEM表征
3.2.5 物理吸附
3.2.6 NH_3-TPD
3.2.7 反应性能评价
3.2.8 热重分析
3.3 小结
4 ZSM-5 孔结构对MTA反应的影响
4.1 引言
4.2 碱处理以TPABr为模板剂合成的ZSM-5
4.2.1 催化剂制备与后处理步骤
4.2.2 XRD表征
4.2.3 SEM和 TEM表征
4.2.4 物理吸附
4.2.5 NH_3-TPD
4.2.6 XPS
4.2.7 反应性能评价
4.2.8 热重分析
4.3 碱处理以1,6-己二醇为模板剂合成的ZSM-5
4.3.1 催化剂制备与后处理步骤
4.3.2 XRD表征
4.3.3 SEM和 TEM表征
4.3.4 物理吸附
4.3.5 NH_3-TPD
4.3.6 XPS
4.3.7 反应性能评价
4.3.8 热重分析
4.4 小结
5 ZSM-5 封装Zn及其MTA催化性能
5.1 引言
5.2 催化剂制备与后处理步骤
5.3 理化性质和孔结构分析
5.4 酸性表征
5.5 MTA反应的催化性能
5.6 小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3294384
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3294384.html
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