氧化铈锆固溶体稳定性及储氧性能第一原理理论研究
发布时间：2021-07-21 12:00
自2009年起我国已经成为世界第一大汽车产销国,汽车尾气排放已是造成空气污染的重要来源之一。目前汽车工业普遍采用三效催化剂对汽车尾气进行净化。氧化铈因能快速地进行氧化还原循环而被认为具有良好的储放氧能力,在三效催化剂中起着重要的作用。然而纯二氧化铈热稳定性及低温储放氧能力均较差,因此通常采用氧化锆掺杂来改善其热稳定性,同时提高该材料的储放氧能力。氧化锆的加入,大大改善了纯氧化铈低温储放氧性能,但也引起相分离和偏析的问题。实验中观察到铈锆催化材料在600～900℃比表面积及储放氧能力急剧下降。因此如何在维持铈锆材料的优良催化性能的前提下保持其均匀性和稳定性,是一个亟待解决的问题。基于这样的研究背景,本课题围绕利用双掺杂元素改善铈锆固溶体中锆偏聚、铈锆材料热稳定性与锆偏聚程度的表征与量化、铈基材料储放氧过程中铈价态变化机理等问题展开研究,通过第一原理计算及第一原理分子动力学模拟计算,获得如下主要结果:（1）提出一种新的解决铈锆固溶体中锆偏聚的方法,即向体系中加入第二种掺杂元素M,利用M和Zr之间吸引力增加锆扩散难度,减缓和改善氧化结和氧化铈的相分离。以掺杂体系形成能、M-Zr原子团耦合能、...
【文章来源】：北京科技大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：113 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
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【参考文献】：
期刊论文
[1]铈锆固溶体掺杂改性的研究进展[J]. 李岩峰,李梅,柳召刚,胡艳宏,付海. 稀土. 2009(05)
[2]Pt在CeO2（111）面吸附的第一性原理研究[J]. 路战胜,罗改霞,杨宗献. 河南师范大学学报(自然科学版). 2008(01)
[3]CexZr1-xO2固溶体三效催化剂研究进展[J]. 金向亮,孟明. 化学工业与工程. 2007(04)
[4]掺杂Mn对Ce-Zr复合氧化物性能的影响[J]. 刘萍,房华,赵明,张丽娟,张晓玉,龚茂初,陈耀强. 无机材料学报. 2006(06)
[5]单钯汽车尾气催化剂研究进展[J]. 李玉山,王来军,文明芬,杨栋,宋崇立,陈靖. 化工新型材料. 2006(07)
[6]Pt-Rh型三效催化剂中BaO的作用[J]. 郭家秀,龚茂初,袁书华,陈耀强. 中国稀土学报. 2006(01)
[7]La0.1Ce0.6Zr0.3O2储氧纳米固溶体微粒的制备[J]. 王晓平,长志信,陈虎兵. 宁夏工程技术. 2005(02)
[8]低温合成纳米级固溶体Ce1-xZrxO2的研究[J]. 冯长根,张江山,王亚军. 硅酸盐学报. 2004(04)
[9]共沉淀法合成铈锆复合氧化物及表征[J]. 彭新林,龙志奇,崔梅生,崔大立,张顺利,李红卫,张国成. 中国稀土学报. 2002(S2)
[10]用Pr修饰的（Ce-Zr）O2固溶体在三效催化剂中的作用[J]. 汪文栋,林培琰,孟明,胡天斗,谢亚宁,刘涛. 中国稀土学报. 2002(03)
博士论文
[1]富铈基铈锆复合氧化物材料的制备及其负载单Pd催化剂三效催化性能的研究[D]. 赵波.浙江大学 2011
[2]碱土金属掺杂对铈锆固溶体结构及储放氧性能影响的研究[D]. 安源.天津大学 2007
硕士论文
[1]水热模板法制备高比表面铈锆复合氧化物及表征[D]. 冯圣生.中南大学 2007
[2]低铈型稀土储氧材料的制备与性能研究[D]. 王敏.四川大学 2005
[3]反应沉淀法制备超微粒子过程的实验与模型化研究[D]. 赵瑾.北京化工大学 2004
本文编号：3294984
【文章来源】：北京科技大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：113 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图２－２铈锆复合氧化物的储放氧示意图ｔ２２］??Ｆｉｕｒｅ?２－２?Ｏｘｅｎ?ｓｔｏｒａｅ?ａｎｄ?ｒｅｌｅａｓｅｒｏｃｅｓｓ?ｉｎ?ｃｅｒｉｕｍ－ｚｉｒｃｏｎｉｕｍ?ｃｏｍｏｓｉｔｅ?ｏｘｉｄｅ??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]铈锆固溶体掺杂改性的研究进展[J]. 李岩峰,李梅,柳召刚,胡艳宏,付海. 稀土. 2009(05)
[2]Pt在CeO2（111）面吸附的第一性原理研究[J]. 路战胜,罗改霞,杨宗献. 河南师范大学学报(自然科学版). 2008(01)
[3]CexZr1-xO2固溶体三效催化剂研究进展[J]. 金向亮,孟明. 化学工业与工程. 2007(04)
[4]掺杂Mn对Ce-Zr复合氧化物性能的影响[J]. 刘萍,房华,赵明,张丽娟,张晓玉,龚茂初,陈耀强. 无机材料学报. 2006(06)
[5]单钯汽车尾气催化剂研究进展[J]. 李玉山,王来军,文明芬,杨栋,宋崇立,陈靖. 化工新型材料. 2006(07)
[6]Pt-Rh型三效催化剂中BaO的作用[J]. 郭家秀,龚茂初,袁书华,陈耀强. 中国稀土学报. 2006(01)
[7]La0.1Ce0.6Zr0.3O2储氧纳米固溶体微粒的制备[J]. 王晓平,长志信,陈虎兵. 宁夏工程技术. 2005(02)
[8]低温合成纳米级固溶体Ce1-xZrxO2的研究[J]. 冯长根,张江山,王亚军. 硅酸盐学报. 2004(04)
[9]共沉淀法合成铈锆复合氧化物及表征[J]. 彭新林,龙志奇,崔梅生,崔大立,张顺利,李红卫,张国成. 中国稀土学报. 2002(S2)
[10]用Pr修饰的（Ce-Zr）O2固溶体在三效催化剂中的作用[J]. 汪文栋,林培琰,孟明,胡天斗,谢亚宁,刘涛. 中国稀土学报. 2002(03)
博士论文
[1]富铈基铈锆复合氧化物材料的制备及其负载单Pd催化剂三效催化性能的研究[D]. 赵波.浙江大学 2011
[2]碱土金属掺杂对铈锆固溶体结构及储放氧性能影响的研究[D]. 安源.天津大学 2007
硕士论文
[1]水热模板法制备高比表面铈锆复合氧化物及表征[D]. 冯圣生.中南大学 2007
[2]低铈型稀土储氧材料的制备与性能研究[D]. 王敏.四川大学 2005
[3]反应沉淀法制备超微粒子过程的实验与模型化研究[D]. 赵瑾.北京化工大学 2004
本文编号：3294984
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