钼钒/蒙脱石催化甘油气相脱水氧化性能的探究
发布时间：2021-08-05 21:43
由于化石能源的减少和生态环境的恶化,使用生物质基质作为原料制备高价值化学品成为缓解化石燃料匮乏和减少二氧化碳排放的重要途径。近年来,随着生物柴油产量的不断增长,甘油作为生物柴油生产过程中的副产物,其量大约占生物柴油总产量的10 wt.%。目前,甘油可催化转化为丙烯酸、甲醇、环氧氯丙烷、1,2-丙二醇等高价值化学品,其中催化甘油脱水氧化制备丙烯酸成为研究重点。甘油作为一种清洁的、可再生原料,为解决工业上使用丙烯制备丙烯酸的生产路线提供了巨大的潜力。蒙脱石（MMT）是由表面带负电的硅酸盐片层,由两层硅氧四面体中间夹一层铝氧八面体依靠层间的静电作用堆积在一起构成的2:1型天然黏土矿物,兼具B酸和L酸性位点。酸改性蒙脱石（H-MMT）已经被成功用于甘油脱水制备丙烯醛的过程。因此,本文通过在磷酸酸化的蒙脱石上负载钼钒复合材料制备出高效、清洁、兼具酸性位和氧化还原位的双功能催化剂,催化甘油一步脱水氧化制备丙烯酸。其中蒙脱石主要提供酸性位,钼钒复合材料主要提供氧化还原位。本实验通过浸渍法合成钼钒复合金属氧化物（Mo-V-O）、钼钒磷杂多酸(H3+nPMo12-n
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
选择性氧化丙烯醛制备丙烯酸的MarsvanKrevelen机理[47]
钒硅酸盐催化（a）甘油制备丙烯醛（b）丙烯醛转化为丙烯酸的反应re 1-9. (a) Conversion mechanism of glycerol into acrolein and (b) convemechanism of acrolein into acrylic acid over vanadosilicates[54]eregato[57]等使用具有六方钨青铜（HTB）结构的 WVO 作为催脱水氧化至丙烯酸。当进料中甘油、氧气和水蒸气所占分别为，丙烯酸产率为 25%。将 V 物种掺入 WO3结构内部催化中间丙烯酸。W/V 氧化物催化剂具有比纯 WO3和 V2O5催化剂较离子。W5+和 V4+阳离子的存在有利于反应过程中形成较多的活化剂的催化氧化活性。V 和 W 两种元素之间的最佳原子比在高的 V 含量导致丙烯酸的选择性较低，碳氧化合物的产率提时，丙烯酸的产率较低而重质化合物的选择性较高。除此之外掺杂剂，通过水热法制备出具有六方钨青铜结构的三组分 WV提高丙烯酸的选择性[58]。与 WO3和双组分 WVO 体系相比，性位点的表面密度低，酸性增强。在 290oC，组成为 V/(W+V+
钼钒/蒙脱石催化甘油气相脱水氧化性能的探究，但是催化剂快速失活以及产物的选择性低等问题仍然没有解是基于气相连续过程，其在工业应用中具有很多优点。相对而较低温度下进行，但是丙烯酸的选择性低[66,68]，并且液相中会氧化剂 H2O2[67]。在甘油气相脱水氧化中，O2可以抑制催化剂过程的进行。含有钒和钼的催化剂被广泛用作各种氧化反应[单床层脱水氧化的催化剂通常是钒或钼与酸催化剂如 WOx、合。然而，具有不同功能的两种组分通常不仅参与甘油的连续化，而且还会导致很多副反应的发生，例如甘油在氧化催化剂在酸性位上的分解[70]。油脱水氧化制备丙烯酸机理
【参考文献】：
期刊论文
[1]催化甘油脱水氧化连串反应制丙烯酸[J]. 花东龙,庄晓煜,童东绅,俞卫华,周春晖. 化学进展. 2016(Z2)
[2]Advances in the Research and Development of Acrylic Acid Production from Biomass[J]. 许晓波,林建平,岑沛霖. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2006(04)
[3]Keggin型钼钒磷杂多酸催化剂上丙烷选择氧化性能的研究[J]. 李秀凯,雷宇,江桥,赵静,季伟捷,张志炳,陈懿. 化学学报. 2005(12)
[4]钼钒磷杂多酸的合成及催化性能研究[J]. 张进,唐英,罗茜,简敏,胡常伟. 无机化学学报. 2004(08)
[5]聚苯胺/五氧化二钒插入型杂化纳米复合材料的合成与表征[J]. 王庚超,苏静,张敏璐,范晓青. 高分子材料科学与工程. 2004(03)
[6]用膨润土作载体的酸催化剂制备及其性能结构分析[J]. 周春晖,葛忠华,罗锡平,李小年,郭红强. 非金属矿. 2003(04)
[7]V2O5 MoO3 SiO2表面复合氧化物催化剂的制备与表征[J]. 陶跃武,凌云,钟顺和. 催化学报. 1999(02)
[8]甘油的生产、应用及国内市场[J]. 范凯. 现代化工. 1996(05)
[9]原位傅里叶变换红外光谱研究氧、氨与MoO3/SiO2的相互作用[J]. 张贵荣,严曼明,邓景发. 催化学报. 1992(03)
硕士论文
[1]层状化合物三氧化钼的制备及其光电性质研究[D]. 胡媛.安徽大学 2007
本文编号：3324509
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
选择性氧化丙烯醛制备丙烯酸的MarsvanKrevelen机理[47]
钒硅酸盐催化（a）甘油制备丙烯醛（b）丙烯醛转化为丙烯酸的反应re 1-9. (a) Conversion mechanism of glycerol into acrolein and (b) convemechanism of acrolein into acrylic acid over vanadosilicates[54]eregato[57]等使用具有六方钨青铜（HTB）结构的 WVO 作为催脱水氧化至丙烯酸。当进料中甘油、氧气和水蒸气所占分别为，丙烯酸产率为 25%。将 V 物种掺入 WO3结构内部催化中间丙烯酸。W/V 氧化物催化剂具有比纯 WO3和 V2O5催化剂较离子。W5+和 V4+阳离子的存在有利于反应过程中形成较多的活化剂的催化氧化活性。V 和 W 两种元素之间的最佳原子比在高的 V 含量导致丙烯酸的选择性较低，碳氧化合物的产率提时，丙烯酸的产率较低而重质化合物的选择性较高。除此之外掺杂剂，通过水热法制备出具有六方钨青铜结构的三组分 WV提高丙烯酸的选择性[58]。与 WO3和双组分 WVO 体系相比，性位点的表面密度低，酸性增强。在 290oC，组成为 V/(W+V+
钼钒/蒙脱石催化甘油气相脱水氧化性能的探究，但是催化剂快速失活以及产物的选择性低等问题仍然没有解是基于气相连续过程，其在工业应用中具有很多优点。相对而较低温度下进行，但是丙烯酸的选择性低[66,68]，并且液相中会氧化剂 H2O2[67]。在甘油气相脱水氧化中，O2可以抑制催化剂过程的进行。含有钒和钼的催化剂被广泛用作各种氧化反应[单床层脱水氧化的催化剂通常是钒或钼与酸催化剂如 WOx、合。然而，具有不同功能的两种组分通常不仅参与甘油的连续化，而且还会导致很多副反应的发生，例如甘油在氧化催化剂在酸性位上的分解[70]。油脱水氧化制备丙烯酸机理
【参考文献】：
期刊论文
[1]催化甘油脱水氧化连串反应制丙烯酸[J]. 花东龙,庄晓煜,童东绅,俞卫华,周春晖. 化学进展. 2016(Z2)
[2]Advances in the Research and Development of Acrylic Acid Production from Biomass[J]. 许晓波,林建平,岑沛霖. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2006(04)
[3]Keggin型钼钒磷杂多酸催化剂上丙烷选择氧化性能的研究[J]. 李秀凯,雷宇,江桥,赵静,季伟捷,张志炳,陈懿. 化学学报. 2005(12)
[4]钼钒磷杂多酸的合成及催化性能研究[J]. 张进,唐英,罗茜,简敏,胡常伟. 无机化学学报. 2004(08)
[5]聚苯胺/五氧化二钒插入型杂化纳米复合材料的合成与表征[J]. 王庚超,苏静,张敏璐,范晓青. 高分子材料科学与工程. 2004(03)
[6]用膨润土作载体的酸催化剂制备及其性能结构分析[J]. 周春晖,葛忠华,罗锡平,李小年,郭红强. 非金属矿. 2003(04)
[7]V2O5 MoO3 SiO2表面复合氧化物催化剂的制备与表征[J]. 陶跃武,凌云,钟顺和. 催化学报. 1999(02)
[8]甘油的生产、应用及国内市场[J]. 范凯. 现代化工. 1996(05)
[9]原位傅里叶变换红外光谱研究氧、氨与MoO3/SiO2的相互作用[J]. 张贵荣,严曼明,邓景发. 催化学报. 1992(03)
硕士论文
[1]层状化合物三氧化钼的制备及其光电性质研究[D]. 胡媛.安徽大学 2007
本文编号：3324509
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3324509.html
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