基于铜渣载氧体的砂光粉化学链气化及氮迁移研究
发布时间：2021-08-16 18:24
随着我国人口的大幅增长,导致对于人造板需求量逐年提高,进一步使人造板砂光产生的砂光粉含量增加,给环境带来了严重的污染。基于砂光粉资源化、无害化处理准则,采用化学链气化技术（CLG）进行处理。本文选用的铜渣为炼铜剩余废弃矿渣,经高温煅烧,得到具有氧化还原性的金属氧化物。采用高温煅烧的铜渣作为载氧体,并对其进行碱（土）金属修饰,实现砂光粉化学链气化过程。砂光粉是一种高氮废弃物,目前对其化学链气化及含氮污染物的研究相对较少。本文将全面的研究铜渣载氧体砂光粉化学链气化及氮迁移机理。首先,改性废弃铜渣并进行相关活性测试。采用浸渍法负载不同质量碱（土）金属（K、Ca、Na）改性煅烧后的铜渣,通过不同表征手段分析其氧化还原活性机理,并筛选出最佳活性的载氧体,初步研究砂光粉气化特性及氮迁移规律。研究结果表明:废弃铜渣经1100℃高温煅烧（CS1100）,由铁橄榄石（Fe2SiO4）转化为Fe203、Fe304、Si02,使原始铜渣具有氧化活性。负载不同碱（土）金属活性大小为10K-CS1100>10Ca-CS1100>10Na-CS1100;钾负载量的增加导致氧化活性呈现先增加后降低的趋势...
【文章来源】：东北电力大学吉林省
【文章页数】：61 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２载氧体氧化还原形态及载氧能力??下面将介绍几种常见载氧体的特点：Ｎｉ基载氧体在高温下具有良好的反应性能及??
?东北电力大学工学硕士学位论文???，＇Ｗ?１??Ｊ．ＬＩＷ?＾Ｗ??１４＂６?ＥＪ?＾’?羅鎌：??Ｌ．?Ｉ??＾?聊哪??３２面ｍ?ａ?婦??图１－４查尔姆斯理工大学ｌＯＯＫＷｕ，串行流化床装置图??１．３．３含氮污染物演变机制??随着全国环境问题的日益突出，化石燃料利用过程中含氮污染物的排放备受关注。??气相氮作为主要的污染物，ＮＯｘ前驱物主要包括ＮＨ３、ＨＣＮ，后续反应形成Ｎ〇ｘ（Ｎ〇２、??ＮＯ、Ｎ２０），将会导致酸雨及光化学烟雾形成，特别的Ｎ２０也是造成温室效应的主要气??体??化石燃料燃烧过程中Ｎ０Ｘ的形成主要分为三类：燃料型ＮＯｘ、快速型ＮＯｘ、热力??型ＮＯｘ［６Ｑ］；快速型ＮＯｘ由碳氢化合物燃料燃烧释放生成中间产物ＮＨ、ＨＣＮ和Ｎ，其??被快速氧化生成ＮＯｘ，对温度依赖性很低热力型ＮＯｘ为高温（？１３００°Ｃ）下，氮??气和氧发生化学反应生成，受温度和氧浓度影响显著［６２＼随着经济的发展生物质备受关??注，因此，对生物质热化学转化过程中ＮＯｘ前驱物释放控制也特别重要。生物质燃料燃??烧温度通常在１３００°Ｃ以下，则快速型和热力型ＮＯｘ可以忽略，含氮的污染物主要来自??燃料型［６３］，现在农作物及废弃物含氮范围在０．１－４．０ｗｔ％，工业生物质废弃物含氮普遍偏??高２．０－９．０ｗｔ％。生物质气化过程中含氮化合物生成主要影响因素为反应温度、反应气氛、??反应速率。??周建强等［＠总结生物质含氮成分主要为蛋白质，燃料氮燃烧时首先热解，生成气相??氮、焦油氮、半焦氮。许旭斌［＠探究生物质的焦炭化温度及混合比例对Ｎ０２和ＮＯ的影??响，ＮＯｄＰ?ＮＯ的释放速度随着温度的升高而加快，特别的
，在使用旋风分离器排灰时，??部分载氧体不可避免的被分离出去，长时间的循环过程势必会造成载氧体的流失；此外，??砂光粉当中还含有一定的粘合剂和重金属，可能导致载氧体反应失活。因此，本章主要??介绍载氧体的选择及实验装置和方法。??２．２化学链气化技术关键因素??化学链气化技术来源于化学链燃烧，主要是将生物质、煤等通过化学链气化合成高??品质合成气（Ｈ２、ＣＯ），化学链气化过程中，载氧体的含氧量与燃料完全燃烧所需要的??氧之比小于１；而化学链燃烧过程中其比大于１。化学链气化过程原理如图２－１所示，化??学链气化技术是利用金属氧化物作为载氧体，在燃料反应器和空气反应器中循环利用载??氧体先发生氧化反应后发生还原反应，实现生物质气化过程中氧的循环。高价态金属元??素在燃料反应器中被还原为低价态，载氧体将氧传递给燃料，避免燃料与空气直接接触，??如式２－１；随后被还原的载氧体进入空气反应器被氧化，实现再生循环利用，如式２－２，??总反应如２－３所示；通过生物质化学链气化实现同－固反应。??２ＣＨｘ０ｙ?＋?２（?１?－ｙ）?ＭｅＯ?＾?２ＣＯ?＋?ｘＨ２?＋?２（?１?－ｙ）?Ｍｅ?＋?ＡＨ?＞０?（２－１）??２Ｍｅ?＋?〇２?￣＞?２ＭｅＯ?＋?ＡＨ?＜０?（２－２）??２ＣＨｘ〇ｙ?＋?（１?－ｙ）?〇２?２ＣＯ?＋?ｘＨ２?（２－３）??Ｈ２?ＣＯ?Ｃ〇２?Ａｒ?Ｃ〇２??合介??燃料反空气反??应器?应器??生物质Ｈ２Ｏ?Ａｒ空气??图２－１生物质化学链气化原理图??－１１?－??
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于铁基载氧体的煤化学链气化还原过程中氮元素迁移行为[J]. 李彦坤,马晶晶,常国璋,胡修德,郭庆杰. 化工进展. 2019(08)
[2]生物质化学链转化技术研究进展[J]. 吴志强,张博,杨伯伦. 化工学报. 2019(08)
[3]化学链燃烧中铁基载氧体研究进展[J]. 魏泽华,刘道诚,荆洁颖,李文英. 洁净煤技术. 2019(03)
[4]粒度粒形分布特点对板材锯切和油漆砂光粉尘流动性的影响[J]. 邢成,丁涛,周捍东,李智,闻靓. 林业科学. 2018(12)
[5]固体生物质燃烧中氮氧化物产生机理综述[J]. 周建强,高攀,董长青,杨勇平. 热力发电. 2018(12)
[6]铜渣载镍催化剂催化气化松木屑的实验研究[J]. 袁晓涛,胡建杭,张凤霞,刘慧利,刘泽伟,李慧. 化工进展. 2018(10)
[7]化学链技术在煤炭清洁高效利用中的研究进展[J]. 史晓斐,杨思宇,钱宇. 化工学报. 2018(12)
[8]烘焙预处理对高含氮木质废弃物气流床气化特性与含氮污染物分布的影响研究[J]. 冯宜鹏,王小波,赵增立,李海滨,郑安庆,黄振. 太阳能学报. 2018(07)
[9]纤维板砂光粉尘的燃爆特性[J]. 郭露,王耀,温作浩,王秋杰,朱南峰,徐长妍. 中国粉体技术. 2017(06)
[10]铜冶炼渣资源化利用研究进展[J]. 廖亚龙,叶朝,王祎洋,曹磊. 化工进展. 2017(08)
硕士论文
[1]改性铜基载氧体与松木共气化特性研究[D]. 付范萱.重庆大学 2016
[2]基于铜基氧载体的生物质化学链利用研究[D]. 郭磊.华中科技大学 2015
[3]基于化学链燃烧原理的制氢系统设计与实验[D]. 蒋景周.华北电力大学（北京） 2011
本文编号：3346169
【文章来源】：东北电力大学吉林省
【文章页数】：61 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２载氧体氧化还原形态及载氧能力??下面将介绍几种常见载氧体的特点：Ｎｉ基载氧体在高温下具有良好的反应性能及??
?东北电力大学工学硕士学位论文???，＇Ｗ?１??Ｊ．ＬＩＷ?＾Ｗ??１４＂６?ＥＪ?＾’?羅鎌：??Ｌ．?Ｉ??＾?聊哪??３２面ｍ?ａ?婦??图１－４查尔姆斯理工大学ｌＯＯＫＷｕ，串行流化床装置图??１．３．３含氮污染物演变机制??随着全国环境问题的日益突出，化石燃料利用过程中含氮污染物的排放备受关注。??气相氮作为主要的污染物，ＮＯｘ前驱物主要包括ＮＨ３、ＨＣＮ，后续反应形成Ｎ〇ｘ（Ｎ〇２、??ＮＯ、Ｎ２０），将会导致酸雨及光化学烟雾形成，特别的Ｎ２０也是造成温室效应的主要气??体??化石燃料燃烧过程中Ｎ０Ｘ的形成主要分为三类：燃料型ＮＯｘ、快速型ＮＯｘ、热力??型ＮＯｘ［６Ｑ］；快速型ＮＯｘ由碳氢化合物燃料燃烧释放生成中间产物ＮＨ、ＨＣＮ和Ｎ，其??被快速氧化生成ＮＯｘ，对温度依赖性很低热力型ＮＯｘ为高温（？１３００°Ｃ）下，氮??气和氧发生化学反应生成，受温度和氧浓度影响显著［６２＼随着经济的发展生物质备受关??注，因此，对生物质热化学转化过程中ＮＯｘ前驱物释放控制也特别重要。生物质燃料燃??烧温度通常在１３００°Ｃ以下，则快速型和热力型ＮＯｘ可以忽略，含氮的污染物主要来自??燃料型［６３］，现在农作物及废弃物含氮范围在０．１－４．０ｗｔ％，工业生物质废弃物含氮普遍偏??高２．０－９．０ｗｔ％。生物质气化过程中含氮化合物生成主要影响因素为反应温度、反应气氛、??反应速率。??周建强等［＠总结生物质含氮成分主要为蛋白质，燃料氮燃烧时首先热解，生成气相??氮、焦油氮、半焦氮。许旭斌［＠探究生物质的焦炭化温度及混合比例对Ｎ０２和ＮＯ的影??响，ＮＯｄＰ?ＮＯ的释放速度随着温度的升高而加快，特别的
，在使用旋风分离器排灰时，??部分载氧体不可避免的被分离出去，长时间的循环过程势必会造成载氧体的流失；此外，??砂光粉当中还含有一定的粘合剂和重金属，可能导致载氧体反应失活。因此，本章主要??介绍载氧体的选择及实验装置和方法。??２．２化学链气化技术关键因素??化学链气化技术来源于化学链燃烧，主要是将生物质、煤等通过化学链气化合成高??品质合成气（Ｈ２、ＣＯ），化学链气化过程中，载氧体的含氧量与燃料完全燃烧所需要的??氧之比小于１；而化学链燃烧过程中其比大于１。化学链气化过程原理如图２－１所示，化??学链气化技术是利用金属氧化物作为载氧体，在燃料反应器和空气反应器中循环利用载??氧体先发生氧化反应后发生还原反应，实现生物质气化过程中氧的循环。高价态金属元??素在燃料反应器中被还原为低价态，载氧体将氧传递给燃料，避免燃料与空气直接接触，??如式２－１；随后被还原的载氧体进入空气反应器被氧化，实现再生循环利用，如式２－２，??总反应如２－３所示；通过生物质化学链气化实现同－固反应。??２ＣＨｘ０ｙ?＋?２（?１?－ｙ）?ＭｅＯ?＾?２ＣＯ?＋?ｘＨ２?＋?２（?１?－ｙ）?Ｍｅ?＋?ＡＨ?＞０?（２－１）??２Ｍｅ?＋?〇２?￣＞?２ＭｅＯ?＋?ＡＨ?＜０?（２－２）??２ＣＨｘ〇ｙ?＋?（１?－ｙ）?〇２?２ＣＯ?＋?ｘＨ２?（２－３）??Ｈ２?ＣＯ?Ｃ〇２?Ａｒ?Ｃ〇２??合介??燃料反空气反??应器?应器??生物质Ｈ２Ｏ?Ａｒ空气??图２－１生物质化学链气化原理图??－１１?－??
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于铁基载氧体的煤化学链气化还原过程中氮元素迁移行为[J]. 李彦坤,马晶晶,常国璋,胡修德,郭庆杰. 化工进展. 2019(08)
[2]生物质化学链转化技术研究进展[J]. 吴志强,张博,杨伯伦. 化工学报. 2019(08)
[3]化学链燃烧中铁基载氧体研究进展[J]. 魏泽华,刘道诚,荆洁颖,李文英. 洁净煤技术. 2019(03)
[4]粒度粒形分布特点对板材锯切和油漆砂光粉尘流动性的影响[J]. 邢成,丁涛,周捍东,李智,闻靓. 林业科学. 2018(12)
[5]固体生物质燃烧中氮氧化物产生机理综述[J]. 周建强,高攀,董长青,杨勇平. 热力发电. 2018(12)
[6]铜渣载镍催化剂催化气化松木屑的实验研究[J]. 袁晓涛,胡建杭,张凤霞,刘慧利,刘泽伟,李慧. 化工进展. 2018(10)
[7]化学链技术在煤炭清洁高效利用中的研究进展[J]. 史晓斐,杨思宇,钱宇. 化工学报. 2018(12)
[8]烘焙预处理对高含氮木质废弃物气流床气化特性与含氮污染物分布的影响研究[J]. 冯宜鹏,王小波,赵增立,李海滨,郑安庆,黄振. 太阳能学报. 2018(07)
[9]纤维板砂光粉尘的燃爆特性[J]. 郭露,王耀,温作浩,王秋杰,朱南峰,徐长妍. 中国粉体技术. 2017(06)
[10]铜冶炼渣资源化利用研究进展[J]. 廖亚龙,叶朝,王祎洋,曹磊. 化工进展. 2017(08)
硕士论文
[1]改性铜基载氧体与松木共气化特性研究[D]. 付范萱.重庆大学 2016
[2]基于铜基氧载体的生物质化学链利用研究[D]. 郭磊.华中科技大学 2015
[3]基于化学链燃烧原理的制氢系统设计与实验[D]. 蒋景周.华北电力大学（北京） 2011
本文编号：3346169
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