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乙炔选择性加氢催化剂微结构演变及其构效关系研究

发布时间:2021-08-18 09:56
  催化剂“结构-性能”关系的建立对高效催化剂的设计和制备至关重要,本博士论文以乙炔选择性加氢反应催化剂为研究对象,透射电镜为主要研究手段,系统的探索“反应条件-催化剂结构-催化性能”之间的关系,围绕催化剂的设计、可控制备和构效关系的建立展开研究。1.Pd基催化剂是被广泛认可的乙炔选择性加氢催化剂,相较于其它晶面,Pd(100)面被认为拥有最好的选择性。本论文首先从Pd催化剂开始,研究其(100)晶面在反应条件下的稳定性,探索Pd纳米颗粒(100)晶面在持续与反应气体相互作用下的演变。通过反应结果关联结构演变和性能的关系,发现立方体Pd纳米颗粒的(100)晶面在乙炔选择性加氢反应中表现出良好的乙烯选择性,但随着长时间的反应,平整的(100)晶面会转变为布满台阶位缺陷的表面,反应在转化率不变的情况下选择性逐渐降低,表明台阶位缺陷会导致过度加氢而生成乙烷。2.“活性位分离效应”可使PdZn金属间化合物在乙炔选择性加氢反应中展现出优异的性能,本论文选择以PdZn金属间化合物为研究对象,利用原位气体-加热透射电镜,在原子尺度探索其由Pd-ZnO结构在H2气氛下的生成过程。H2-TPR-MS和原位X... 

【文章来源】:中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】:132 页

【学位级别】:博士

【部分图文】:

乙炔选择性加氢催化剂微结构演变及其构效关系研究


图1.5三种载体(蓝线:水滑石,红线:氧化镁,黑线:氧化铝)及其负载Pd后催化剂??的XRD谱图(a)

曲线,合金催化剂,曲线,催化剂


AcetyJene?Converted?(%)?Acetylene?Converted?(%)??图1.6?Pd纳米颗粒负载在活性炭(a)、MgO?(b)和Al2〇3?(c)上的催化剂。不同催化剂??乙烯选择性随乙炔转化率变化的曲线(d-e)。【23】??Fig.?1.6?STEM?images?of?Pd?nanoparticle?on?active?carbon?(a),?MgO?(b)?and?AI2O3?(c).?Ethylene??selectivity?vs.?acetylene?conversion?of?as-prepared?catalysts?(d-e).[23】??1.2.2.1.2第二金属组分调控??""?.?U.TPD?^?C,H,?+?H;/Pd?1.0^??200""?300?'?400?H?500?'?6CK?100?200?300?400?500?60?〇?0.5?1.0?1.5?2.01??Temperature,?K?Temperature,?K?Amount?of?Ag?added?to?2?A?Pd?(A)??图1.7?H2?(a)和C2H4/H2?(b)在不同Pd/Ag比的合金催化剂上的TPD曲线。(c)图为??H2和C2H6在不同比例催化剂上的吸附量。mi??Fig.?1.7?H2?(a)?and?C

曲线,晶体结构模型,原子,催化剂


AcetyJene?Converted?(%)?Acetylene?Converted?(%)??图1.6?Pd纳米颗粒负载在活性炭(a)、MgO?(b)和Al2〇3?(c)上的催化剂。不同催化剂??乙烯选择性随乙炔转化率变化的曲线(d-e)。【23】??Fig.?1.6?STEM?images?of?Pd?nanoparticle?on?active?carbon?(a),?MgO?(b)?and?AI2O3?(c).?Ethylene??selectivity?vs.?acetylene?conversion?of?as-prepared?catalysts?(d-e).[23】??1.2.2.1.2第二金属组分调控??""?.?U.TPD?^?C,H,?+?H;/Pd?1.0^??200""?300?'?400?H?500?'?6CK?100?200?300?400?500?60?〇?0.5?1.0?1.5?2.01??Temperature,?K?Temperature,?K?Amount?of?Ag?added?to?2?A?Pd?(A)??图1.7?H2?(a)和C2H4/H2?(b)在不同Pd/Ag比的合金催化剂上的TPD曲线。(c)图为??H2和C2H6在不同比例催化剂上的吸附量。mi??Fig.?1.7?H2?(a)?and?C


本文编号:3349672

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