负载型纳米金催化剂的制备及其在乙炔选择加氢反应中的性能研究

发布时间：2021-08-19 01:08

　　由于对单烯烃的高选择性,金催化剂在乙炔选择加氢制乙烯反应中表现出了优异的催化性能。但相较Pd、Ni基催化剂,金催化剂对乙炔的转化率通常较低,整体催化性能有待进一步提高。目前的研究大都在改性的双金属催化剂上,对载体的研究较少。从载体的作用出发,通过改变活泼载体的缺陷特性、调节载体表面的酸碱程度、以及构筑金属-载体之间的新的相互作用等来提高反应的催化性能,是一项有意义的工作。本论文中,我们针对乙炔选择加氢为乙烯反应,采用不同的载体分别制备出了负载型纳米金催化剂。结果表明,所得纳米金催化剂作用下乙炔转化率各有差异,但乙烯选择性普遍较高。之后,考察了纳米金催化剂的反应稳定性及失活原因,并通过一系列表征手段对催化剂的构效关系进行了解释。分别得到以下具体结论:（1）在Au/CeO₂体系中,发现空气气氛处理的Au/CeO₂催化剂的乙炔选择性加氢效果优于氢气气氛处理的Au/CeO₂催化剂。在300°C下,Au/CeO₂（R）-air催化剂上的C₂H₂转化率约为Au/CeO... 

【文章来源】：烟台大学山东省

【文章页数】：71 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

Au基催化剂在乙炔加氢反应上的途径

1 绪论10图1-2 不同金属在乙炔表面的吸附能函数Fig.1-2 Adsorption energy function of different metals on acetylene surfaceNi 基催化剂在乙炔选择加氢中有着较高的乙炔转化率，而 Au 催化剂在其反应中却有着较高的乙烯选择性，并且 Au、Ni 之间易形成合金。相比单金属 Au 催化剂，Au-Ni 双金属催化剂表现出更高催化活性。Chai 等为了解决 Pd 催化剂选择性差、Au催化剂转化率低的问题[48]。由 Au-Pd 双金属催化剂在乙炔加氢中的优异效果出发，两步法制备 Au-Ni/SiO2催化剂。研究不同还原温度对催化活性的影响。结果表明，催化剂的还原预处理可以影响 Au 和 Ni 的状态，从而影响 Au-Ni 之间的相互作用。催化剂制备条件下，Au 颗粒能够诱导 Ni 在其表面的优先沉淀

4 铈改性 Au/xCeO2-Al2O3催化剂上乙炔选择加氢催化性能研究载的增加，最大解吸峰值分别移至93 °C，91 °C和89 °C。并且随着CeO2负增加，0.3%Au/Al2O3，0.3%Au/0.1%CeO2-Al2O3，0.3%Au/0.3%CeO2-Al2O3u/0.5%CeO2-Al2O3的酸量分别为0.545，0.428，0.396和0.315 mmol/g。这一，可以通过添加CeO2的含量来调变载体表面酸度。由于乙炔是一种酸性分子表面酸性可以降低对烯烃的选择性，因此CeO2对Au/Al2O3催化活性的正面因于CeO2自身的特性。这也是Au/xCeO2-Al2O3催化剂与Au/Al2O3催化剂相好催化性能的原因。然而，在0.3%Au/0.5%CeO2-Al2O3催化剂中，过高的Ce力最终会使反应进入相反方向并使催化剂失活[69]。因此，同其它三种催化0.3%Au/0.3%CeO2-Al2O3催化剂在乙炔的选择性加氢反应中有着最佳的催化


本文编号：3350973