MCF介孔分子筛负载钴催化环己基过氧化氢分解

发布时间：2021-08-20 22:56

　　环己酮是一种重要的有机化工原料,用于生产己二胺、己内酰胺等化工产品。工业上环己酮主要是由环己烷无催化氧化法生产的。首先通过环己烷氧化获得重要的中间产物环己基过氧化氢（CHHP）,然后再催化CHHP分解得到环己醇和环己酮的混合物。传统的CHHP加碱催化分解工艺只能得到87%的醇酮总选择性,并且产生大量的废碱液,造成环境污染。因此开发出高效绿色的分解工艺对提高环己酮生产效率具有重要作用。过渡金属负载型分子筛催化剂在CHHP分解反应中具有较高的催化活性和醇酮选择性,但是普遍存在金属组分的流失,因此,如何抑制活性金属组分的流失成为提高分解催化剂稳定性需要重点解决的问题。本文从以下三方面解决金属活性组分流失的问题。本文首先以介孔二氧化硅泡沫材料（MCF）为载体,通过原位合成法制备不同钴含量的催化剂XCo-MCF（X=4%,8%,10%,20%）,采用N₂物理吸附、FT-IR、UV-Vis等手段对催化剂的结构进行表征,考察催化剂在CHHP分解反应中的催化性能和稳定性。结果表明:活性组分主要是以四氧化三钴的形式存在,不同钴含量的Co-MCF介孔分子筛催化剂在CHHP分解反应中都... 

【文章来源】：湘潭大学湖南省

【文章页数】：64 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

介孔二氧化硅泡沫的结构示意图

Wayne 等[29]采用包覆阳离子表面活性剂的的聚苯乙烯小球作为模板，在碱性条件成 MCF 介孔分子筛，孔径分布在 20-50 nm，孔容为 1.1-2.2 cm3g-1范围内；而在酸件下合成的 MCF 材料其孔径最高可达到 86 nm，孔容 3.2 cm3g-1。Lee 等[30]采用水成法 TMB-P123 体系，采用 P123 作为模板剂，正硅酸乙酯（TEOS）作为硅源，1.甲苯（TMB）作为扩孔剂，在酸性条件下合成 MCF 二氧化硅泡沫状介孔分子筛，径最高能达到 40 nm，孔容在 1.5 cm3g-1左右。

氯苯峰面积样品质量， 氯苯质量计算方法： % = / × 100%的校正因子峰面积， 氯苯峰面积样品质量， 氯苯质量环己酮的相对校正因子如下表 2.4 所示：相谱图如图 2.3 所示：表 2.4 环己醇和环己酮的相对校正因子名称 保留时间/min 相对校正因子氯苯 3.110 1.0000环己醇 3.578 1.0234环己酮 3.735 0.9779

【参考文献】：
期刊论文
[1]Co修饰介孔磷酸铝负载纳米金的制备及其催化环己烷氧化[J]. 佟占鑫,晏精青,石亮,鄢日清,陈丽娟.  化学反应工程与工艺. 2018(03)
[2]原位水热法合成介孔LaCoO3/MCF催化剂用于CO氧化反应[J]. 李金林,龚渺,赵福真,向勇,韦良,张煜华.  中南民族大学学报(自然科学版). 2016(01)
[3]固体超强碱催化分解环己基过氧化氢的工艺研究[J]. 李勇军.  合成纤维工业. 2012(04)
[4]双溶剂浸渍法制备VOx/MCF催化剂及丙烷选择氧化[J]. 裴素朋,周义峰,岳斌,钱林平,叶林,贺鹤勇.  分子催化. 2012(02)
[5]高效WO3掺杂MCF催化剂的合成及其在环戊烯选择氧化制戊二醛反应中的应用（英文）[J]. 杨新丽,尹安远,戴维林,范康年.  物理化学学报. 2011(01)
[6]环己基过氧化氢分解工艺条件研究[J]. 司春雷,包建华,李继新.  长春工业大学学报(自然科学版). 2008(02)
[7]不同载体负载的钴基费-托合成催化剂的还原过程研究[J]. 李金林,完友军,张煜华,熊海峰.  中南民族大学学报(自然科学版). 2007(02)
[8]含铬分子筛催化环己基过氧化氢分解反应研究[J]. 孙斌,程时标,吴巍,王恩泉.  石油炼制与化工. 2006(01)
[9]环己基过氧化氢催化分解动力学[J]. 詹正坤,万学适.  高等学校化学学报. 1986(02)



本文编号：3354363