Eu、Ce改性费托合成铁基催化剂研究
发布时间:2021-08-26 04:48
费托合成(或FT合成,Fischer-Tropsch synthesis,简称FTS)是煤间接液化的核心技术,是一条清洁利用煤炭和天然气资源的有效途径。本文以Eu和Ce为助剂,探究不同助剂含量对费托合成铁基催化剂的影响。采用共沉淀法制备了FeCuEu催化剂,通过N2低温吸附、XRD、H2-TPR和CO-TPD考察了Eu的添加对FeCu催化剂性能的影响。Eu的添加能够抑制铁氧化物的还原,促进催化剂对CO的吸附,有利于提高催化剂表面CO浓度。在325 ℃,9000 h-1,1.0 MPa的反应条件下,Eu含量为1%时,CO转化率为96.3%,C2-C4烯烃选择性为12.9%。采用共沉淀法制备了FeCuEuSi催化剂,通过N2低温吸附、XRD、H2-TPR、CO-TPD和H2-TPD考察了Eu的添加对FeCuSi催化剂性能的影响。在Si存在下,随着Eu含量的提高,催化剂的分散度明显增加。在FeCuSi催化剂中,Eu的添加能改善催化剂的还原性能,促进CO及H2在催化剂表面的吸附。采用共沉淀法制备了FeCuCe催化剂,通过N2低温吸附、TEM、XRD、H2-TPR、CO-TPD、H2-TPD、X...
【文章来源】:华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:74 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图2.6?LTFT合成Arge固定床反应器的结构示意图??Fig.?2.6?Arge?fixed?bed?reactor?for?LTFT?synthesis??
^?—^气相产物??1^緒相产品??图2.6?LTFT合成Arge固定床反应器的结构示意图??Fig.?2.6?Arge?fixed?bed?reactor?for?LTFT?synthesis??2.3.2循环流化床反应器??循环流化床反应器(见图2.7)的优点是温度、浓度分布均匀,其生产能力、移热??能力、允许更换催化剂及催化剂再生方面会优于固定床反应器。20世纪50年代,Sasol??开发了应用于高温费托(HTFT)工艺的循环流化床反应器。但是循环流化床反应器存??在造价高、操作困难且催化剂损耗大等的劣势,并且反应器内部的旋风分离器易被催化??剂堵塞,在高温下导致催化剂容易积炭。此外,床层内复杂的流体力学和传递现象,使??得反应器放大困难,限制了其工业应用。??[■f气相产物??旋风分离器\?^?\??m??J?u?u?,換热器??Tlflfr??催化剂料斗/??w??催化剂.立管一-?I?I?yv??0气体和催
第9页??2.3.3固定流化床反应器??20世纪70年代,Sasol开发的SAS(Sasol?advanced?synthol)固定流化床(见图2.8),??该反应器克服了高温费托合成工艺使用的循环流化床反应器的缺点,是Sasol早期使用??的反应器,减少了催化剂输送和分离等过程,从而降低了催化剂的损耗,提高了装置的??生产能力。并且,其制造成本仅为循环流化床反应器的60%,大大减少设备投资。??气相产品??旋风分离器???水? ̄n?Fp一"蒸汽??固定流化床y??L/?>???气体分布器??合成气??图2.8?SAS固定流化床反应器的结构示意图??Fig.?2.8?SAS?fixed?fluidized?bed?reactor??2.3.4衆态床反应器??浆态床反应器如图2.9所示。Sasol公司开发的先进的浆态床反应器建在Sasol?I厂。??该反应器具有高效的传热与传质性能、生产操作弹性大、合成气黾程转化率高、热效率??高、温度容易控制等优点。浆态床反应器的结构比管式固定床简单,造价低且易于放大。??缺点是催化剂易磨损,难以与产品分离。??2.4费托合成工艺??一个典型的工艺通常包含以下步骤:首先将煤通过煤气化技术转化为粗合成气,天??然气原料则可以通过部分氧化等技术转化为合成气,然后将合成气进行净化处理,并借??助一氧化碳变换反应来调整合成气的氢碳比
【参考文献】:
期刊论文
[1]铁基费托合成催化剂研究进展[J]. 刘润雪,刘任杰,徐艳,吕静,李振花. 化工进展. 2016(10)
[2]费托合成铁基催化剂的研究进展[J]. 许伟,程东风,王鹏山. 山东化工. 2016(14)
[3]载体碱性对Fe基催化剂费-托合成反应的影响[J]. 张俊,张征湃,苏俊杰,付东龙,戴薇薇,刘达,徐晶,韩一帆. 化工学报. 2016(02)
[4]费托合成钴基催化剂稀土助剂改性研究进展[J]. 葛秋伟,肖竹钱,欧阳洪生,毛建卫,杨瑞芹,邢闯,盖希坤,计建炳. 应用化工. 2015(06)
[5]FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂上合成气制低碳烯烃的比较(英文)[J]. 李江兵,马宏方,张海涛,孙启文,应卫勇,房鼎业. 物理化学学报. 2014(10)
[6]稀土金属氧化物助剂对费托合成Co/γ-Al2O3催化剂性能的影响[J]. 孙燕,孙启文,刘继森,张宗森. 石油化工. 2014(08)
[7]SiO2在费托合成沉淀铁基催化剂中作用的研究进展[J]. 武鹏,石玉林,吕毅军,门卓武,吴秀章. 煤炭学报. 2010(09)
[8]Effect of Manganese Incorporation Manner on an Iron-Based Catalyst for Fischer-Tropsch Synthesis[J]. Tingzhen Li~(1,2) Yong Yang~1 Chenghua Zhang~1 Zhichao Tao~(1,2) Haijun Wan~(1,2) Xia An~(1,2) Hongwei Xiang~(1*) Yongwang Li~1 1.State Key Laboratory of Coal Conversion,Institute of Coal Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Taiyuan 030001,Shanxi,China 2.Graduate University of the Chinese Academy of Sciences,Beijing 100029,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2007(03)
[9]Study of Manganese Promoter on a Precipitated Iron-Based Catalyst for Fischer-Tropsch Synthesis[J]. Zhichao Tao~(1,2) Yong Yang~1 Chenghua Zhang~1 Tingzhen Li~(1,2) Mingyue Ding~(1,2) Hongwei Xiang~1 Yongwang Li~1 1.State Key Laboratory of Coal Conversion,Institute of Coal Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Taiyuan 030001,Shanxi,China 2.Graduate University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100039,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2007(03)
[10]用碳化铁超微粒子催化剂F-T合成反应催化性能的评价及反应条件的选择[J]. 张敬畅,曹维良,陆江银. 石油化工. 1996(05)
博士论文
[1]新型Fe基费托合成制低碳烯烃催化剂的精细调控与机理研究[D]. 王迪.华东理工大学 2017
[2]调控费托合成产物分布高效合成低碳烯烃的研究[D]. 刘意.北京化工大学 2015
[3]提高费托合成低碳烯烃含量的研究[D]. 李江兵.华东理工大学 2014
硕士论文
[1]费托合成高碳烃Co/γ-Al2O3催化剂的研究[D]. 郭琪.华东理工大学 2017
[2]氧化镧对沉淀铁催化剂费—托合成反应性能的影响[D]. 赵丽丽.中南民族大学 2009
[3]助剂对F-T合成沉淀铁催化剂H2、CO吸附性能的影响[D]. 范洋波.浙江工业大学 2009
本文编号:3363578
【文章来源】:华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:74 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图2.6?LTFT合成Arge固定床反应器的结构示意图??Fig.?2.6?Arge?fixed?bed?reactor?for?LTFT?synthesis??
^?—^气相产物??1^緒相产品??图2.6?LTFT合成Arge固定床反应器的结构示意图??Fig.?2.6?Arge?fixed?bed?reactor?for?LTFT?synthesis??2.3.2循环流化床反应器??循环流化床反应器(见图2.7)的优点是温度、浓度分布均匀,其生产能力、移热??能力、允许更换催化剂及催化剂再生方面会优于固定床反应器。20世纪50年代,Sasol??开发了应用于高温费托(HTFT)工艺的循环流化床反应器。但是循环流化床反应器存??在造价高、操作困难且催化剂损耗大等的劣势,并且反应器内部的旋风分离器易被催化??剂堵塞,在高温下导致催化剂容易积炭。此外,床层内复杂的流体力学和传递现象,使??得反应器放大困难,限制了其工业应用。??[■f气相产物??旋风分离器\?^?\??m??J?u?u?,換热器??Tlflfr??催化剂料斗/??w??催化剂.立管一-?I?I?yv??0气体和催
第9页??2.3.3固定流化床反应器??20世纪70年代,Sasol开发的SAS(Sasol?advanced?synthol)固定流化床(见图2.8),??该反应器克服了高温费托合成工艺使用的循环流化床反应器的缺点,是Sasol早期使用??的反应器,减少了催化剂输送和分离等过程,从而降低了催化剂的损耗,提高了装置的??生产能力。并且,其制造成本仅为循环流化床反应器的60%,大大减少设备投资。??气相产品??旋风分离器???水? ̄n?Fp一"蒸汽??固定流化床y??L/?>???气体分布器??合成气??图2.8?SAS固定流化床反应器的结构示意图??Fig.?2.8?SAS?fixed?fluidized?bed?reactor??2.3.4衆态床反应器??浆态床反应器如图2.9所示。Sasol公司开发的先进的浆态床反应器建在Sasol?I厂。??该反应器具有高效的传热与传质性能、生产操作弹性大、合成气黾程转化率高、热效率??高、温度容易控制等优点。浆态床反应器的结构比管式固定床简单,造价低且易于放大。??缺点是催化剂易磨损,难以与产品分离。??2.4费托合成工艺??一个典型的工艺通常包含以下步骤:首先将煤通过煤气化技术转化为粗合成气,天??然气原料则可以通过部分氧化等技术转化为合成气,然后将合成气进行净化处理,并借??助一氧化碳变换反应来调整合成气的氢碳比
【参考文献】:
期刊论文
[1]铁基费托合成催化剂研究进展[J]. 刘润雪,刘任杰,徐艳,吕静,李振花. 化工进展. 2016(10)
[2]费托合成铁基催化剂的研究进展[J]. 许伟,程东风,王鹏山. 山东化工. 2016(14)
[3]载体碱性对Fe基催化剂费-托合成反应的影响[J]. 张俊,张征湃,苏俊杰,付东龙,戴薇薇,刘达,徐晶,韩一帆. 化工学报. 2016(02)
[4]费托合成钴基催化剂稀土助剂改性研究进展[J]. 葛秋伟,肖竹钱,欧阳洪生,毛建卫,杨瑞芹,邢闯,盖希坤,计建炳. 应用化工. 2015(06)
[5]FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂上合成气制低碳烯烃的比较(英文)[J]. 李江兵,马宏方,张海涛,孙启文,应卫勇,房鼎业. 物理化学学报. 2014(10)
[6]稀土金属氧化物助剂对费托合成Co/γ-Al2O3催化剂性能的影响[J]. 孙燕,孙启文,刘继森,张宗森. 石油化工. 2014(08)
[7]SiO2在费托合成沉淀铁基催化剂中作用的研究进展[J]. 武鹏,石玉林,吕毅军,门卓武,吴秀章. 煤炭学报. 2010(09)
[8]Effect of Manganese Incorporation Manner on an Iron-Based Catalyst for Fischer-Tropsch Synthesis[J]. Tingzhen Li~(1,2) Yong Yang~1 Chenghua Zhang~1 Zhichao Tao~(1,2) Haijun Wan~(1,2) Xia An~(1,2) Hongwei Xiang~(1*) Yongwang Li~1 1.State Key Laboratory of Coal Conversion,Institute of Coal Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Taiyuan 030001,Shanxi,China 2.Graduate University of the Chinese Academy of Sciences,Beijing 100029,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2007(03)
[9]Study of Manganese Promoter on a Precipitated Iron-Based Catalyst for Fischer-Tropsch Synthesis[J]. Zhichao Tao~(1,2) Yong Yang~1 Chenghua Zhang~1 Tingzhen Li~(1,2) Mingyue Ding~(1,2) Hongwei Xiang~1 Yongwang Li~1 1.State Key Laboratory of Coal Conversion,Institute of Coal Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Taiyuan 030001,Shanxi,China 2.Graduate University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100039,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2007(03)
[10]用碳化铁超微粒子催化剂F-T合成反应催化性能的评价及反应条件的选择[J]. 张敬畅,曹维良,陆江银. 石油化工. 1996(05)
博士论文
[1]新型Fe基费托合成制低碳烯烃催化剂的精细调控与机理研究[D]. 王迪.华东理工大学 2017
[2]调控费托合成产物分布高效合成低碳烯烃的研究[D]. 刘意.北京化工大学 2015
[3]提高费托合成低碳烯烃含量的研究[D]. 李江兵.华东理工大学 2014
硕士论文
[1]费托合成高碳烃Co/γ-Al2O3催化剂的研究[D]. 郭琪.华东理工大学 2017
[2]氧化镧对沉淀铁催化剂费—托合成反应性能的影响[D]. 赵丽丽.中南民族大学 2009
[3]助剂对F-T合成沉淀铁催化剂H2、CO吸附性能的影响[D]. 范洋波.浙江工业大学 2009
本文编号:3363578
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