Fe基金属氧化物催化甲醇制备化学燃料

发布时间：2021-08-26 12:32

　　甲醇作为一种极其重要的有机溶剂及工业原材料,在各个领域中普遍使用。将甲醇转化为液态燃料已经被深入研究。传统的对甲醇转化为其他燃料的生产方式有甲醇重整制H2,甲醇制烯烃,甲醇制丙烯,甲醇制汽油等。本论文以Fe基金属氧化物为催化剂,有别于传统的制烃途径,实现了甲醇一锅催化转化为烃。首先,甲醇重整产生的氢气和一氧化碳,其次,该气体产物再经费托合成反应生成烃类产物。Fe基金属氧化物催化剂不但催化甲醇重整,也催化费托合成反应。此研究为甲醇催化制备液体燃料和有机化学品开辟了新路径。本论文的主要研究内容及成果如下:首先,采用水热法合成出一系列MFe2O4（M=Ni、Zn、Mn、Co、Fe）催化剂,然后采用XRD、SEM、N2物理吸附-脱附、H2-TPR、XPS等多种手段进行表征,并进行了甲醇转化活性评价。结果表明,气体产物中主要组分为H2、CO、CH4和CO2。催化剂中MFe2O4中M元素对于液相产物中烃类含量有一定的影响,其中,催化剂ZnFe2O4展现出最好的催化活性,主要液体产物中C6-C21烃类的相对百分量可以达94%。其次,为考察MFe2O4内金属间的相互做用及在MFe2O4基础上引入第三种... 

【文章来源】：湘潭大学湖南省

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

为MFe2O4（M=Zn，Mn，Co）催化剂的H2-TPR曲线

图 3.7 在 H2氛围 340℃还原后 ZnFe2O4催化剂的 XPS图（a），Zn2p 图（b）和 Fe2p图（c）。3.4 MO, MFe2O4和 M0.5Co0.5Fe2O4催化剂催化转化甲醇MO、MFe2O4和 M0.5Co0.5Fe2O4催化剂催化转化甲醇的转化率及气体产物质量列于表 3.5 中，可以看出，不添加任何催化剂时，反应中甲醇的转化率只有 8.9%，并且只有少量的气体产生。当添加 MO 催化剂后，甲醇转化率增加，其中，Co3O4呈现出最大的转化率（35.9%），这说明甲醇重整反应已经被催化。相比于 MO（M= Zn，Fe，Mn）催化剂，MFe2O4和 M0.5Co0.5Fe2O4呈现出更高的甲醇转化率（大于 22%）。从表 3.4 还可以看出在气体产物的质量上，在 MO 催化剂中，NiO和Co3O4催化后，反应生成的气体产物的质量最多，其次是 Fe3O4催化剂。相比于Fe3O4催化剂，在二组分 MFe2O4催化剂中， NiFe2O4，ZnFe2O4和 MnFe2O4催化后所得气体产物显示出较高的气体产物收率，而 CoFe2O4催化后生成的气体产物量更

3.3.2 催化剂的 H2-TPR 表征图 3.2 为 MFe2O4（M = Zn，Mn，Co）催化剂的 H2-TPR 曲线。由图我们可以知道，MFe2O4具有较高的还原温度，在 340-900℃之间。不同的 M 元素对应的MFe2O4的还原温度也不同。由图表明，MFe2O4的还原温度从高到低依次为ZnFe2O4.> MnFe2O4> CoFe2O4。结果表明：在温度低于 340℃温度下，纯 H2条件下，MFe2O4（M = Zn，Mn，Co）催化剂不能还原。ntIneity(a.us)ZnFe2O4MnFe2O4CoFeO

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本文编号：3364247