铂族金属钯和铑的负载型催化剂的制备及在偶联反应中的应用

发布时间：2021-08-31 22:11

　　铂族金属是自然界中的稀有元素,但同时其也是在化学工业中应用最广泛的催化剂构成元素。例如Suzuki偶联反应在有机化学领域已经成为构建C-C键最常用、最有效的工具之一,研究人员能够将其应用于天然产物合成到高分子材料开发等多种领域。而金属钯催化剂是其最主要的大量使用的催化剂,由于包括其在汽车尾气处理催化中的广泛应用,目前金属钯的价格已经超过黄金。尽管经过近40多年的研究,均相钯催化剂在Suzuki偶联反应中的应用已经变得非常成熟,但是由于其稀有性以及难以从产品中分离出来进行循环利用,发展高活性,可回收的贵金属催化剂已经成为一个重要的研究课题。而均相钯催化剂的固载化为其提供了一个有吸引力的解决方案,目前大部分的固载催化剂的制备往往受到制备成本和合成方法的便利性的制约。本论文在第一部分主要探索了脲醛树脂固载钯催化剂的制备及其在Suzuki偶联反应中的应用。金属有机框架材料（MOFs）作为一类新型的固体多孔材料,相比与其他所有固载化材料的各向异性,其具有完全均一的活性位点在非均相催化领域受到极大的关注。本论文的第二部分,根据课题组此前发展的一类简便易合成并且具有较好的稳定性和重复性的MOFs材料... 

【文章来源】：合肥工业大学安徽省 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：81 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

MOF材料的合成方法[103]

合肥工业大学学术硕士研究生学位论文26国Bruker公司)来测定；催化剂钯固载量用XSeries(X7)型电感耦合等离子体质谱仪(美国ThermoFisher公司)ICP-MS测定。2.4反应条件探索及结果讨论2.4.1催化剂的选择通过XSeries(X7)型电感耦合等离子体质谱仪(美国ThermoFisher公司)ICP-MS测定各种固载催化剂的钯含量见表2.4，从表中我么可以看出S1要比S2、S3、S4中的钯含量要高，结合催化剂制备过程中对实验状态的观察我们发现尿素、甲醛与含膦配体的醋酸钯在3h内溶液变得清澈并且有大块团状聚合物沉淀，而尿素、含膦配体的醋酸钯与另外几种醛类在3h内仍呈浑浊状态，其形成固载催化剂的速度要比尿素、甲醛与含膦配体的醋酸钯在聚合过程中的速度要慢。因此我们在Suzuki反应的探究中我们选用聚合程度更快，并且钯含量更高的S1作为催化剂。表2.4固载钯催化剂的钯含量Tab2.4Palladiumcontentofsupportedpalladiumcatalyst催化剂名称钯/%S13.467S23.132S32.727S42.8562.4.2固载催化剂S1的红外光谱分析图2.3配体-钯络合物与与UFDPd的红外光谱Fig2.3Infraredspectraofligand/PdcomplexandUFDPd

【参考文献】：
期刊论文
[1]硫脲甲醛聚合反应中的半结晶沉淀现象[J]. 郝志显,武鹏飞,李铮,罗浩,朱志荣,林瑞.  化学学报. 2010(04)



本文编号：3375710