阴离子型金属-有机框架材料的制备及其有机染料吸附与分离性能的研究

发布时间：2021-09-01 02:07

　　水资源是人类社会进步和发展不可或缺的重要资源,但随着社会发展,水环境遭到了严重破坏。水污染主要由工业生产所排放的废水造成,其中有机污染物是构成废水的最主要成分。目前现有的水污染处理技术主要包括膜分离技术、氧化处理法、电化学法和吸附法。膜分离技术、氧化处理法和电化学法在处理时多伴随效率较低、成本较高和产生二次污染的问题。相比来看吸附法操作简单,对环境很友好,但目前常用的如:沸石、活性炭等吸附材料吸附效率不高且对于不同的污染物很难有选择吸附性。金属-有机框架材料作为一种新型吸附材料,具有孔径尺寸大的特点,同时可针对不同带电性的污染物分子进行选择吸附,因此具有良好的发展前景。本文针对金属-有机框架材料的特性及其对有机污染物的吸附,分别合成了阴离子型金属-有机框架材料TPHC-Cu、TPHC-In和TPTC-In,以实现对不同阳离子有机染料不同的吸附效果。（1）以六羧酸有机化合物为有机配体,并以Cu²⁺作为金属节点,合成一种孔道中具有未配位羧基的阴离子型金属-有机框架材料TPHC-Cu。单晶X-射线衍射分析表明,TPHC-Cu为R-3m空间群,晶体为三方系,空间结构为Nb... 

【文章来源】：杭州电子科技大学浙江省

【文章页数】：82 页

【学位级别】：硕士

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纤维素、聚偏氟乙烯和聚丙烯结构

杭州电子科技大学硕士学位论文6际生产中，若单独使用臭氧催化氧化处理法，还存在着例如：O3利用率较低、催化处理效果不彻底等问题，需要科研工作者进一步创新完善。图2.2臭氧催化氧化处理法实验反应堆系统原理图2.2.1.3电化学法电化学法处理水中污染物是指，污水在通电电流的作用下，发生得失电子守恒的氧化还原反应，因此水中的污染物可以在反应后转变为沉淀等物质，与水体产生分离，进而将水中污染物质的浓度降低[39]。根据电极反应发生方式的不同，电化学法可分为电絮凝法、电气浮法和电催化氧化法等[40-42]。其中，电絮凝法是指，可溶性的阳极材料在直流电的作用下发生电化学反应进而被溶蚀，产生出大量游离的金属阳离子，如Fe2+，再经水解、聚合反应，以及亚铁的氧化过程，进而产生络合物和氢氧化物，此时水中的污染物会变成胶状物、悬浮物絮凝沉淀与水体产生分离。其内部反应式为：阳极：Fe-2e-→Fe2+或Al-3e-→Al3+；阴极：2H++2e-→H2↑。2.2.1.4吸附法吸附法是指：用含有较多孔隙结构的材料对污水进行吸附，从而达到去除水体中污染物的目的[43]。在实际应用中，吸附法可用于去除水中各类污染物，例如：去除溶解于水中的有机分子，如：甲醇，乙醇，N-N"二甲基甲酰胺等，去除溶解于水中的重金属盐，污水脱色、除臭等[44-45]。同时，吸附法可作为水净化中二级处理后的再净化处理手段，从而使净化水体纯净度较高[46-47]。吸附法常用的吸附材料包括：（1）自然界中的一些天然存在的矿物材料，例如：沸石、蒙脱石、硅藻土等；（2）利用树脂制作而成的吸附材料；（3）活性碳吸附材料；（4）使用例如：木制工业生产中所产生的废弃木材纤维作为原材料，加工形成的木质素吸附材料[48]。吸附法具有操作方便简洁、适

目蚣芙峁谷崛硇裕?涔羌芸稍诖罂锥从胄】斩粗?渥?唬?员槐ǖ乐两竦玫?了广泛的关注。最近十年，金属-有机框架材料引起了越来越多的科研人员进行探究，根据WebofScience中检索显示，从2010年到2019年，以Metal-OrganicFrameworks为关键词的文献高达4542篇。2.3.2金属-有机框架材料的合成方法及特点目前，金属-有机框架材料的合成方法有多种，常用的方法包括扩散法、水热法和溶剂热等，不同的合成方法有不同优势，实际操作时可根据合成条件与材料性能的需要进行选择。下面对扩散法、水热法和溶剂热法进行简单的介绍。图2.3金属-有机框架材料合成原理图扩散法包括气相扩散、液相扩散和凝胶扩散，其中适合金属-有机框架材料合成的是液相扩散，该方法是指：有机配体和金属盐分别与所需溶剂按一定的比例混合，再进行分层放置，为防止溶液扩散速度过快，通常会在两溶液界面处加入另一种溶剂。经过缓慢扩散后，可在两溶液界面处生成晶体，即为制得的金属-有机框架材料。这一方法在合成时反应比较温和，且获得的晶体形貌结构较好，适合后续进行单晶结构分析。但是其缺点在于合成时间较久，同时参与反应的有机配体要求有具较好的溶解性。水热法主要以水为反应溶剂，待有机配体和金属盐与水混合均匀后放入反应釜（带有聚四氟衬里的不锈钢反应器）内，在的密闭条件下加热。水热法合成温度通常在100-200℃之间，随着反应温度的逐渐升高，釜内反应物会逐渐溶解，并在反应釜内部产生的高温高压下进行反应，一段时间待反应结束后，可在反应


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