石化废水臭氧催化氧化中非均相催化剂的比选机制研究
发布时间:2021-09-05 03:50
石化废水组成复杂,可生化性差,是典型的有毒难降解工业废水。2017年《石油化学工业污染物排放标准》(GB 31571-2015)开始实施后,我国石化污水处理厂迎来了一次集中处理技术升级,其中大多采用了以臭氧/臭氧催化氧化为核心的深度处理工艺。催化剂作为此工艺的核心,极大程度上决定着废水的处理效果。因此,根据废水的水质,选择高效催化剂并建立筛选的准则具有重要意义。本文以北方某石化污水处理厂二级出水为研究对象,采用A、B、C、D四种具有代表性的市售非均相催化剂,对其吸附、催化性能以及工程经济性进行比选研究,探究了不同催化剂对有机物去除的差异性及原因,并依此建立了催化剂的比选机制,为催化剂的选择指明了方向。本研究从吸附平衡时间、饱和吸附量和吸附速率等多方面考量,对催化剂的吸附性能进行比选研究。试验结果表明,反应120 min后A、B、C、D四种催化剂饱和TOC吸附量分别为4.86、1.80、5.76、7.57 mg/L,在10 min内吸附速率从高到低依次为A>D>C>B,吸附平衡时间分别为30 min、90 min、60 min、90 min。由此可见,A、D催化剂的吸附...
【文章来源】:郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】:81 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
臭氧的氧化机理图
1引言7于环境的pH,而其吸附能力则取决于有机物的极性,极性强的有机物质易被吸附到金属氧化物表面,当催化剂表面存在疏水点位时,非极性有机物也可被吸附。负于载体上的金属或金属氧化物也可将臭氧分解为羟基自由基。其中明确的机理尚不清楚。但Legube等的研究提供了两种可能的途径:第一种为有机分子吸附在催化剂表面,然后其被臭氧或羟基自由基氧化,最后氧化产物解吸;第二种为臭氧氧化产生羟基自由基并吸附有机物质,通过电子转移使其氧化产物同时解吸[38]。Fonatnier等在2005年发表了一篇阐述臭氧催化氧化机理的论文,但是该论文所涉及到的催化剂的细节成分尚不清楚。该研究指出金属或金属氧化物与臭氧会生成一种络合物,随后这种络合物与溶液中有机物质进行反应,在此过程中没有注意到有羟基自由基的产生[39]。这表明臭氧催化氧化并不一定依赖于羟基自由基的产生。综上,在非均相臭氧催化氧化中当至少达到一条下列条件时,催化作用才会出现:(1)臭氧吸附在催化剂表面;(2)有机分子吸附在催化剂表面;(3)臭氧和有机分子同时被吸附在催化剂表面上。具体反应机理图由图1.2[18]所示。图1.2非均相臭氧催化氧化机理图
1引言11图1.3技术路线图1.4创新点(1)选取了四种具有代表性的市售臭氧非均相催化剂,通过吸附性能、氧化影响因素、结构组成表征、亲疏水性有机物去除、工程经济性等方面,系统研究了石化废水二级出水的臭氧催化氧化效能,明确了非均相臭氧催化剂筛选的主要程序,并提出了适用于石化废水深度处理的臭氧催化剂的应具特征。(2)采用响应面法,从臭氧投加量、催化剂投加量、水样初始pH、反应温度、反应时间、TOC去除情况等方面,获得了四种催化剂催化臭氧氧化的优化反应条件,比较说明了其对石化废水二级出水的催化氧化效果差异,并将其作为催化剂性能优劣的考量因素。(3)借助大孔径XAD-8树脂分级方法,从有机物亲疏水性归类的角度,结合石化废水中单独臭氧氧化难矿化的亲水性组分重点去除的理念,探究具有组成复杂特性的实际废水在臭氧催化氧化中的处理特性,并将其作为催化剂性能优劣的考量因素。
【参考文献】:
期刊论文
[1]臭氧催化氧化在石化废水深度处理应用中的若干问题[J]. 李亚男,谭煜,吴昌永,刘恒明,周岳溪. 环境工程技术学报. 2019(03)
[2]负载型分子筛催化臭氧氧化深度处理煤气化废水效果研究[J]. 许应芊,朱雷,魏卡佳,顾婉聪,唐强,曹效鑫,陈志强,张潇源,黄霞. 煤炭科学技术. 2018(09)
[3]Mn-Ce臭氧催化氧化催化剂的制备及其对煤化工废水的处理[J]. 马军祥,罗从光,付鹏兵,李俊,孟启宇,朱吉钦. 化工新型材料. 2018(07)
[4]XAD树脂吸附技术提取和分级土壤富里酸研究进展[J]. 宋凡浩,吴丰昌,郭飞,冯伟莹,邓洋慧,白英臣. 环境工程. 2017(11)
[5]多相芬顿催化水处理技术与原理[J]. 吕来,胡春. 化学进展. 2017(09)
[6]石化废水处理过程中活性污泥毒性变化[J]. 罗梦,于茵,周岳溪,王钦祥,宋玉栋,何绪文. 中国环境科学. 2017(03)
[7]Fe2O3-TiO2-MnO2/Al2O3催化臭氧化催化剂的制备及表征[J]. 张耀辉,涂勇,唐敏,徐军,刘伟京,武倩,陈勇,李军. 中国环境科学. 2016(10)
[8]非均相催化臭氧氧化反应机制[J]. 刘莹,何宏平,吴德礼,张亚雷. 化学进展. 2016(07)
[9]双分子亲核取代反应(SN2)教学初探[J]. 王志国. 亚太教育. 2016(15)
[10]索氏提取/气质色谱法对土壤中二甲基亚硝胺的测定[J]. 冯长根,廖琪丽. 安全与环境学报. 2016(02)
博士论文
[1]铋基复合光催化剂的合成及机理研究[D]. 杨俊.重庆大学 2016
[2]甲醛脱除的等离子体催化新过程与O3催化氧化[D]. 赵德志.大连理工大学 2012
硕士论文
[1]吸附及臭氧氧化联用处理煤化工废水生化出水试验研究[D]. 唐安琪.哈尔滨工业大学 2014
[2]吸附—臭氧氧化处理对硝基苯酚废水[D]. 孙秋红.大连理工大学 2011
本文编号:3384613
【文章来源】:郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】:81 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
臭氧的氧化机理图
1引言7于环境的pH,而其吸附能力则取决于有机物的极性,极性强的有机物质易被吸附到金属氧化物表面,当催化剂表面存在疏水点位时,非极性有机物也可被吸附。负于载体上的金属或金属氧化物也可将臭氧分解为羟基自由基。其中明确的机理尚不清楚。但Legube等的研究提供了两种可能的途径:第一种为有机分子吸附在催化剂表面,然后其被臭氧或羟基自由基氧化,最后氧化产物解吸;第二种为臭氧氧化产生羟基自由基并吸附有机物质,通过电子转移使其氧化产物同时解吸[38]。Fonatnier等在2005年发表了一篇阐述臭氧催化氧化机理的论文,但是该论文所涉及到的催化剂的细节成分尚不清楚。该研究指出金属或金属氧化物与臭氧会生成一种络合物,随后这种络合物与溶液中有机物质进行反应,在此过程中没有注意到有羟基自由基的产生[39]。这表明臭氧催化氧化并不一定依赖于羟基自由基的产生。综上,在非均相臭氧催化氧化中当至少达到一条下列条件时,催化作用才会出现:(1)臭氧吸附在催化剂表面;(2)有机分子吸附在催化剂表面;(3)臭氧和有机分子同时被吸附在催化剂表面上。具体反应机理图由图1.2[18]所示。图1.2非均相臭氧催化氧化机理图
1引言11图1.3技术路线图1.4创新点(1)选取了四种具有代表性的市售臭氧非均相催化剂,通过吸附性能、氧化影响因素、结构组成表征、亲疏水性有机物去除、工程经济性等方面,系统研究了石化废水二级出水的臭氧催化氧化效能,明确了非均相臭氧催化剂筛选的主要程序,并提出了适用于石化废水深度处理的臭氧催化剂的应具特征。(2)采用响应面法,从臭氧投加量、催化剂投加量、水样初始pH、反应温度、反应时间、TOC去除情况等方面,获得了四种催化剂催化臭氧氧化的优化反应条件,比较说明了其对石化废水二级出水的催化氧化效果差异,并将其作为催化剂性能优劣的考量因素。(3)借助大孔径XAD-8树脂分级方法,从有机物亲疏水性归类的角度,结合石化废水中单独臭氧氧化难矿化的亲水性组分重点去除的理念,探究具有组成复杂特性的实际废水在臭氧催化氧化中的处理特性,并将其作为催化剂性能优劣的考量因素。
【参考文献】:
期刊论文
[1]臭氧催化氧化在石化废水深度处理应用中的若干问题[J]. 李亚男,谭煜,吴昌永,刘恒明,周岳溪. 环境工程技术学报. 2019(03)
[2]负载型分子筛催化臭氧氧化深度处理煤气化废水效果研究[J]. 许应芊,朱雷,魏卡佳,顾婉聪,唐强,曹效鑫,陈志强,张潇源,黄霞. 煤炭科学技术. 2018(09)
[3]Mn-Ce臭氧催化氧化催化剂的制备及其对煤化工废水的处理[J]. 马军祥,罗从光,付鹏兵,李俊,孟启宇,朱吉钦. 化工新型材料. 2018(07)
[4]XAD树脂吸附技术提取和分级土壤富里酸研究进展[J]. 宋凡浩,吴丰昌,郭飞,冯伟莹,邓洋慧,白英臣. 环境工程. 2017(11)
[5]多相芬顿催化水处理技术与原理[J]. 吕来,胡春. 化学进展. 2017(09)
[6]石化废水处理过程中活性污泥毒性变化[J]. 罗梦,于茵,周岳溪,王钦祥,宋玉栋,何绪文. 中国环境科学. 2017(03)
[7]Fe2O3-TiO2-MnO2/Al2O3催化臭氧化催化剂的制备及表征[J]. 张耀辉,涂勇,唐敏,徐军,刘伟京,武倩,陈勇,李军. 中国环境科学. 2016(10)
[8]非均相催化臭氧氧化反应机制[J]. 刘莹,何宏平,吴德礼,张亚雷. 化学进展. 2016(07)
[9]双分子亲核取代反应(SN2)教学初探[J]. 王志国. 亚太教育. 2016(15)
[10]索氏提取/气质色谱法对土壤中二甲基亚硝胺的测定[J]. 冯长根,廖琪丽. 安全与环境学报. 2016(02)
博士论文
[1]铋基复合光催化剂的合成及机理研究[D]. 杨俊.重庆大学 2016
[2]甲醛脱除的等离子体催化新过程与O3催化氧化[D]. 赵德志.大连理工大学 2012
硕士论文
[1]吸附及臭氧氧化联用处理煤化工废水生化出水试验研究[D]. 唐安琪.哈尔滨工业大学 2014
[2]吸附—臭氧氧化处理对硝基苯酚废水[D]. 孙秋红.大连理工大学 2011
本文编号:3384613
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