基于MnO x /GF的电助湿式空气氧化系统的构建与应用
发布时间：2021-09-05 23:13
水资源在经济社会发展中是极其重要的战略资源,对工业生产中产生的有机废水进行高效、经济地处理对提升我国水资源循环利用效率,改善水体环境具有重要意义。电助催化湿式空气氧化技术（Electro-assisted catalytic wet air oxidation,ECWAO）是湿式空气氧化法（Wet air oxidation,WAO）的一种新的发展应用。它在WAO基础上引入稳定的电压和催化剂,以降低WAO对高温高压反应条件的要求。锰氧化物是WAO中常见的催化剂,其多变的金属价态和丰富的表面活性氧物种赋予了其优异的催化氧化能力。本文将不同的锰氧化物催化剂负载在石墨碳毡载体上,将复合催化剂材料应用于催化ECWAO反应对多种有机污染物进行降解,对系统降解效率进行了分析比较并探究了ECWAO反应机理。论文主要工作如下:采用水热和热解技术,将MnO2负载在石墨碳毡上,制备了碳载MnO2（MnOx/GF）复合催化剂。借助X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、氧气程序升温脱附（O2-TPD）以及氢气程...
【文章来源】：合肥工业大学安徽省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
MnO2/GF复合材料的SEM图(A)、TEM图(B)、XRD图(C)和TG-DTA图(D)
第三章室温下利用MnO2/GF电极激活O2氧化有机污染物21图3.2MnO2/GF复合材料的XPS全谱图(A)、Mn2p谱图(B)、Mn3s谱图(C)和O1s谱图(D)Fig.3.2XPSsurveyspectrum(A);Mn2p(B);Mn3s(C)andO1s(D)XPSspectraoftheMnO2/GFcomposite3.3.2MnO2/GF电极对污染物降解图3.3A和图3.3B显示了BPA在MnO2/GF电极上的去除和矿化情况。BPA在0.2V(vs.SCE)的降解效果并不明显，经过180min的降解，BPA几乎没有被分解，但是电压升高到0.4V时，BPA的分解速度迅速提升，矿化效率也显著提升。经过180min，BPA被分解了约60%，但是完全矿化的部分约为20%。而电压上升到1.0V时，在120min内BPA就可以被完全分解，最后经过180min的反应，BPA被矿化的效率为89.9%。这时的降解效果已经很明显了，为了追求更高的矿化效率，尝试继续提高电压。但是进一步提高电极电位到1.2V，和1.0V相比并没有提高BPA的分解效率。然而，TOC的矿化率在1.2V还要低于在1.0V的矿化率，其原因可能是因为高的电压使得碳电极的腐蚀，溶出了更多的可溶性TOC[71]。因此认为1.0V是最适合电极材料的工作电压，综合考虑降解效率以及电极的稳定性，实验中的降解反应均在1.0V下进行。从图3.3C可以看出ECWAO的反应过程可以保持非常稳定的性能，MnO2/GF复合材料在1.0V的条件下连续运行六个反应，每次反应都可以保持很好的降解效果，并保证反应过后
合肥工业大学硕士学位论文22材料不发生不可逆的损坏。图3.350mg/LBPA在不同电压下的降解率图(A)和矿化图(B)，BPA在1.0V电压的六次循环降解图(C)，反应后的Mn2p谱图(D)和O1s谱图(E)，在不同pH条件下的矿化效率图(F)Fig.3.3Removal(A)andmineralization(B)profilesofthe50mg/LBPAatdifferentelectrodepotentials;BPAdegradationsinsixfed-batchruns(C),Mn2p(D)andO1sXPSspectra(E)oftheMnO2/GFelectrodeundergoingsixrunsofECWAOprocess;andmineralizationprofilesofBPAatdifferentpHintheECWAOprocess(F)反应过程浸出的金属损耗非常低，在ICP检测限以下，从反应前后的TG曲线就可以看出，负载的锰氧化物含量没有发生较大的变化。在ECWAO反应过程
【参考文献】：
期刊论文
[1]湿式空气氧化法处理TNT红水的影响因素[J]. 郭楠,李玉平,张菊. 环境工程学报. 2011(11)
[2]A novel advanced oxidation process——wet electrocatalytic oxidation for high concentrated organic wastewater treatment[J]. DAI QiZhou, ZHOU MingHua, LEI LeCheng & ZHANG XingWang Institute of Environmental Pollution Control Technologies, Xixi Campus, Zhejiang University, Hangzhou 310028, China. Chinese Science Bulletin. 2007(12)
[3]Catalytic wet air oxidation for the treatment of emulsifying wastewater[J]. ZHAO Jian-fu~1, CHEN Ling~1, LU Yi-cheng~2, TANG Wen-wei~1 (1 State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuses, Tongji University, Shanghai 200092, China. 2 Department of Water and Wastewater Design, Shanghai Municipal Engineering Design Institute, Shanghai 200092, China). Journal of Environmental Sciences. 2005(04)
[4]Kinetics study on catalytic wet air oxidation of phenol by several metal oxide catalysts[J]. WAN Jia-feng1, FENG Yu-jie1, CAI Wei-min 1, 2, YANG Shao-xia1, SUN Xiao-jun3 (1. School of Municipal and Environmental Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001,China.; 2. School of Environmental Science and Technology, Shanghai Jiaotong University, Shanghai 200240, China. 3. School of Chemistry and Environmental Engineering, Harbin University of Science and Technology, Harbin 150080, China). Journal of Environmental Sciences. 2004(04)
硕士论文
[1]紫外催化湿式氧化处理模拟医院废水的研究[D]. 李少伟.哈尔滨工业大学 2013
本文编号：3386266
【文章来源】：合肥工业大学安徽省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
MnO2/GF复合材料的SEM图(A)、TEM图(B)、XRD图(C)和TG-DTA图(D)
第三章室温下利用MnO2/GF电极激活O2氧化有机污染物21图3.2MnO2/GF复合材料的XPS全谱图(A)、Mn2p谱图(B)、Mn3s谱图(C)和O1s谱图(D)Fig.3.2XPSsurveyspectrum(A);Mn2p(B);Mn3s(C)andO1s(D)XPSspectraoftheMnO2/GFcomposite3.3.2MnO2/GF电极对污染物降解图3.3A和图3.3B显示了BPA在MnO2/GF电极上的去除和矿化情况。BPA在0.2V(vs.SCE)的降解效果并不明显，经过180min的降解，BPA几乎没有被分解，但是电压升高到0.4V时，BPA的分解速度迅速提升，矿化效率也显著提升。经过180min，BPA被分解了约60%，但是完全矿化的部分约为20%。而电压上升到1.0V时，在120min内BPA就可以被完全分解，最后经过180min的反应，BPA被矿化的效率为89.9%。这时的降解效果已经很明显了，为了追求更高的矿化效率，尝试继续提高电压。但是进一步提高电极电位到1.2V，和1.0V相比并没有提高BPA的分解效率。然而，TOC的矿化率在1.2V还要低于在1.0V的矿化率，其原因可能是因为高的电压使得碳电极的腐蚀，溶出了更多的可溶性TOC[71]。因此认为1.0V是最适合电极材料的工作电压，综合考虑降解效率以及电极的稳定性，实验中的降解反应均在1.0V下进行。从图3.3C可以看出ECWAO的反应过程可以保持非常稳定的性能，MnO2/GF复合材料在1.0V的条件下连续运行六个反应，每次反应都可以保持很好的降解效果，并保证反应过后
合肥工业大学硕士学位论文22材料不发生不可逆的损坏。图3.350mg/LBPA在不同电压下的降解率图(A)和矿化图(B)，BPA在1.0V电压的六次循环降解图(C)，反应后的Mn2p谱图(D)和O1s谱图(E)，在不同pH条件下的矿化效率图(F)Fig.3.3Removal(A)andmineralization(B)profilesofthe50mg/LBPAatdifferentelectrodepotentials;BPAdegradationsinsixfed-batchruns(C),Mn2p(D)andO1sXPSspectra(E)oftheMnO2/GFelectrodeundergoingsixrunsofECWAOprocess;andmineralizationprofilesofBPAatdifferentpHintheECWAOprocess(F)反应过程浸出的金属损耗非常低，在ICP检测限以下，从反应前后的TG曲线就可以看出，负载的锰氧化物含量没有发生较大的变化。在ECWAO反应过程
【参考文献】：
期刊论文
[1]湿式空气氧化法处理TNT红水的影响因素[J]. 郭楠,李玉平,张菊. 环境工程学报. 2011(11)
[2]A novel advanced oxidation process——wet electrocatalytic oxidation for high concentrated organic wastewater treatment[J]. DAI QiZhou, ZHOU MingHua, LEI LeCheng & ZHANG XingWang Institute of Environmental Pollution Control Technologies, Xixi Campus, Zhejiang University, Hangzhou 310028, China. Chinese Science Bulletin. 2007(12)
[3]Catalytic wet air oxidation for the treatment of emulsifying wastewater[J]. ZHAO Jian-fu~1, CHEN Ling~1, LU Yi-cheng~2, TANG Wen-wei~1 (1 State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuses, Tongji University, Shanghai 200092, China. 2 Department of Water and Wastewater Design, Shanghai Municipal Engineering Design Institute, Shanghai 200092, China). Journal of Environmental Sciences. 2005(04)
[4]Kinetics study on catalytic wet air oxidation of phenol by several metal oxide catalysts[J]. WAN Jia-feng1, FENG Yu-jie1, CAI Wei-min 1, 2, YANG Shao-xia1, SUN Xiao-jun3 (1. School of Municipal and Environmental Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001,China.; 2. School of Environmental Science and Technology, Shanghai Jiaotong University, Shanghai 200240, China. 3. School of Chemistry and Environmental Engineering, Harbin University of Science and Technology, Harbin 150080, China). Journal of Environmental Sciences. 2004(04)
硕士论文
[1]紫外催化湿式氧化处理模拟医院废水的研究[D]. 李少伟.哈尔滨工业大学 2013
本文编号：3386266
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3386266.html
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