2,3,5,6-四氯吡啶电催化选择性脱氯研究

发布时间：2021-09-29 10:10

　　含吡啶结构的化合物已成为农药合成中的主要研究对象,如2,3,5-三氯吡啶（2,3,5-TCP）是合成新型农药毒死蜱的关键中间体,具有广阔的市场应用前景,因此吡啶氯化物的合成研究已成为化工行业的研究热点。本文在国内外2,3,5-TCP的合成研究进展基础上,以2,3,5,6-四氯吡啶（2,3,5,6-TeCP）电化学还原脱氯反应为模型反应,在银电极上研究其电催化行为和动力学特征,并探讨其反应机理。通过恒电流电解和恒电位电解技术考察了电极材料、电解质、电极表面结构等因素对2,3,5,6-TeCP电化学还原脱氯性能的影响。第一部分:通过循环伏安法研究了2,3,5,6-TeCP电化学脱氯过程,通过对比不同氯代吡啶化合物（2,3,5,6-TeCP、2,3,5-TCP和2,3,6-TCP）的电化学还原脱氯性能,推测反应底物2,3,5,6-TeCP中四个不同位置C-Cl键断裂的先后顺序。根据峰电流与扫描速率、底物浓度的关系,表明反应底物2,3,5,6-TeCP在电还原脱氯过程中是受扩散控制的,其扩散系数为4.06×10^-7 cm²/s。通过不同温度和不同扫描... 

【文章来源】：浙江工业大学浙江省

【文章页数】：74 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 2,3,5-三氯吡啶概述
        1.2.1 2,3,5-三氯吡啶的基本介绍
        1.2.2 2,3,5-三氯吡啶的合成路线
    1.3 2,3,6-三氯吡啶概述
        1.3.1 2,3,6-三氯吡啶的基本介绍
        1.3.2 2,3,6-三氯吡啶的合成路线
    1.4 3,5-二氯吡啶概述
        1.4.1 3,5-二氯吡啶的基本介绍
        1.4.2 3,5-二氯吡啶的合成路线
    1.5 电化学合成
        1.5.1 电化学合成的特点
        1.5.2 电极材料的选择
        1.5.3 脱氯反应机理的研究
        1.5.4 脱氯反应的影响因素
    1.6 本论文研究意义和内容
        1.6.1 本论文的研究意义
        1.6.2 本论文的研究内容
第二章 实验内容与测试方法
    2.1 实验试剂和仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 电化学实验
        2.2.1 计时电位
        2.2.2循环伏安实验
        2.2.3线性伏安实验
        2.2.4 恒电位电解
        2.2.5 恒电流电解
    2.3 产物分析
        2.3.1 高效液相色谱分析
        2.3.2 GC-MS分析
        2.3.3 核磁共振分析
    2.4 数据处理
        2.4.1 扩散系数与传递系数
        2.4.2 活化能
        2.4.3 通电量参数
        2.4.4 原料转化率
        2.4.5 产物收率
        2.4.6 电流效率
第三章 恒电位电解2,3,5,6-四氯吡啶的研究
    3.1 2,3,5,6-四氯吡啶电还原脱氯历程研究
        3.1.1 底物2,3,5,6-四氯吡啶的电化学性能
        3.1.2 底物2,3,5,6-四氯吡啶和2,3,5-三氯吡啶的电化学性能的比较
        3.1.3 底物2,3,5,6-四氯吡啶和2,3,6-三氯吡啶的电化学性能的比较
    3.2 2,3,5,6-四氯吡啶电还原反应特性研究
        3.2.1 不同浓度2,3,5,6-四氯吡啶的电化学性能
        3.2.2 不同扫速2,3,5,6-四氯吡啶的电化学性能
        3.2.3 不同扫描时间2,3,5,6-四氯吡啶的电化学性能
        3.2.4 不同扫描温度2,3,5,6-四氯吡啶的电化学性能
        3.2.5 不同扫速2,3,5,6-四氯吡啶的线性伏安曲线
    3.3 恒电位电解合成2,3,5-三氯吡啶脱氯的研究
        3.3.1 不同电解槽对反应的影响
        3.3.2 不同电极材料对反应的影响
        3.3.3 不同氢氧化钠浓度对反应的影响
        3.3.4 不同底物浓度对反应的影响
        3.3.5 不同搅拌速率对反应的影响
        3.3.6 不同电解电位下的电解结果
        3.3.7 不同电解温度下的电解结果
        3.3.8 不同电解时间下的电解结果
    3.4 恒电位电解合成2,3,6-三氯吡啶脱氯研究
        3.4.1 不同电解温度下的电解结果
        3.4.2 不同电解时间下的电解结果
        3.4.3 不同电解电位下的电解结果
    3.5 恒电位电解合成3,5-二氯吡啶脱氯研究
        3.5.1 不同电解温度下的电解结果
        3.5.2 不同电解时间下的电解结果
        3.5.3 不同电解电位下的电解结果
    3.6 本章小结
第四章 离子液体的合成和电催化性能研究
    4.1 电解质的选择
        4.1.1 咪唑类离子液体的合成
        4.1.2 哌啶类离子液体的合成
        4.1.3 不同电解质的电导率
        4.1.4 不同电解质的循环伏安曲线
        4.1.5 恒电流电解
    4.2 粗糙化银电极的制备与电催化性能的研究
        4.2.1 粗糙化银电极的制备
        4.2.2 粗糙化银电极的电催化活性
        4.2.3 恒电流电解
    4.3 本章小结
第五章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 创新点与不足
    5.3 展望
参考文献
附录
致谢
攻读硕士期间发表的学术论文
    1 作者简历
    2 发明专利
    3 攻读硕士学位期间发表的学术论文
学位论文数据集


【参考文献】：
期刊论文
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硕士论文
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[2]五氯吡啶电合成制备2，3，5，6-四氯吡啶及其电化学特性研究[D]. 张贤春.浙江工业大学 2007



本文编号：3413533