SO 2 -O 2 协同作用下氧化铈高温煤气脱硫剂再生动力学研究

发布时间：2021-10-20 13:50

　　随着中国经济的快速增长,人民的生活品质日益提升,对资源的需求也日益增加,而我国能源储藏量最大的是煤炭,这决定了我国长期的能源供给需依赖于煤炭资源。煤炭由于利用技术不够成熟,在其促进经济飞速发展的同时,也成为重要的污染源,所以我国更加重视煤炭的高效清洁的利用,如IGCC技术的开发和利用。煤炭的气化是煤炭高效洁净利用的基础。在煤炭气化过程中,会产生大量含硫气体,会腐蚀化工设备及管道,直接排放的话又对环境和人体健康造成危害,所以硫化物的脱除是煤炭洁净利用的关键。高温煤气脱硫技术可以利用气体中的热量,操作和建设成本低,在脱硫过程容易回收硫资源,是一种极具潜力的脱硫技术。高温煤气脱硫剂的再生是一个重要的过程。本论文研究了氧化铈高温煤气脱硫剂在固定床反应器上的再生行为,分别在O2、SO2和O2-SO2协同气氛中评价了氧化铈脱硫剂的再生性能,考察了反应温度和反应气浓度等参数对再生反应的影响。运用气固非催化反应动力学数学模型对实验数据进行分析拟合。氧化铈高温煤气脱硫剂在含O2气氛中再生时,再生反应温度选择500～800℃,反应气氛为1～5%O2,N2平衡,再生反应产物主要是氧化铈、二氧化硫和少量单质硫... 

【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校

【文章页数】：103 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述及课题选择
    1.1 前言
    1.2 煤气脱硫技术的研究与进展
        1.2.1 低常温气体脱硫
            1.2.1.1 低温甲醇洗脱硫
            1.2.1.2 栲胶法脱硫
            1.2.1.3 活性炭脱硫
        1.2.2 中温气体脱硫
            1.2.2.1 中温氧化锌脱硫剂
            1.2.2.2 中温氧化锰脱硫剂
        1.2.3 高温气体脱硫
            1.2.3.1 高温氧化铁系脱硫剂
            1.2.3.2 高温氧化钙系脱硫剂
            1.2.3.3 高温氧化铈系脱硫剂
            1.2.3.4 高温铁酸锌系脱硫剂
            1.2.3.5 高温钛酸锌系脱硫剂
        1.2.4 小结
    1.3 高温煤气脱硫剂的再生
        1.3.1 再生温度
        1.3.2 再生空速
        1.3.3 再生气氛
            1.3.3.1 含氧气气氛再生
            1.3.3.2 含水蒸气气氛再生
            1.3.3.3 含二氧化硫气氛再生
        1.3.4 小结
    1.4 硫回收现状
    1.5 脱硫剂再生动力学模型
        1.5.1 收缩核模型
        1.5.2 粒子模型
        1.5.3 小结
    1.6 课题的选择和研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验材料与实验仪器
        2.1.1 实验材料
        2.1.2 实验仪器
    2.2 脱硫剂的表征方法
        2.2.1 脱硫剂的物相组成的测量(XRD)
        2.2.2 脱硫剂颗粒密度的测定
        2.2.3 脱硫剂的孔结构的测量(BET)
        2.2.4 脱硫剂中硫含量的测量
        2.2.5 脱硫剂的微观结构的测量(SEM)
    2.3 高温氧化铈脱硫剂的制备
    2.4 脱硫剂的硫化
        2.4.1 硫化装置
        2.4.2 硫化过程
        2.4.3 脱硫剂硫化样的XRD表征
        2.4.4 脱硫剂硫化样的N_2吸附表征
        2.4.5 脱硫剂硫化样的SEM表征
    2.5 实验过程中气体的测量
        2.5.1 H_2S气体的测量
        2.5.2 SO_2气体的测量
        2.5.3 O_2气体的测量
    2.6 小结
第三章 氧气气氛中氧化铈脱硫剂的再生动力学
    3.1 引言
    3.2 固定床再生实验
        3.2.1 再生实验装置
        3.2.2 再生实验条件
        3.2.3 再生转化率
    3.3 再生实验结果与讨论
        3.3.1 温度对脱硫剂再生反应的影响
        3.3.2 氧气体积分数对脱硫剂再生反应的影响
        3.3.3 脱硫剂再生反应DSC差热分析
    3.4 脱硫剂再生动力学分析
        3.4.1 等效粒子模型
            3.4.1.1 反应级数的确定
            3.4.1.2 动力学参数确定
        3.4.2 未反应收缩核模型
        3.4.3 模型优选
            3.4.3.1 残差分析
            3.4.3.2 方差分析
    3.5 小结
第四章 二氧化硫气氛中氧化铈脱硫剂的再生动力学
    4.1 引言
    4.2 固定床再生实验
        4.2.1 再生实验装置
        4.2.2 实验条件
        4.2.3 再生转化率
    4.3 再生实验结果与讨论
        4.3.1 温度对脱硫剂再生反应的影响
        4.3.2 二氧化硫体积分数对脱硫剂再生反应的影响
        4.3.3 脱硫剂反应前后的SEM扫描图
    4.4 脱硫剂再生动力学分析
        4.4.1 等效粒子模型
            4.4.1.1 反应级数的确定
            4.4.1.2 动力学参数确定
        4.4.2 未反应收缩核模型
        4.4.3 模型优选
            4.4.3.1 残差分析
            4.4.3.2 方差分析
    4.5 小结
第五章 SO_2-O_2协同气氛下氧化铈脱硫剂的再生动力学
    5.1 引言
    5.2 固定床再生实验
        5.2.1 再生实验装置
        5.2.2 实验条件
        5.2.3 再生转化率
    5.3 再生实验结果与讨论
        5.3.1 温度对脱硫剂再生反应的影响
        5.3.2 反应气浓度对脱硫剂再生反应的影响
        5.3.3 脱硫剂再生的SEM扫描图
    5.4 脱硫剂再生动力学分析
        5.4.1 动力学模型参数确定
        5.4.2 残差分析
    5.5 小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 论文的创新点
    6.3 今后工作设想
参考文献
致谢
硕士期间发表论文目录


【参考文献】：
期刊论文
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[2]高温焦炉气脱硫剂铁酸锌的制备及改性[J]. 冯庆吉,王广建,吴栋,崔会杰,雷亚妮.  化工科技. 2015(05)
[3]现代煤化工工艺路线竞争力分析[J]. 张彩丽.  石化技术. 2015(07)
[4]中国硫资源供需形势分析及对策建议[J]. 张艳松,张艳,于汶加,张世洋,刘璇,刘艳飞.  中国矿业. 2014(08)
[5]加栲胶法湿式脱硫在生产中的应用[J]. 孙成文,魏茹欣.  辽宁化工. 2014(07)
[6]新型硫化剂五硫化二磷对钨和钼的硫化热力学[J]. 张伟光,赵中伟.  中国有色金属学报. 2014(05)
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[8]氢对氧化铁脱硫剂脱硫行为的影响[J]. 刘生昕,樊惠玲,孙婷,陈兆辉,上官炬,梁丽彤.  煤炭学报. 2013(01)
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[10]浅议煤基多联产[J]. 孙振苓.  化学工业. 2011(12)



本文编号：3447015