非贵金属催化剂低温氧化甲醛性能研究
发布时间:2021-10-24 00:15
甲醛是一种对人体健康有严重危害的有机污染物,科研人员对净化甲醛的方法进行大量的尝试,并且研究出多种可氧化甲醛的催化材料。其中,具有高效、廉价特点的过渡金属氧化物被广泛应用。本文主要研究锰氧化物的理化性质对催化性能的影响,进而通过相变的方法制备改性催化剂,并通过系列表征对催化剂催化甲醛的机理进行分析研究。主要取得的成果如下:(1)通过水热方法合成前驱体MnOOH材料,在不同的气氛以及温度下焙烧得到具有纳米棒状结构的MnO2、Mn2O3、Mn3O4以及Mn5O8催化剂。通过甲醛氧化性能测试,可以得到催化剂的催化性能排序为:Mn5O8>MnO2≈Mn3O4>Mn2O3。通过表征手段对催化剂的理化性质分析表明氧空穴的数量以及氧化还原能力与催化剂对甲醛的催化氧化能力有关,同时,过高...
【文章来源】:上海大学上海市 211工程院校
【文章页数】:82 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
甲醛的结构
上海大学硕士学位论文2图1.1甲醛的结构Figure1.1Thestructureofformaldehyde1.2.2甲醛的污染来源及危害室内甲醛的主要来源包括外部通风传递以及室内家居中各种装修材料的分解释放等。其中室外来源主要来自于人类生产生活中制备的各种化学化工产品、未完全燃烧的汽车尾气以及工农业中废料的燃烧后释放到大气环境后产生的一系列化学反应[6,7]。而室内的来源主要是由于装修板材中粘合剂脲醛树脂(合成反应过程如图1.2所示)抗湿性能力较差,所以在水的作用下会持续向空气中释放甲醛,导致在很长的一段时间内室内都会出现甲醛含量超标的现象。此外,清洁剂、镶木地板、PVC、化妆品以及服装等都具有较高的甲醛释放量。图1.2脲醛树脂的合成反应过程图Figure1.2Thesyntheticreactionprocessofurea-formaldehyderesin鉴于甲醛的高毒性,世界卫生组织(WHO,WorldHealthOrganization)以及国际癌症研究机构(IARC,InternationalAgencyforResearchinCancer)均将其认定为致癌物质。研究表明,甲醛对人体的主要分为急性毒性以及慢性毒性影响,主要表现为刺激、致敏以及突变三种情况。甲醛的暴露含量对人体健康的危害影响如表1.1所示。
上海大学硕士学位论文41.3.2物理吸附法通过多孔材料对甲醛气体进行吸附的方法被统称为物理吸附法,常见的多孔吸附材料包括硅胶、活性炭(AC)、分子筛、粘土矿以及MOFs等。虽然该方法的材料价格便宜,来源广泛,但其效果受到吸附容量、室内湿度以及浓度等因素的影响,在高浓度或较低浓度的情况其吸附效果并不明显,并且还有可能发生解吸的风险从而造成二次污染[8,9],因此该方法的应用也受到制约,其对甲醛的去除效果很难达到标准。1.3.3光催化氧化法光催化氧化的方法是在可见或紫外光的照射下,使催化剂表面的电子从低电子轨道跃迁到高电子轨道,形成羟基自由基(·OH)以及超氧阴离子(O2-)等活性中心,然后将吸附在活性位点的甲醛首先氧化为甲酸,然后进一步氧化为CO2与H2O,如图1.3所示。目前,通常将半导体材料(TiO2、CdS、WO3、ZnO2)以及载体(g-C3N4、GO、AC、Zeolite)进行复合合成催化剂,进而利用光催化技术可以在室温下实现甲醛的降解,但是光催化氧化甲醛的方法使用的限制较多,并且催化剂的寿命以及在催化过程中会产生有毒害的副产物使甲醛不能偶彻底反应并且造成二次污染,因而极大的限制了该方法的实际应用。图1.3光催化甲醛可能机理图[10]Figure1.3Apossiblemechanismofformaldehydephotodegradationcatalyzed[10]1.3.4热催化氧化法通过对能耗,催化剂的活性以及稳定性等方面的考虑[11],热催化氧化则被视
【参考文献】:
期刊论文
[1]不同沉淀剂制备的Co3O4低温催化氧化甲醛(英文)[J]. 范泽云,张志翔,房文健,姚鑫,邹谷初,上官文峰. 催化学报. 2016(06)
[2]Removal of formaldehyde over MnxCe1- xO2 catalysts: Thermal catalytic oxidation versus ozone catalytic oxidation[J]. Jia Wei Li,Kuan Lun Pan,Sheng Jen Yu,Shaw Yi Yan,Moo Been Chang. Journal of Environmental Sciences. 2014(12)
本文编号:3454195
【文章来源】:上海大学上海市 211工程院校
【文章页数】:82 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
甲醛的结构
上海大学硕士学位论文2图1.1甲醛的结构Figure1.1Thestructureofformaldehyde1.2.2甲醛的污染来源及危害室内甲醛的主要来源包括外部通风传递以及室内家居中各种装修材料的分解释放等。其中室外来源主要来自于人类生产生活中制备的各种化学化工产品、未完全燃烧的汽车尾气以及工农业中废料的燃烧后释放到大气环境后产生的一系列化学反应[6,7]。而室内的来源主要是由于装修板材中粘合剂脲醛树脂(合成反应过程如图1.2所示)抗湿性能力较差,所以在水的作用下会持续向空气中释放甲醛,导致在很长的一段时间内室内都会出现甲醛含量超标的现象。此外,清洁剂、镶木地板、PVC、化妆品以及服装等都具有较高的甲醛释放量。图1.2脲醛树脂的合成反应过程图Figure1.2Thesyntheticreactionprocessofurea-formaldehyderesin鉴于甲醛的高毒性,世界卫生组织(WHO,WorldHealthOrganization)以及国际癌症研究机构(IARC,InternationalAgencyforResearchinCancer)均将其认定为致癌物质。研究表明,甲醛对人体的主要分为急性毒性以及慢性毒性影响,主要表现为刺激、致敏以及突变三种情况。甲醛的暴露含量对人体健康的危害影响如表1.1所示。
上海大学硕士学位论文41.3.2物理吸附法通过多孔材料对甲醛气体进行吸附的方法被统称为物理吸附法,常见的多孔吸附材料包括硅胶、活性炭(AC)、分子筛、粘土矿以及MOFs等。虽然该方法的材料价格便宜,来源广泛,但其效果受到吸附容量、室内湿度以及浓度等因素的影响,在高浓度或较低浓度的情况其吸附效果并不明显,并且还有可能发生解吸的风险从而造成二次污染[8,9],因此该方法的应用也受到制约,其对甲醛的去除效果很难达到标准。1.3.3光催化氧化法光催化氧化的方法是在可见或紫外光的照射下,使催化剂表面的电子从低电子轨道跃迁到高电子轨道,形成羟基自由基(·OH)以及超氧阴离子(O2-)等活性中心,然后将吸附在活性位点的甲醛首先氧化为甲酸,然后进一步氧化为CO2与H2O,如图1.3所示。目前,通常将半导体材料(TiO2、CdS、WO3、ZnO2)以及载体(g-C3N4、GO、AC、Zeolite)进行复合合成催化剂,进而利用光催化技术可以在室温下实现甲醛的降解,但是光催化氧化甲醛的方法使用的限制较多,并且催化剂的寿命以及在催化过程中会产生有毒害的副产物使甲醛不能偶彻底反应并且造成二次污染,因而极大的限制了该方法的实际应用。图1.3光催化甲醛可能机理图[10]Figure1.3Apossiblemechanismofformaldehydephotodegradationcatalyzed[10]1.3.4热催化氧化法通过对能耗,催化剂的活性以及稳定性等方面的考虑[11],热催化氧化则被视
【参考文献】:
期刊论文
[1]不同沉淀剂制备的Co3O4低温催化氧化甲醛(英文)[J]. 范泽云,张志翔,房文健,姚鑫,邹谷初,上官文峰. 催化学报. 2016(06)
[2]Removal of formaldehyde over MnxCe1- xO2 catalysts: Thermal catalytic oxidation versus ozone catalytic oxidation[J]. Jia Wei Li,Kuan Lun Pan,Sheng Jen Yu,Shaw Yi Yan,Moo Been Chang. Journal of Environmental Sciences. 2014(12)
本文编号:3454195
本文链接:https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3454195.html
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