氮掺杂炭负载钌催化剂的制备及其催化加氢性能研究

发布时间：2021-11-09 08:15

　　钌炭催化剂在氮气（合成氨）、CO（费托合成）等小分子催化加氢及一些精细化学品的液相加氢反应中具有优异的催化性能。载体炭的氮改性可以增强炭载体的碱性,为金属的负载提供活性位,提高钌炭催化剂的性能。本论文研究了氮的后处理掺杂对炭负载钌催化剂性能的影响,同时研究了原位氮掺杂法对镶嵌式钌炭催化剂催化性能的影响。主要取得以下结果:1.研究了氮掺杂对负载型钌炭催化剂及加氢性能的影响。采用后处理掺杂法对活性炭进行氮改性,氮掺杂的活性炭负载钌催化剂Ru/N-AC在不同取代基的苯环加氢反应中的催化活性均优于Ru/AC,氮的引入提高了催化剂的金属分散度和Ru电子密度。2.研究了氮掺杂对镶嵌式钌炭催化剂的结构及加氢性能的影响。在镶嵌式催化剂原有制备方法的基础上,通过氮源与其他前驱体的混合,并调节氮源的加入量原位合成不同氮含量的氮掺杂镶嵌式钌炭催化剂Ru-N-MC。Ru-N-MC的苯甲酸加氢活性较Ru-MC出现明显降低,且氮含量越高,催化活性越低。这可能是因为制备过程中氮、钌前体同时掺杂导致氮和钌分别镶嵌在炭骨架上,与负载型的钌直接负载在含氮物种的炭上的结构不同所造成的。3.以小麦粉为碳源,石灰氮为模板剂合成... 

【文章来源】：浙江工业大学浙江省

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

(a)不同Ru催化剂的TEM图

浙江工业大学硕士学位论文34图4-3(a)不同Ru催化剂的TEM图Figure4-3.TEMimagesofthevariousRucatalysts.(a)Ru-MC,(b)Ru-N-MC(1),(c)Ru-N-MC(2),(d)Ru-N-MC(3)图4-3(b)不同Ru催化剂的粒径分布图Figure4-3.ParticlesizedistributionofthevariousRucatalysts.(a)Ru-MC,(b)Ru-N-MC(1),(c)Ru-N-MC(2),(d)Ru-N-MC(3)为了进一步表征Ru颗粒的分布情况，图4-3给出了Ru-MC和Ru-N-MC的TEM图和Ru粒径统计分布图。根据粒径统计结果，Ru颗粒尺寸都集中在2.0±0.5nm，这说明Ru均匀分布在催化剂中，没有特别严重的团聚现象。但可以观察到Ru-MC的Ru颗粒尺寸细而均一，而在Ru-N-MC中则很明显有小部分大

氮掺杂炭负载钌催化剂的制备及其催化加氢性能41覆盖了碳峰的信号。酸洗后，碳的峰型重新出现，并且在26°左右出现一个归属为石墨炭的尖峰，根据信号峰的尖锐程度，表明随着石灰氮比例的提高，导致材料的石墨化程度也相应提高。值得一提的是，MGC-23%-850和MGC-33%-850仍具有CaO的特征衍射峰，推测是含钙化合物被包覆在炭材料中而无法被除去。1020304050607080△★★C@CaO-33%C@CaO-23%C@CaO-9%C@CaO-5%2Theta(degree)Intensity(a.u)###★###:CaO△:石墨C★:Ca(OH)2C@CaO-2%1020304050607080#△MGC-33%-850MGC-23%-850MGC-9%-850MGC-5%-8502Theta(degree)Intensity(a.u.)MGC-2%-850#:CaO△:石墨C图5-2样品C@CaO-x和MGC-x-850的XRD图Figure5-2.XRDpatternsoftheMGC-x-850图5-3样品MGC-x-850的SEM图Figure5-3.SEMimagesoftheMGC-x-850(a:MGC-2%-850;b:MGC-5%-850;c:MGC-9%-850;d:MGC-23%-850;e:MGC-33%-850)

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硕士论文
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本文编号：3484962