微流控技术制备微米级球形多孔碳材料及其吸附性能研究
发布时间：2021-11-11 12:34
球形多孔碳材料具有出色的比表面积、良好的稳定性、独特的形貌和易调节的几何尺寸等优势,在能源与环境领域获得了广泛的应用。传统方法制备的球形多孔碳材料往往粒径不均、单分散性差且形貌不可控,而液滴微流控技术为球形材料常用制备方法中存在的低规整度与重复性差等问题提供了一种新的解决方案。不同通道形式内液液两相流的对比分析结果表明,与T型通道微流控器件相比,同轴流型微通道在制备单分散液滴方面更具实操性优势。本文设计制造了兼具便捷性与通用性的同轴流型微流控器件,全部采用商用零件组装而成,即插即用。并针对研发的同轴流型微流控器件,推导了其稳定制备单分散性液滴的流量关系式,获得了两相流量极限参数,实现了尺寸均一的球形多孔碳前驱体的高效制备。基于热重分析结果,确定了前驱体的碳化工艺,试验研究了不同活化工艺对碳材料的比表面积、孔径分布等参数的影响规律,最终通过KOH活化获得了具有较高比表面积（1837m2/g）和高微孔比例（Vmicro/Vtotal=83.8%）的球形多孔碳材料。采用管式固定床对所制备球形多孔碳材料进行了CO2动态吸附实验,试验评价了不同进气体积流量和吸附压力下的吸附效果和吸附柱实际利用效...
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．４硬模板法制备多孔碳材料Ｍ??Ｆｉｇ．?１．４?Ｆｌｏｗｃｈａｒｔ?ｏｆ?ｐｏｒｏｕｓ?ｃａｒｂｏｎ?ｐｒｅｐａｒｅｄ?ｂｙ?ｈａｒｄ?ｔｅｍｐｌａｔｅ?ｍｅｔｈｏｄ??
华东理工大学硕士学位论文?第须??图１．５软模板法制备螺旋状介孔碳材料＾??Ｆｉｇ．?１．５?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｇｙｒｏｉｄａｌ?ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ?ｃａｒｂｏｎ?ｎｅｔｗｏｒｋｓ?ｂｙ?ｓｏｆｔ?ｔｅｍｐｌａｔｅ?ｍｅｔｈｏｄ??高温热解法，又称作直接碳化法，可以直接有效地制备多孔碳材料。该方法是在没??有氧气存在的情况下，通过高温来破坏材料中的化学键，实现部分物质的分解，从而形??成孔道结构。故而碳前驱体在很大程度上影响着多孔碳最终的结构与性能。使用该方法??的前提是不同成分间需要具备一定的热稳定性差异，这样才有利于热解过程中相对不稳??定的成分发生分解，并在稳定的碳化成分中形成孔隙。这一特征限制了多孔碳前驱体的??选用范围，符合要求的材料主要包括生物质、部分聚合物和一些离子液体等。??热解法最早由Ｏｙａ教授等人［３Ｑ］提出，他们以酚醛树脂为碳源、聚乙烯醇缩丁醛为热??解聚合物，首先通过静电纺丝技术合成复合物纤维，然后采用高温热解法得到了多孔的??碳纤维材料，并且发现改变碳前驱体和热解聚合物的比例可以调控碳纤维中孔隙的尺??寸。Ｗａｎｇ等［３１］采用直接碳化的方法制备了大面积的、自支撑的膜状多孔碳，利用静电??交联得到聚离子液体多孔薄膜后对其进行原位碳化，通过保留多孔聚合物膜前躯体的碳??化形态，获得了分层结构的氮掺杂石墨纳米多孔碳膜，如图１．６所示，同时发现中等分??子量的聚合物前躯体和多孔聚合物膜的交联状态在原形貌保持的碳化过程中起到非常??关键的作用。??：一―—??—為螫：麵麵??：屬＿??图１．６直接碳化法制备多孔碳膜Ｍ??Ｆｉｇ．?１
第８页?华东理工大学硕士学位论文??ｉ：：｜?＿?１：丨?§ＩＥ??Ｉ?＊０．?ｆｅ｜４?ｆ；ｄ０＞，?｜?４?：泰：，，，?｜?Ｈ?＞、參＼??ｆｅ＿ｋ?Ｌ?ｎ中、??Ｋ＊?ｕｓ?ｔ？?３／?ｔ）Ｓ?公》?＆４?ｅｓ?ｃｅ?＆■？?ｃｔ?？ａ?〇４?ｅｓ?〇？?ａ－？?－ｊ．ｓ?ｃ＞３??Ｓｉ＾？?Ｅ？？ａ｝?Ｓｉ？ｅｆ？？ｎ：?Ｓｓ￡６｛ｆｎｍｉ??ｍ＿??图１．７石油沥青基球形活性炭的粒度分布和ＳＥＭ图像Ｍ??Ｆｉｇ．?１．７?Ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ?ａｎｄ?ＳＥＭ?ｏｆ?ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ?ｐｉｔｃｈ－ｂａｓｅｄ?ｓｐｈｅｒｉｃａｌ?ａｃｔｉｖａｔｅｄ?ｃａｒｂｏｎ??在储能方面，多孔碳材料显示出的优异性能使得其备受关注。Ｓｕｎ等人％］以废椰子??壳为碳源，通过经济高效的同时活化－石墨化途径合成了多孔石墨烯纳米片，材料比表??面积和孔体积可达１８７４ｍ２／ｇ和１．２１ｃｍ３／ｇ，用作超级电容器电极时显示出２６８Ｆ／ｇ的高比??电容（水系电解液）。Ｌｉ等人％通过油菜花粉粒生物质的水热预处理，然后使用低温??（６００°Ｃ）热解方法合成了一种新型的宏观３Ｄ空心网状生物炭材料，如图１．８所示，制??备过程中热解温度被证明是材料继承该独特结构的关键因素。当该材料用作钠离子电池??（ＳＩＢ）的阳极材料时，网状生物炭材料表现出优异的循环稳定性，在１０００次循环后容??量损失仅为１０％。??■?．?Ｖ?ｖ?？?－?．?：??ＩＭＩ．．Ｖ，?ｐ？Ｈ，ｎ?１切１１＾?Ｈｓｒ？?１賺１，？??１?ｒｒｉ？ｃ？ｌ？＊ｅ?ｔｉａｒａ?ｃａｒｔｔｗｉｓ??图１．８用作
【参考文献】：
期刊论文
[1]高性能超级电容器用氧化钌/氮掺杂多孔碳复合材料的研究[J]. 付兴平,王灿明,林皓,刘瑞来,胡家朋,林维晟. 电子元件与材料. 2019(12)
[2]粒径尺寸及表面改性对活性炭吸附甲苯效率的影响[J]. 李绅,高鑫桐,李增和. 化工科技. 2019(04)
[3]沥青基球形活性炭的制备与研究[J]. 莫宝庆,沈连仲,田昊,徐桂英,周卫民. 辽宁科技大学学报. 2019(04)
[4]Review of post-combustion carbon dioxide capture technologies using activated carbon[J]. Alivia Mukherjee,Jude A.Okolie,Amira Abdelrasoul,Catherine Niu,Ajay K.Dalai. Journal of Environmental Sciences. 2019(09)
[5]微液滴生成方法研究进展[J]. 魏玉瑶,孙子乔,任昊慧,李雷. 分析化学. 2019(06)
[6]多孔碳材料的研究进展[J]. 王同洲,王鸿. 中国科学:化学. 2019(05)
[7]多孔碳吸附分离CO2研究进展[J]. 黄鑫,杨丽娜. 炭素. 2018(03)
[8]流化床用树脂基球形活性炭及其VOCs吸附性能[J]. 常远,郑家乐,都林,李松庚,宋文立. 过程工程学报. 2018(05)
[9]纸基微流控芯片的研究进展及趋势[J]. 吴静,徐军飞,石聪灿,何明辉,陈广学,田君飞. 中国造纸学报. 2018(02)
[10]共轴流水包油型微液滴形成过程的实验与数值模拟研究[J]. 王號元,邓朝俊,王翰霖,黄卫星. 高校化学工程学报. 2017(02)
博士论文
[1]活性炭材料吸附分离烟气中二氧化碳研究[D]. 岑旗钢.浙江大学 2017
硕士论文
[1]微流控技术制备CL-20微球[D]. 史雨.西南科技大学 2018
[2]颗粒活性炭的CO2-化学活化法制备及其在CH4/N2变压吸附分离中的应用[D]. 张贻中.重庆大学 2017
[3]球形多孔碳材料的制备及其应用研究[D]. 李月彤.河北科技大学 2016
[4]核桃壳基高比表面积活性炭制备及甲烷吸附性能研究[D]. 徐康.西安科技大学 2015
[5]用于CO2捕获的树脂基球状活性炭的制备研究[D]. 李存梅.太原理工大学 2013
本文编号：3488864
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．４硬模板法制备多孔碳材料Ｍ??Ｆｉｇ．?１．４?Ｆｌｏｗｃｈａｒｔ?ｏｆ?ｐｏｒｏｕｓ?ｃａｒｂｏｎ?ｐｒｅｐａｒｅｄ?ｂｙ?ｈａｒｄ?ｔｅｍｐｌａｔｅ?ｍｅｔｈｏｄ??
华东理工大学硕士学位论文?第须??图１．５软模板法制备螺旋状介孔碳材料＾??Ｆｉｇ．?１．５?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｇｙｒｏｉｄａｌ?ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ?ｃａｒｂｏｎ?ｎｅｔｗｏｒｋｓ?ｂｙ?ｓｏｆｔ?ｔｅｍｐｌａｔｅ?ｍｅｔｈｏｄ??高温热解法，又称作直接碳化法，可以直接有效地制备多孔碳材料。该方法是在没??有氧气存在的情况下，通过高温来破坏材料中的化学键，实现部分物质的分解，从而形??成孔道结构。故而碳前驱体在很大程度上影响着多孔碳最终的结构与性能。使用该方法??的前提是不同成分间需要具备一定的热稳定性差异，这样才有利于热解过程中相对不稳??定的成分发生分解，并在稳定的碳化成分中形成孔隙。这一特征限制了多孔碳前驱体的??选用范围，符合要求的材料主要包括生物质、部分聚合物和一些离子液体等。??热解法最早由Ｏｙａ教授等人［３Ｑ］提出，他们以酚醛树脂为碳源、聚乙烯醇缩丁醛为热??解聚合物，首先通过静电纺丝技术合成复合物纤维，然后采用高温热解法得到了多孔的??碳纤维材料，并且发现改变碳前驱体和热解聚合物的比例可以调控碳纤维中孔隙的尺??寸。Ｗａｎｇ等［３１］采用直接碳化的方法制备了大面积的、自支撑的膜状多孔碳，利用静电??交联得到聚离子液体多孔薄膜后对其进行原位碳化，通过保留多孔聚合物膜前躯体的碳??化形态，获得了分层结构的氮掺杂石墨纳米多孔碳膜，如图１．６所示，同时发现中等分??子量的聚合物前躯体和多孔聚合物膜的交联状态在原形貌保持的碳化过程中起到非常??关键的作用。??：一―—??—為螫：麵麵??：屬＿??图１．６直接碳化法制备多孔碳膜Ｍ??Ｆｉｇ．?１
第８页?华东理工大学硕士学位论文??ｉ：：｜?＿?１：丨?§ＩＥ??Ｉ?＊０．?ｆｅ｜４?ｆ；ｄ０＞，?｜?４?：泰：，，，?｜?Ｈ?＞、參＼??ｆｅ＿ｋ?Ｌ?ｎ中、??Ｋ＊?ｕｓ?ｔ？?３／?ｔ）Ｓ?公》?＆４?ｅｓ?ｃｅ?＆■？?ｃｔ?？ａ?〇４?ｅｓ?〇？?ａ－？?－ｊ．ｓ?ｃ＞３??Ｓｉ＾？?Ｅ？？ａ｝?Ｓｉ？ｅｆ？？ｎ：?Ｓｓ￡６｛ｆｎｍｉ??ｍ＿??图１．７石油沥青基球形活性炭的粒度分布和ＳＥＭ图像Ｍ??Ｆｉｇ．?１．７?Ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ?ａｎｄ?ＳＥＭ?ｏｆ?ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ?ｐｉｔｃｈ－ｂａｓｅｄ?ｓｐｈｅｒｉｃａｌ?ａｃｔｉｖａｔｅｄ?ｃａｒｂｏｎ??在储能方面，多孔碳材料显示出的优异性能使得其备受关注。Ｓｕｎ等人％］以废椰子??壳为碳源，通过经济高效的同时活化－石墨化途径合成了多孔石墨烯纳米片，材料比表??面积和孔体积可达１８７４ｍ２／ｇ和１．２１ｃｍ３／ｇ，用作超级电容器电极时显示出２６８Ｆ／ｇ的高比??电容（水系电解液）。Ｌｉ等人％通过油菜花粉粒生物质的水热预处理，然后使用低温??（６００°Ｃ）热解方法合成了一种新型的宏观３Ｄ空心网状生物炭材料，如图１．８所示，制??备过程中热解温度被证明是材料继承该独特结构的关键因素。当该材料用作钠离子电池??（ＳＩＢ）的阳极材料时，网状生物炭材料表现出优异的循环稳定性，在１０００次循环后容??量损失仅为１０％。??■?．?Ｖ?ｖ?？?－?．?：??ＩＭＩ．．Ｖ，?ｐ？Ｈ，ｎ?１切１１＾?Ｈｓｒ？?１賺１，？??１?ｒｒｉ？ｃ？ｌ？＊ｅ?ｔｉａｒａ?ｃａｒｔｔｗｉｓ??图１．８用作
【参考文献】：
期刊论文
[1]高性能超级电容器用氧化钌/氮掺杂多孔碳复合材料的研究[J]. 付兴平,王灿明,林皓,刘瑞来,胡家朋,林维晟. 电子元件与材料. 2019(12)
[2]粒径尺寸及表面改性对活性炭吸附甲苯效率的影响[J]. 李绅,高鑫桐,李增和. 化工科技. 2019(04)
[3]沥青基球形活性炭的制备与研究[J]. 莫宝庆,沈连仲,田昊,徐桂英,周卫民. 辽宁科技大学学报. 2019(04)
[4]Review of post-combustion carbon dioxide capture technologies using activated carbon[J]. Alivia Mukherjee,Jude A.Okolie,Amira Abdelrasoul,Catherine Niu,Ajay K.Dalai. Journal of Environmental Sciences. 2019(09)
[5]微液滴生成方法研究进展[J]. 魏玉瑶,孙子乔,任昊慧,李雷. 分析化学. 2019(06)
[6]多孔碳材料的研究进展[J]. 王同洲,王鸿. 中国科学:化学. 2019(05)
[7]多孔碳吸附分离CO2研究进展[J]. 黄鑫,杨丽娜. 炭素. 2018(03)
[8]流化床用树脂基球形活性炭及其VOCs吸附性能[J]. 常远,郑家乐,都林,李松庚,宋文立. 过程工程学报. 2018(05)
[9]纸基微流控芯片的研究进展及趋势[J]. 吴静,徐军飞,石聪灿,何明辉,陈广学,田君飞. 中国造纸学报. 2018(02)
[10]共轴流水包油型微液滴形成过程的实验与数值模拟研究[J]. 王號元,邓朝俊,王翰霖,黄卫星. 高校化学工程学报. 2017(02)
博士论文
[1]活性炭材料吸附分离烟气中二氧化碳研究[D]. 岑旗钢.浙江大学 2017
硕士论文
[1]微流控技术制备CL-20微球[D]. 史雨.西南科技大学 2018
[2]颗粒活性炭的CO2-化学活化法制备及其在CH4/N2变压吸附分离中的应用[D]. 张贻中.重庆大学 2017
[3]球形多孔碳材料的制备及其应用研究[D]. 李月彤.河北科技大学 2016
[4]核桃壳基高比表面积活性炭制备及甲烷吸附性能研究[D]. 徐康.西安科技大学 2015
[5]用于CO2捕获的树脂基球状活性炭的制备研究[D]. 李存梅.太原理工大学 2013
本文编号：3488864
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3488864.html
最近更新
教材专著
